楊 陽(yáng)，賴財(cái)鋒，黃 坡，李 余，陳志林

中國(guó)工程物理研究院 核物理與化學(xué)研究所，四川 綿陽(yáng) 621999

隨著聚變能源項(xiàng)目的逐級(jí)推進(jìn)，氚操作量也將從實(shí)驗(yàn)室級(jí)逐漸推進(jìn)到聚變堆級(jí)。而氚準(zhǔn)確測(cè)量是聚變堆氚安全、工藝控制以及燃料衡算的基礎(chǔ)。聚變堆氚工藝系統(tǒng)中的氚濃度范圍覆蓋15個(gè)數(shù)量級(jí)，涉及到工藝系統(tǒng)內(nèi)、手套箱及流出物的分析測(cè)量。手套箱及流出物內(nèi)氚含量較低，防護(hù)級(jí)及流出物中的氚測(cè)量技術(shù)能夠滿足測(cè)量需求，但工藝系統(tǒng)內(nèi)高濃度氚的在線測(cè)量技術(shù)尚需展開(kāi)深入研究。工藝級(jí)氣體中的氚測(cè)量氣量少，氚含量高(可高達(dá)純氚級(jí))，因此需要探測(cè)器具有體積小、密封性好、穩(wěn)定性高等特點(diǎn)。

氣體中高濃度氚在線測(cè)量技術(shù)主要有拉曼光譜法[1]、電離室法[2]和β射線誘發(fā)X射線譜測(cè)量方法(β-ray induced X-ray spectrometry, BIXS)[3]，其測(cè)量范圍、響應(yīng)時(shí)間、工作氣氛、工作氣壓各不相同。其中BIXS方法的工作氣壓為10-3～105Pa，能夠在其余兩種方法無(wú)法工作的氣壓下(10-2～103Pa)進(jìn)行氚濃度測(cè)量，即該方法對(duì)工作氣壓與工作氣氛無(wú)特殊要求。BIXS方法由日本富山大學(xué)氫同位素研究中心提出，早期僅通過(guò)BIXS能譜的總計(jì)數(shù)計(jì)算氣體中氚的分壓，沒(méi)有進(jìn)行能譜分析[4]。德國(guó)卡爾斯魯厄氚實(shí)驗(yàn)室(TLK)基于該方法搭建了高濃度氚在線測(cè)量系統(tǒng)，使用Geant4程序進(jìn)行模擬優(yōu)化[5]，并分析了不同測(cè)量室材料對(duì)氚記憶效應(yīng)的影響[6]，系統(tǒng)對(duì)氚分壓的探測(cè)下限為7.1×10-3Pa[7]。國(guó)內(nèi)方面，中國(guó)原子能科學(xué)研究院基于NaI探測(cè)器建立了BIX氚分壓測(cè)量系統(tǒng)，基于能譜總計(jì)數(shù)獲得測(cè)量室內(nèi)氚的分壓，并對(duì)氚分壓為1～1×105Pa范圍內(nèi)的含氚氣體進(jìn)行實(shí)驗(yàn)測(cè)量[8]。為了進(jìn)一步提升該方法的探測(cè)效率，分析BIXS能譜與氚分壓及氣氛的關(guān)系，本工作基于高分辨硅漂移探測(cè)器(silicon drift detector, SDD)建立BIXS測(cè)量系統(tǒng)，優(yōu)化測(cè)量室關(guān)鍵參數(shù)，實(shí)驗(yàn)測(cè)量該系統(tǒng)在不同壓強(qiáng)下的響應(yīng)并對(duì)測(cè)量能譜進(jìn)行初步分析。

1 基于蒙特卡洛方法的BIXS實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)設(shè)計(jì)及優(yōu)化

1.1 BIXS計(jì)算模型

BIXS方法通過(guò)測(cè)量氚β射線在測(cè)量室室壁材料中誘發(fā)的X射線譜計(jì)算測(cè)量室內(nèi)氣體氚濃度。圖1為基于PENELOPE程序[9]而建立的BIXS方法的蒙特卡洛(Monte Carlo, MC)計(jì)算模型。BIXS系統(tǒng)主要由測(cè)量室、探測(cè)器、探測(cè)器真空室三部分構(gòu)成。測(cè)量室為BIXS系統(tǒng)設(shè)計(jì)的關(guān)鍵，測(cè)量室為圓柱腔室，主材料為不銹鋼，內(nèi)壁鍍有金層，一方面能夠提高β射線-X射線轉(zhuǎn)換效率，另一方面能夠減小氚的記憶效應(yīng)；測(cè)量室底部為鍍有金層的鈹窗，在密封測(cè)量室的同時(shí)提高X射線的透過(guò)率；此外，為提高探測(cè)效率，探頭處于低真空環(huán)境。影響系統(tǒng)探測(cè)效率的參數(shù)主要為測(cè)量室尺寸(高度及直徑)、測(cè)量室鍍金層厚度(圖1中Au層-1厚度)、鈹窗厚度、鈹窗鍍金層厚度(圖1中Au層-2厚度)、探測(cè)器到測(cè)量室的距離，因此本工作詳細(xì)討論了上述5個(gè)參數(shù)對(duì)探測(cè)效率的影響。

圖1 BIXS測(cè)量系統(tǒng)計(jì)算模型

1.2 BIXS測(cè)量室尺寸

在氣氛為氫氣、測(cè)量室側(cè)壁及頂部鍍金層厚度為500 nm、鈹窗厚度為125 μm、鈹窗鍍金層厚度為100 nm的條件下，使用PENELOPE程序分別模擬了不同測(cè)量室高度(H=3.2、10、20、25 mm)及內(nèi)徑(D=5、10、15、20、25、30 mm)對(duì)BIXS能譜探測(cè)效率與能譜計(jì)數(shù)率的影響，結(jié)果示于圖2。由圖2可以看出，隨著測(cè)量室高度與內(nèi)徑的增加，探測(cè)效率逐漸減小，但同時(shí)由于測(cè)量室的體積增加，即測(cè)量室內(nèi)部的氚總量增加，計(jì)數(shù)率又呈上升趨勢(shì)。綜合考慮計(jì)數(shù)率與探測(cè)效率以及測(cè)量室裝配的可行性，選擇高度為10 mm、內(nèi)徑15 mm作為BIXS測(cè)量室內(nèi)部尺寸，即BIXS測(cè)量室靈敏體積為1.77 mL。

1×105 Pa氫氣，測(cè)量室側(cè)壁及頂部鍍金層厚度為500 nm，鈹窗厚度為125 μm，鈹窗鍍金層厚度為100 nm，探測(cè)器到測(cè)量室距離為2 mm H，mm：●——3.2，■——10，*——20，▲——25

1.3 BIXS測(cè)量室鍍金層厚度

氚β射線在Au中的最大射程為310 nm，因此討論了BIXS測(cè)量室側(cè)壁及頂部鍍金層厚度為200、300、400、500 nm下探測(cè)器的相對(duì)探測(cè)效率，結(jié)果示于圖3。圖3模擬結(jié)果表明，測(cè)量室側(cè)壁及頂部鍍金層厚度在200～500 nm范圍內(nèi)對(duì)相對(duì)探測(cè)效率影響不大。為減小不銹鋼材料特征X射線對(duì)BIXS能譜影響，同時(shí)考慮鍍金工藝，選擇400 nm作為BIXS測(cè)量室側(cè)壁及頂部鍍金層厚度。

1×105 Pa氫氣，測(cè)量室高度為10 mm、內(nèi)徑為15 mm，鈹窗厚度為125 μm鈹窗鍍金層厚度為100 nm，探測(cè)器到測(cè)量室距離為2 mm

1.4 鈹窗鍍金層厚度

BIXS測(cè)量室鈹窗鍍金層對(duì)能譜中Au的特征X射線貢獻(xiàn)最大。若其厚度太小，則將降低β射線到X射線的轉(zhuǎn)換效率，進(jìn)而降低探測(cè)器探測(cè)效率。而鈹窗鍍金層太厚則會(huì)阻擋低能X射線到達(dá)探測(cè)器，同樣降低探測(cè)器探測(cè)效率。因此，本工作計(jì)算了20～400 nm范圍內(nèi)鈹窗鍍金層厚度對(duì)探測(cè)器相對(duì)探測(cè)效率的影響，計(jì)算結(jié)果示于圖4。由圖4可以看出，鈹窗鍍金層厚度在20～400 nm間變化時(shí)，相對(duì)探測(cè)效率的最大值出現(xiàn)在100 nm處，因此鈹窗鍍金層厚度選擇為100 nm。

1×105 Pa氫氣，測(cè)量室高度為10 mm、內(nèi)徑為15 mm，測(cè)量室側(cè)壁及頂部鍍金層厚度為500 nm，鈹窗厚度為125 μm，探測(cè)器到測(cè)量室距離為2 mm

1.5 鈹窗厚度

設(shè)鈹窗厚度為125 μm時(shí)，探測(cè)器相對(duì)探測(cè)效率為100%。經(jīng)過(guò)模擬計(jì)算，探測(cè)器相對(duì)探測(cè)效率與鈹窗厚度的變化曲線示于圖5。圖5計(jì)算結(jié)果表明，鈹窗厚度越薄，探測(cè)器相對(duì)探測(cè)效率越大，但基于鈹窗機(jī)械強(qiáng)度以及穩(wěn)定性考慮，最終選擇100 μm作為BIXS測(cè)量室鈹窗厚度。

1×105 Pa氫氣，測(cè)量室高度為10 mm、內(nèi)徑為15 mm，測(cè)量室側(cè)壁及頂部鍍金層厚度為500 nm，鈹窗鍍金層厚度為100 nm，探測(cè)器到測(cè)量室距離為2 mm

1.6 BIXS測(cè)量室到探測(cè)器距離

確定BIXS測(cè)量室參數(shù)后，為搭建BIXS實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)，還需明確探測(cè)器與BIXS測(cè)量室距離對(duì)測(cè)量結(jié)果的影響。假設(shè)探測(cè)器與BIXS測(cè)量室距離為5 mm時(shí)，相對(duì)探測(cè)效率為100%，則該距離與相對(duì)探測(cè)效率的關(guān)系示于圖6。由圖6可以看出，隨著探測(cè)器到BIXS測(cè)量室距離的增加，相對(duì)探測(cè)效率呈減小趨勢(shì)。由于刀口法蘭裝配與鈹窗支撐件限制，最終確定探測(cè)器與測(cè)量室的距離為6 mm。

1×105 Pa氫氣氣氛，測(cè)量室高度為10 mm、內(nèi)徑為15 mm，測(cè)量室側(cè)壁及頂部鍍金層厚度為500 nm，鈹窗厚度為125 μm，鈹窗鍍金層厚度為100 nm

2 BIXS實(shí)驗(yàn)測(cè)量系統(tǒng)

基于上述關(guān)鍵參數(shù)與高分辨SDD探測(cè)器搭建了1.77 mL小體積BIXS實(shí)驗(yàn)測(cè)量系統(tǒng)(圖7)，其中圖7(a)為BIXS測(cè)量室照片，圖7(b)為BIXS實(shí)驗(yàn)測(cè)量系統(tǒng)。BIXS測(cè)量室內(nèi)嵌在一個(gè)定制的CF25盲法蘭中，進(jìn)氣管道與出氣管道均為外徑3.175 mm不銹鋼管道，通過(guò)焊接固定在測(cè)量室兩側(cè)；BIXS測(cè)量室通過(guò)CF25刀口法蘭與探頭真空室密封連接；SDD探測(cè)器探頭位于探頭真空室中，探測(cè)器自帶CF40探頭密封組件與探頭真空室下端通過(guò)CF40刀口法蘭盤(pán)密封連接。BIXS測(cè)量室與探頭真空室均接入真空計(jì)測(cè)量其中的真空度。

圖7 BIXS測(cè)量室照片(a)及BIXS實(shí)驗(yàn)測(cè)量系統(tǒng)照片(b)

3 含氚的氫氬混合氣體的測(cè)量

3.1 測(cè)量方法

進(jìn)行氚測(cè)量實(shí)驗(yàn)前，首先采用氦質(zhì)譜檢漏儀對(duì)測(cè)量系統(tǒng)漏率進(jìn)行檢測(cè)；非測(cè)量時(shí)間內(nèi)，BIXS測(cè)量室內(nèi)部保存1×105Pa氫氣，進(jìn)行本底采集。實(shí)驗(yàn)開(kāi)始前，采用分子泵機(jī)組將BIXS測(cè)量室抽真空至1×10-2Pa以下，然后向測(cè)量室內(nèi)充入含氚氣體。本次實(shí)驗(yàn)采用體積比為1∶1的氫、氬混合氣體，其中氚的活度濃度為3.61×1011Bq/m3。先控制測(cè)量室壓強(qiáng)為55 kPa，多次測(cè)量BIXS能譜獲得實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)穩(wěn)定性與測(cè)量精度；再控制測(cè)量室壓強(qiáng)為20～70 kPa，每個(gè)壓力點(diǎn)測(cè)量24 h，獲得不同壓強(qiáng)下BIXS實(shí)驗(yàn)?zāi)茏V。實(shí)驗(yàn)結(jié)束后采用催化氧化+分子篩吸附的方式除去測(cè)量室中氣體。

3.2 結(jié)果與討論

BIXS實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)漏率≤1×10-10Pa·L/s。在壓強(qiáng)為55 kPa時(shí)對(duì)BIXS實(shí)驗(yàn)?zāi)茏V進(jìn)行測(cè)量，結(jié)果示于圖8。如圖8所示，能譜中可以清晰地分辨Ar的Kα、Kβ特征峰，Au的Mα特征峰，以及不銹鋼中Fe與Ni的Kα特征峰。四次測(cè)量中全譜計(jì)數(shù)率偏差<0.8%，Ar的Kα特征峰計(jì)數(shù)率偏差<1.3%，Au的Mα特征峰計(jì)數(shù)率偏差<3.8%，可以看出該方法的測(cè)量結(jié)果穩(wěn)定性較好。由于氚的記憶效應(yīng)，實(shí)驗(yàn)結(jié)束后，BIXS能譜范圍內(nèi)(0～18.6 keV)本底總計(jì)數(shù)率由0.011/s抬升至0.075/s，使用機(jī)械泵除氣12 h后，本底計(jì)數(shù)率下降至0.036/s。

圖8 BIXS實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)測(cè)得能譜

不同壓強(qiáng)下的BIXS能譜及計(jì)數(shù)率示于圖9。由圖9可以看出，隨著壓強(qiáng)的增加，即測(cè)量室內(nèi)氚總量的增加，能譜的總計(jì)數(shù)率呈增加趨勢(shì)，其中軔致輻射譜及Ar的特征峰計(jì)數(shù)率均呈線性增加趨勢(shì)，且Ar峰計(jì)數(shù)率的線性明顯好于能譜總計(jì)數(shù)率。但由于混合氣體中Ar氣的存在，氚β射線將更多的能量損失在了氣體中而非鍍金層中，使得Au的特征X射線峰強(qiáng)度幾乎不隨氣體壓強(qiáng)變化，如圖9(b)中的紅色線條所示，由此還可以通過(guò)Ar峰與Au峰的比值判斷測(cè)量室內(nèi)總氣壓與氚的分壓。此外，對(duì)比BIXS能譜總計(jì)數(shù)率的模擬值(圖9(b)中青色線條)與實(shí)驗(yàn)值(圖9(b)中藍(lán)色線條)，可以看出在該條件下模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果較為吻合。

圖9 不同壓強(qiáng)下BIXS實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)測(cè)得能譜(a)及BIXS能譜各部分計(jì)數(shù)率隨壓強(qiáng)變化關(guān)系(b)

4 結(jié) 論

基于BIXS方法建立了高濃度氚在線測(cè)量實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)，采用MC方法設(shè)計(jì)并優(yōu)化了系統(tǒng)關(guān)鍵參數(shù)，搭建了1.77 mL小體積BIXS實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)，通過(guò)實(shí)驗(yàn)測(cè)量獲得20～70 kPa含氚氫氬混合氣體的BIXS能譜，并對(duì)能譜各部分進(jìn)行了初步分析。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明；BIXS系統(tǒng)重復(fù)測(cè)量結(jié)果顯示全譜計(jì)數(shù)率偏差<0.8%，Ar的Kα峰計(jì)數(shù)率偏差<1.3%，Au的Mα峰計(jì)數(shù)率偏差<3.8%，整體穩(wěn)定性較好；不同壓強(qiáng)下BIXS實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)測(cè)量結(jié)果顯示，BIXS能譜總計(jì)數(shù)率、Ar的Kα峰計(jì)數(shù)率以及軔致輻射譜計(jì)數(shù)率隨壓強(qiáng)增加呈線性上升趨勢(shì)，但Au的Mα峰計(jì)數(shù)率在該氣氛下幾乎不隨氚的分壓改變；此外，該條件下BIXS能譜的模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果較為吻合。