翁佳烽， 梁曉媛， 鄧開強(qiáng)， 周華娣， 梁倩敏， 彭 端*

1.廣東省肇慶市氣象局， 廣東 肇慶 526060 2.中山大學(xué)大氣科學(xué)學(xué)院， 廣東 廣州 510275 3.廣州市花都區(qū)氣象局， 廣東 廣州 510800 4.瑞典哥德堡大學(xué)地球科學(xué)學(xué)院， 瑞典 哥德堡 41320

近年來(lái)，珠三角地區(qū)顆粒物重污染事件頻發(fā)[1]，近5年各地在強(qiáng)有力的污染防治下顆粒物污染有所緩解[2]，然而臭氧污染事件又開始頻發(fā)[3-4]. 肇慶市地處珠三角中西部，在2012年前ρ(PM10)年均值維持在60.0 μg/m3左右，但2013年起空氣質(zhì)量明顯變差，ρ(PM10)年均增加30.0 μg/m3，空氣質(zhì)量超標(biāo)天數(shù)由2012年的1 d增至2013年的113 d，空氣污染形勢(shì)嚴(yán)峻，對(duì)人體健康和社會(huì)發(fā)展產(chǎn)生嚴(yán)重影響，已成為人們關(guān)注的重點(diǎn).

研究[5-7]表明，很多區(qū)域大氣重污染事件往往是由于當(dāng)?shù)匚廴練庀髼l件轉(zhuǎn)為不利所致，氣象條件是短期污染的直接驅(qū)動(dòng)因素. 目前，針對(duì)珠三角顆粒物和臭氧污染與氣象因素關(guān)系的研究較多[8-12]. 大氣污染除受本地排放和地形等影響[4]，與風(fēng)向風(fēng)速等水平擴(kuò)散條件，以及湍流、穩(wěn)定度、降水等垂直擴(kuò)散條件密切相關(guān)[5-12]，還受大尺度環(huán)流控制下的污染物輸送的影響[13-15]. 因此，各地的污染防控不僅需要在污染氣象條件變差前做好減排治理，還需要周邊地區(qū)的聯(lián)防聯(lián)控才能更好地遏制重污染事件的發(fā)生[16-17]. 目前，肇慶市在日常污染天氣預(yù)報(bào)預(yù)警中對(duì)于外來(lái)污染物輸送影響僅局限于近地面風(fēng)向風(fēng)速的粗放式分析，缺乏評(píng)估污染物外來(lái)輸送源區(qū)的手段，阻礙分區(qū)分類差異化控制管理措施的實(shí)施.

后向軌跡模型已被廣泛應(yīng)用于區(qū)域間污染物的傳輸路徑和來(lái)源解析研究，軌跡聚類結(jié)果能有效確定氣流來(lái)向和輸送速度，而綜合考慮潛在源區(qū)貢獻(xiàn)和濃重權(quán)重軌跡分析法等不同軌跡統(tǒng)計(jì)方法能更好地確定污染物的源區(qū)[18-22]. Vellingiri等[19]基于后向軌跡模式的研究表明，韓國(guó)首爾的顆粒物污染可能受亞洲塵埃、火山排放以及周邊國(guó)家的工業(yè)生產(chǎn)排放影響. 王芳等[21]利用氣流后向軌跡聚類結(jié)果和污染物濃度數(shù)據(jù)，將影響珠三角城市的輸送帶分為局地、城市間和遠(yuǎn)距離輸送3類. 翁佳烽等[11]通過(guò)研究影響肇慶市干季(10月—翌年4月)不同環(huán)流形勢(shì)下污染潛在源區(qū)指出，受變性高壓脊等天氣形勢(shì)控制時(shí)，外來(lái)污染物輸送加劇PM2.5污染. 目前，針對(duì)肇慶市的外來(lái)輸送影響研究中多僅限于某個(gè)重污染過(guò)程或短時(shí)間內(nèi)的某種污染物[11,18]，針對(duì)不同季節(jié)肇慶市首要污染物(包括PM2.5和O3)的污染特征和外來(lái)輸送的系統(tǒng)研究較少，因此該文分析了肇慶市外來(lái)污染物的輸送路徑和潛在源區(qū)，以期為肇慶市大氣環(huán)境質(zhì)量管理提供科學(xué)依據(jù).

1 資料與方法

1.1 數(shù)據(jù)來(lái)源

氣象資料來(lái)源于肇慶市國(guó)家氣象站2014—2018年逐日的常規(guī)地面觀測(cè)資料，包括平均氣溫、相對(duì)濕度、氣壓、降水量、風(fēng)速、日照時(shí)數(shù)等；美國(guó)國(guó)家環(huán)境預(yù)報(bào)中心提供2014—2018年逐6 h (分別為世界時(shí)00:00、06:00、12:00、18:00)的全球資料同化系統(tǒng)(GDAS)數(shù)據(jù).

污染物資料來(lái)源于肇慶市國(guó)控大氣環(huán)境監(jiān)測(cè)站2014—2018年逐時(shí)的ρ(PM2.5)和ρ(O3)，超標(biāo)日指ρ(PM2.5)或ρ(O3-8 h) (O3-8 h為O3日最大8 h滑動(dòng)平均值)達(dá)到輕度及以上污染水平，即ρ(PM2.5)>75.0 μg/m3，ρ(O3-8 h)>160.0 μg/m3.

1.2 分析方法

采用HYSPLIT模式Version 4.9模擬氣流后向軌跡，計(jì)算不同區(qū)域?qū)φ貞c市本地空氣質(zhì)量的輸送影響. 目前該模式已廣泛應(yīng)用于污染物的傳輸擴(kuò)散研究中并取得了較好的效果[19-23]. 該文選取肇慶市區(qū)(112.48°E、23.05°N)為起點(diǎn)，模式頂高度設(shè)置為 10 000 m，模擬高度選取既能反映表層氣流區(qū)域流動(dòng)特征又可削弱地面摩擦力影響的500 m高度作為邊界層平均流場(chǎng)，結(jié)合GDAS流場(chǎng)資料模擬2014年1月1日—2018年12月31日不同季節(jié)逐日12:00(UTC)的72 h后向軌跡，共計(jì) 1 826 條. 由于研究對(duì)象為肇慶市當(dāng)?shù)睾笙蜍壽E的水平輸送方向，故采用Angle Distance算法對(duì)不同季節(jié)的氣流軌跡進(jìn)行聚類分析[24]，并根據(jù)總空間方差(即同類軌跡與聚類軌跡對(duì)應(yīng)點(diǎn)的距離平方和)增長(zhǎng)率確定最優(yōu)聚類數(shù)量，從而獲得肇慶市四季主要的氣流輸送類型及每類輸送路徑的污染物濃度特征.

利用潛在源區(qū)貢獻(xiàn)(PSCF)和濃重權(quán)重軌跡(CWT)[25-26]評(píng)估不同季節(jié)影響肇慶市PM2.5和O3污染的潛在源區(qū)及其污染程度貢獻(xiàn)大小. 該研究將軌跡覆蓋的空間區(qū)域(80°E～135°E、5°N～48°N)按0.3°×0.3°進(jìn)行網(wǎng)格化，共計(jì)約26 178個(gè)網(wǎng)格，結(jié)合逐日ρ(PM2.5)和ρ(O3-8 h)進(jìn)行分析，ρ(PM2.5)和ρ(O3-8 h)閾值均設(shè)定為GB 3095—2012《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)限值〔ρ(PM2.5)=35.0 μg/m3，ρ(O3-8 h)=100.0 μg/m3〕，引入權(quán)重系數(shù)(Wij)以減小不穩(wěn)定性和誤差[27]，計(jì)算公式：

(1)

(2)

(3)

式中：mij代表經(jīng)過(guò)某一水平網(wǎng)格(i,j)的污染氣流軌跡點(diǎn)數(shù)；nij代表所有氣流軌跡通過(guò)網(wǎng)格(i,j)的點(diǎn)數(shù)；Cl代表軌跡l經(jīng)過(guò)網(wǎng)格(i,j)時(shí)對(duì)應(yīng)肇慶市污染物濃度，μg/m3；τijl代表軌跡l在網(wǎng)格(i,j)停留時(shí)間；M為總氣流軌跡數(shù)目.

2 結(jié)果與討論

2.1 PM2.5和O3的污染特征

由圖1可見：2014—2018年肇慶市PM2.5污染整體呈緩解趨勢(shì)，年均下降3.3 μg/m3，ρ(PM2.5)年均值始終維持在35.0 μg/m3以上，每年均高于珠三角地區(qū)平均值[11]；ρ(PM2.5)中位數(shù)在2014年高達(dá)46.0 μg/m3，2015年降至35.0 μg/m3；PM2.5超標(biāo)天數(shù)也呈明顯減少趨勢(shì)，2014年超標(biāo)天數(shù)高達(dá)71 d，且有4 d出現(xiàn)PM2.5重度污染，2015年起未出現(xiàn)PM2.5重度污染，且中度污染天數(shù)少于5 d，年超標(biāo)天數(shù)基本維持在28 d以下；而2016—2018年ρ(PM2.5)95%分位數(shù)年均增加4.0 μg/m3，2015—2018年日最大ρ(PM2.5)亦有升高趨勢(shì)，ρ(PM2.5)最大值年均增加8.4 μg/m3. 肇慶市統(tǒng)計(jì)年鑒顯示，近年來(lái)肇慶市煤炭消耗量和工業(yè)廢氣排放量基本呈逐年增加趨勢(shì)(見表1)，二者年均分別增加24.4×104t和146.4×108m3，PM2.5及其前體物的排放是肇慶市污染物濃度居高不下的重要因素之一. 2014—2016年工業(yè)煙(粉)塵排放量年均下降0.36×104t，ρ(PM2.5)相應(yīng)有所下降，2017年由于新區(qū)改造等工程，工業(yè)煙(粉)塵排放量較2016年增加了0.45×104t，導(dǎo)致PM2.5污染出現(xiàn)反彈.

近年來(lái)O3污染始終維持在較高水平，ρ(O3-8 h)年均值和中位數(shù)分別維持在85.0～95.0和80.0～90.0 μg/m3之間，超標(biāo)天數(shù)維持在30～40 d之間，且以輕度污染為主，中度污染天數(shù)不超過(guò)5 d，重度污染僅有1 d (2017年9月17日). 由圖1可見，2016—2018年O3污染有加重趨勢(shì)，ρ(O3-8 h)年均值、25%分位數(shù)、中位數(shù)和75%分位數(shù)年均分別增加4.4、3.3、5.0、6.0 μg/m3. 2015年O3作為首要污染物出現(xiàn)的天數(shù)超過(guò)PM2.5，2018年O3作為首要污染物出現(xiàn)的天數(shù)占57.2%，比PM2.5多37 d，說(shuō)明O3已成為影響肇慶市空氣質(zhì)量的主要污染物. 肇慶市2016年開始推行相關(guān)機(jī)動(dòng)車管理措施后，機(jī)動(dòng)車產(chǎn)生的氮氧化物排放量明顯減少，2016年ρ(O3-8 h)平均值和中位數(shù)分別降至84.8和79.0 μg/m3，但2017—2018年隨著機(jī)動(dòng)車保有量的增加，氮氧化物排放量年均增加0.3×104t，O3前體物增加，更有利于O3污染物的生成. 2018年ρ(O3-8 h)平均值升至93.5 μg/m3，中位數(shù)也達(dá)到自有觀測(cè)數(shù)據(jù)以來(lái)的最高值(89.0 μg/m3)，ρ(O3-8 h)90%分位數(shù)達(dá)到160.0 μg/m3，接近輕度污染閾值.

肇慶市PM2.5和O3污染的季節(jié)性變化趨勢(shì)基本相反(見圖1)，夏季PM2.5污染最輕，輕度污染天數(shù)平均僅有0.4 d；冬季PM2.5污染最嚴(yán)重，ρ(PM2.5)平均值達(dá)54.0 μg/m3，75%分位數(shù)達(dá)73.0 μg/m3，接近GB 3838—2012二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)限值(75.0 μg/m3)，95%分位數(shù)高達(dá)115.5 μg/m3，超過(guò)輕度污染標(biāo)準(zhǔn)限值(115.0 μg/m3)，超標(biāo)天數(shù)高達(dá)20.6 d(占比為23.1%)；春季和秋季污染程度基本持平，ρ(PM2.5)平均值和中位數(shù)均超過(guò)35.0 μg/m3，春季ρ(PM2.5)平均值、中位數(shù)、75%分位數(shù)比秋季分別高0.4、1.3、1.0 μg/m3，但超標(biāo)天數(shù)少1.2 d. 2014—2018年出現(xiàn)了4次PM2.5重度污染，其中，有3次發(fā)生在冬季，1次發(fā)生在春季.

O3污染在秋季最嚴(yán)重，其次是夏季，冬季幾乎不發(fā)生ρ(O3-8 h)超標(biāo)，這與北京市ρ(O3-8 h)最大值出現(xiàn)在5—8月和南京市出現(xiàn)在春季不同[28-29]，肇慶市O3污染具有明顯的地域和氣候分布特征. 秋季ρ(O3-8 h)平均值高達(dá)108.1 μg/m3，90%分位數(shù)為174.0 μg/m3，超過(guò)GB 3838—2012二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)限值(160.0 μg/m3)，超標(biāo)天數(shù)平均有15.0 d，O3重度污染均發(fā)生在秋季；夏季ρ(O3-8 h)中位數(shù)為91.0 μg/m3，90%分位數(shù)高達(dá)166.1 μg/m3，超標(biāo)天數(shù)平均達(dá)10.6 d；春季ρ(O3-8 h)平均值和中位數(shù)均低于80.0 μg/m3，且出現(xiàn)輕度及以上污染平均僅有5.8 d；冬季ρ(O3-8 h)平均值和中位

注：上下引線分別表示90%和10%分位數(shù).圖1 肇慶市2014—2018年以及四季ρ(PM2.5)和ρ(O3-8 h)的變化特征Fig.1 Annual and seasonal variation trends of PM2.5 and O3-8 h concentrations from 2014 to 2018 in Zhaoqing City

數(shù)低至68.0 μg/m3，在2014—2018年僅出現(xiàn)1 d輕度污染.

由圖2可見，肇慶市四季逐時(shí)ρ(PM2.5)均呈雙峰型，峰值出現(xiàn)在上、下班高峰期后，說(shuō)明機(jī)動(dòng)車尾氣排放對(duì)PM2.5污染的影響明顯. 白天隨混合層高度的上升，ρ(PM2.5)明顯降低，并在16:00出現(xiàn)最低值，不同季節(jié)最低值在24.9～51.3 μg/m3之間. 四季中夜間峰值均出現(xiàn)在20:00，春季、秋季白天峰值均出現(xiàn)在10:00，夏季提前1 h，冬季推遲到11:00，說(shuō)明日出和公眾出行時(shí)間對(duì)ρ(PM2.5)峰值的出現(xiàn)有重要影響. 夏季ρ(PM2.5)最高值出現(xiàn)在09:00，為30.1 μg/m3，其余季節(jié)最高值均出現(xiàn)在夜間，冬季最高值達(dá)61.0 μg/m3，說(shuō)明夏季白天PM2.5清除擴(kuò)散更明顯.ρ(O3)的日變化呈單峰型，夜間由于氮氧化物的滴定反應(yīng)，O3消耗強(qiáng)，ρ(O3)維持在較低水平，午后隨太陽(yáng)輻射的增強(qiáng)，氧化反應(yīng)達(dá)到最強(qiáng). 夏季由于日出時(shí)間較早，ρ(O3)于07:00達(dá)到最低值(18.4 μg/m3)，15:00 出現(xiàn)最高值(106.7 μg/m3)；其余季節(jié)ρ(O3)最低值均出現(xiàn)于08:00，在16:00出現(xiàn)峰值，其中秋季ρ(O3)最高值達(dá)128.3 μg/m3.

圖2 肇慶市四季ρ(PM2.5)和ρ(O3)日變化特征Fig.2 Diurnal variations of PM2.5 and O3 concentrations during different seasons in Zhaoqing City

2.2 PM2.5和O3污染與氣象要素的關(guān)系

肇慶市城區(qū)位于由山地和平原形成的喇叭口低地中，中心開口向東，受地形影響長(zhǎng)年盛行偏東風(fēng)，處于珠江三角(廣州市、佛山市、東莞市)的下風(fēng)向. 春季3—4月受冷暖氣流交匯影響，多雨霧天氣，春季相對(duì)濕度在四季中最大，平均值達(dá)83.25%(見表2)，水汽多會(huì)影響太陽(yáng)紫外輻射強(qiáng)度[30]，有助于氮氧化物和硫氧化物形成二次硫酸鹽和硝酸鹽，從而促進(jìn)顆粒物的吸濕增長(zhǎng)，抑制O3的氧化生成[31-32]；同時(shí)，空氣中水汽所含的·OH、HO2·等自由基迅速將O3分解為O2[33]，因此ρ(O3-8 h)超標(biāo)基本發(fā)生在太陽(yáng)輻射明顯增強(qiáng)的5月. 由表3可見，與ρ(PM2.5)和ρ(O3-8 h)相關(guān)系數(shù)最高的氣象要素分別為風(fēng)速和日照時(shí)數(shù)，相關(guān)系數(shù)分別為-0.43和0.63，說(shuō)明在潮濕的春季PM2.5污染主要受風(fēng)速的影響，而O3污染則與日照時(shí)長(zhǎng)密切相關(guān).

表2 肇慶市不同季節(jié)氣象要素平均值

表3 肇慶市不同季節(jié)PM2.5和O3與氣象要素的相關(guān)系數(shù)

夏季降水較多，降水日數(shù)占比為55.5%，平均溫度高達(dá)28.74 ℃，白天升溫快，混合層高度高，有利于顆粒物污染物的擴(kuò)散清除. 降水時(shí)相對(duì)濕度增大，導(dǎo)致ρ(PM2.5)與相對(duì)濕度呈負(fù)相關(guān)，且二者相關(guān)性最高. 夏季ρ(O3-8 h)與日照時(shí)數(shù)相關(guān)系數(shù)最高，平均日照時(shí)數(shù)達(dá)6.06 h，ρ(O3-8 h)超標(biāo)頻繁出現(xiàn). 當(dāng)受副熱帶高壓控制時(shí)，日照時(shí)數(shù)較長(zhǎng)，強(qiáng)太陽(yáng)輻射有利于O3的生成，而當(dāng)南風(fēng)脈動(dòng)或午后熱對(duì)流造成降水時(shí)，則有利于O3的清除. 由于夏季O3污染受較多因素的影響，ρ(O3-8 h)與日照時(shí)數(shù)的相關(guān)系數(shù)相比其他季節(jié)低.

秋季肇慶市多受副熱帶高壓和弱冷高壓脊形勢(shì)影響，期間還常受臺(tái)風(fēng)外圍下沉氣流控制，有利于高空O3向近地面輸送[34]，相對(duì)濕度和日降水量均較低，分別為77.96%和3.35 mm，平均日照時(shí)數(shù)為5.01 h，整體氣象條件更有利于O3的生成，導(dǎo)致秋季ρ(O3-8 h)居高不下.

冬季肇慶市在無(wú)較強(qiáng)冷空氣影響時(shí)，主要受弱高壓脊或變性高壓脊控制，天氣靜穩(wěn)，早晨易出現(xiàn)輻射逆溫，平均日降雨量(1.83 mm)和降水日數(shù)(22.8 d)均為一年中最小，小風(fēng)日數(shù)(65.3 d)為四季中最多，氣象條件有利于顆粒物累積形成重污染.ρ(PM2.5)與風(fēng)速的相關(guān)系數(shù)高達(dá)-0.51，說(shuō)明冬季地面風(fēng)力大小與肇慶市PM2.5污染是否嚴(yán)重密切相關(guān).

2.3 不同季節(jié)的外來(lái)輸送分析

由各季度后向軌跡可知，各季節(jié)氣團(tuán)輸送路徑變化明顯，夏、秋兩季污染物外來(lái)輸送范圍相對(duì)冬、春兩季明顯偏小，路徑較為集中. 根據(jù)軌跡聚類的總空間方差變化率拐點(diǎn)發(fā)現(xiàn)，春季有5條主要?dú)饬鬈壽E，秋季有4條，夏季、冬季各6條(見表4).

表4 不同季節(jié)后向軌跡聚類統(tǒng)計(jì)分析

春季輸入肇慶市的氣流主要為自南向北的第三

類軌跡，以及地面冷高壓脊控制對(duì)應(yīng)的第一類和第五類軌跡，三者共占77.53%. 而對(duì)ρ(PM2.5)和ρ(O3-8 h)貢獻(xiàn)最高的分別為第二類和第一類氣流軌跡，對(duì)應(yīng)的ρ(PM2.5)和ρ(O3-8 h)分別為54.9和96.1 μg/m3. 第二類氣流軌跡距離短，風(fēng)速小，有利于將珠三角西南部的污染物往肇慶市輸送. 第一類輸送帶途經(jīng)植被覆蓋率較高的廣東省東北部和污染排放較重的珠三角地區(qū)，有利于輸送O3前體物BVOC (生物源揮發(fā)性有機(jī)化合物)和珠三角地區(qū)工業(yè)排放的污染物至肇慶市.

夏季近80%的氣流源自東南到西南方向，各氣流軌跡的ρ(PM2.5)較低，而ρ(O3-8 h)較高. O3污染貢獻(xiàn)最明顯的為第四類氣流軌跡，其次為第五類，對(duì)應(yīng)的ρ(O3-8 h)分別達(dá)132.4和121.6 μg/m3. 這兩類氣流軌跡對(duì)應(yīng)南海西行的臺(tái)風(fēng)外圍和西北太平洋往北折的臺(tái)風(fēng)外圍兩種天氣形勢(shì)，尤其當(dāng)受第四類氣流影響時(shí)，肇慶市處于珠三角下風(fēng)向，O3中度及以上污染基本發(fā)生在此類氣流軌跡控制時(shí).

秋季主要?dú)饬鬏斔吐窂綖樵醋詵|北方向的第二類軌跡(占42.58%)，同時(shí)也是ρ(O3-8 h)貢獻(xiàn)最大的路徑，對(duì)應(yīng)的ρ(O3-8 h)為115.5 μg/m3，為造成秋季O3污染較嚴(yán)重的因素之一. 對(duì)PM2.5污染貢獻(xiàn)最大的為出現(xiàn)次數(shù)次高(占28.02%)的東西向第三類氣流軌跡，ρ(PM2.5)達(dá)46.3 μg/m3.

冬季的輸送帶可分為偏西、偏北和偏東3個(gè)方向，分別占16.11%、59.72%、23.17%，秋冬季85%以上氣流源自偏東和偏北方向. 其中冬季影響肇慶市PM2.5污染的主要輸送帶為第二類氣流軌跡，其次為第五類軌跡，對(duì)應(yīng)的ρ(PM2.5)分別為71.7和60.3 μg/m3，前者在弱高壓脊控制下，氣流將北方的污染物往南方輸送，并在風(fēng)速減弱的珠三角中西部地區(qū)輻合，造成持續(xù)性污染；后者多為高壓中心東移出海后的氣流軌跡，向肇慶市輸送海上的水汽和珠三角西南部的污染物，兩種形勢(shì)下污染物輸送方向來(lái)源與吳洛林等[18]對(duì)于肇慶市冬季典型污染過(guò)程輸送特征的研究結(jié)論一致.

2.4 PM2.5和O3的潛在源區(qū)與污染程度分析

為識(shí)別肇慶市不同季節(jié)PM2.5和O3污染貢獻(xiàn)源區(qū)，通過(guò)計(jì)算PSCF表明，PM2.5潛在源區(qū)分布隨季節(jié)有明顯變化特征(見圖3)，從春季到夏季，潛在污染源區(qū)明顯減小，夏季W(wǎng)PSCF值普遍小于0.35，而秋、冬季潛在污染源區(qū)范圍明顯擴(kuò)大.

圖3 肇慶市不同季節(jié)PM2.5的WPSCF值分布特征Fig.3 Distribution characteristics of WPSCF in the four seasons of PM2.5 in Zhaoqing City

春季W(wǎng)PSCF高值主要分布在肇慶市以東的珠三角城市及其東部附近海面，尤其是珠三角西南部的珠海市、中山市和江門市；海面的高WPSCF值可能是在回流東南風(fēng)的影響下氣溶膠吸濕增長(zhǎng)，導(dǎo)致ρ(PM2.5)升高所致；省外WPSCF值均低于0.45. 秋季高WPSCF值主要分布在珠三角、廣東省東部沿海、廣東省東北部和江西省中西部地區(qū)，中心高值區(qū)位于肇慶市東南方向的佛山市和江門市一帶，說(shuō)明周邊城市間的近距離傳輸占主導(dǎo).

冬季W(wǎng)PSCF值整體高于其他季節(jié)且較為集中，中心最大值超過(guò)0.95，主要位于珠三角東南部，其次為珠三角中南部其他城市及珠三角東部沿海，北部的清遠(yuǎn)市和河源市、東部的汕尾市等地區(qū)的傳輸也在一定程度加重了肇慶市的PM2.5污染. 綜上，肇慶市PM2.5污染的外來(lái)輸送影響以省內(nèi)城市間輸送為主，其中，珠三角南部及其東部沿海地區(qū)在春季、秋季、冬季均對(duì)肇慶市ρ(PM2.5)有明顯貢獻(xiàn)，這與王芳等[21]研究結(jié)論相似.

為進(jìn)一步確定PM2.5污染潛在源區(qū)的權(quán)重濃度，計(jì)算了研究區(qū)的WCWT值，結(jié)果與WPSCF分布特征相似. 由圖4可見：夏季大部地區(qū)WCWT值低于35 μg/m3；春季對(duì)肇慶市ρ(PM2.5)貢獻(xiàn)超過(guò)40 μg/m3的地區(qū)基本位于肇慶市內(nèi)和珠三角西南部城市，珠海市、中山市、佛山市等地區(qū)WCWT值均超過(guò)50 μg/m3；秋季對(duì)ρ(PM2.5)貢獻(xiàn)超過(guò)40 μg/m3的地區(qū)主要位于肇慶市東南部、珠三角南部、汕尾市以及韶關(guān)市東北部，其中佛山市的WCWT值超過(guò)50 μg/m3；冬季肇慶市、珠三角中南部城市以及廣東省東北部和西北部的WCWT值均超過(guò)50 μg/m3，珠三角其余地區(qū)WCWT值也大于40 μg/m3. 因此，珠三角南部、廣東省東北部和西北部對(duì)肇慶市ρ(PM2.5)貢獻(xiàn)較明顯.

圖4 肇慶市不同季節(jié)PM2.5的WCWT值分布特征Fig.4 Distribution characteristics of WCWT in the four seasons of PM2.5 in Zhaoqing City

O3各季節(jié)的WPSCF值分布與PM2.5差異較大(見圖5)，冬、春兩季大部地區(qū)的WPSCF值低于0.45. 夏季對(duì)肇慶市O3污染貢獻(xiàn)明顯的源區(qū)多位于廣東省內(nèi)，珠三角地區(qū)的WPSCF值高于0.45，其中珠江口西側(cè)、韶關(guān)市東部和江西省南部的WPSCF值均超過(guò)0.65. 秋季W(wǎng)PSCF值超過(guò)0.55的區(qū)域面積在四季中最大，且方向集中，位于秋季第二類氣流軌跡附近，其中佛山市、韶關(guān)市中東部、江西省南部等地區(qū)WPSCF值超過(guò)0.65. 第三類氣流軌跡途經(jīng)區(qū)域的WPSCF值為0.35～0.55. 因此，秋季外來(lái)輸送潛在源區(qū)主要包括珠三角西部及其東部沿海、廣東省東北部以及江西省、湖南省東南部等地區(qū).

圖5 肇慶市不同季節(jié)O3的WPSCF值分布特征Fig.5 Distribution characteristics of WPSCF in the four seasons of O3 in Zhaoqing City

春季珠三角西南部O3的WCWT值超過(guò)100 μg/m3(見圖6)，近年來(lái)珠三角西南部為廣東省O3污染最嚴(yán)重的地區(qū)，其對(duì)肇慶市也存在明顯的傳輸影響. 夏季對(duì)ρ(O3-8 h)貢獻(xiàn)高于100 μg/m3的區(qū)域包括珠三角南部、廣東省東北部等地區(qū). 秋季肇慶市及周邊的佛山市、江門市、廣州市以及北部的清遠(yuǎn)市東部、韶關(guān)市中部、江西省南部為WCWT高值中心，廣東省東部沿海部分地區(qū)的WCWT值也大于100 μg/m3. 冬季W(wǎng)CWT值均低于80 μg/m3. 綜上，對(duì)肇慶市O3污染輸送貢獻(xiàn)明顯的源區(qū)主要包括珠三角中南部、廣東省東北部和江西省南部等地區(qū).

圖6 肇慶市不同季節(jié)O3的WCWT值分布特征Fig.6 Distribution characteristics of WCWT in the four seasons of O3 in Zhaoqing City

3 結(jié)論

a) 2014—2018年肇慶市ρ(PM2.5)年均下降3.3 μg/m3，2016年起ρ(PM2.5)最大值逐年增大.ρ(PM2.5)日變化呈雙峰型，分別出現(xiàn)在上下班高峰期之后. 2016年起ρ(O3-8 h)年均增加4.4 μg/m3，O3成為影響空氣質(zhì)量的首要污染物.ρ(O3)日變化呈單峰型，于15:00—16:00達(dá)到峰值.

b) PM2.5和O3污染分別在冬季和秋季最重，超標(biāo)日分別達(dá)20.6和15.0 d.ρ(PM2.5)與風(fēng)速相關(guān)性最高，ρ(O3-8 h)與日照時(shí)數(shù)和相對(duì)濕度相關(guān)系數(shù)均較高.

c) 春、夏兩季影響肇慶市的氣流近80%來(lái)自南部海面和東北方向，秋、冬兩季85%以上氣流源自偏東和偏北方向. 肇慶市PM2.5和O3污染除受本地排放影響外，還有來(lái)自珠三角、廣東省北部及其東部沿海、江西省等地區(qū)的輸送貢獻(xiàn). 春、秋兩季珠三角西南部，以及冬季珠三角中南部、廣東省東北部和西北部對(duì)肇慶市ρ(PM2.5)的貢獻(xiàn)超過(guò)50 μg/m3；夏季珠三角南部、廣東省東北部，以及秋季珠三角西部、廣東省中北部、江西省南部對(duì)ρ(O3-8 h)的貢獻(xiàn)超過(guò)100 μg/m3.

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