李躍國，姚程鵬，楊曙光，伏海蛟，王 剛，張 娜，劉紫薇

(1.中國地質(zhì)大學(xué)(武漢) 資源學(xué)院，湖北 武漢 430074；2.新疆煤田地質(zhì)局煤層氣研究開發(fā)中心，新疆 烏魯木齊 830091；3.中國石油集團東方地球物理勘探有限責(zé)任公司研究院 大港分院，天津 300280)

0 引 言

研究煤層氣成因是煤層氣地球化學(xué)領(lǐng)域的重要內(nèi)容，借鑒常規(guī)天然氣的研究思路，國內(nèi)外學(xué)者將煤層氣成因劃分為有機成因和無機成因2大類，且煤層氣的有機成因已得到普遍認(rèn)可，無機成因氣受到的關(guān)注相對較少，其中有機成因煤層氣可大體上劃分為生物成因和熱成因2類。目前，國際上學(xué)者基于煤巖鏡質(zhì)體反射率Ro、氣體組分以及碳?xì)渫凰氐鹊厍蚧瘜W(xué)指標(biāo)，綜合運用經(jīng)典的天然氣識別圖版[1-5]，如δ13C1-δDCH4、δ13C1-C1/C2+、δ13C1-δ13CCO2及CDMI-δ13CCO2)，在粉河盆地、鮑文盆地、黑勇士盆地、蘇拉特盆地和圣胡安盆地等地區(qū)均識別出了生物成因氣，其地球化學(xué)特征多表現(xiàn)為干燥系數(shù)較大、CH4碳同位素輕及CO2碳同位素偏重(-24.6%～+2.24%)[6-11]。準(zhǔn)噶爾盆地是我國典型的中-低煤階含煤盆地，其南緣作為最厚煤層發(fā)育地區(qū)之一，蘊含豐富的煤層氣資源，預(yù)測其2 000 m以淺的煤層氣資源量約為0.95×1012m3[12]。國內(nèi)學(xué)者對準(zhǔn)南地區(qū)煤層氣資源潛力、成藏特征、富集條件及成藏機理等開展了一定的探索性研究[13-15]，取得了許多進展，其中關(guān)于富集成藏機理多從構(gòu)造、沉積及水文地質(zhì)等方面進行探討，但受限于地質(zhì)資料較為匱乏且不系統(tǒng)，對準(zhǔn)南地區(qū)煤層氣成因及其富集成藏機理尚未達成共識。筆者擬以準(zhǔn)南米泉地區(qū)煤層氣為研究對象，通過對現(xiàn)場采集的氣樣與水樣進行分析研究，旨在探討米泉地區(qū)煤層氣成因，剖析水文地質(zhì)條件在煤層氣成藏過程中的作用，揭示地質(zhì)歷史時期次生生物氣富集規(guī)律，結(jié)合區(qū)域地質(zhì)背景、古氣候資料和煤層埋藏史等，最終厘定米泉地區(qū)次生生物氣藏的形成機理，以期對準(zhǔn)南地區(qū)煤層氣勘探開發(fā)提供一定的理論支持。

1 地質(zhì)背景

米泉地區(qū)位于新疆準(zhǔn)噶爾盆地南緣博格達山以北，區(qū)內(nèi)含煤地層受南北向擠壓應(yīng)力改造明顯，整體表現(xiàn)為一組較為簡單的NEE向展布的大型共軛褶皺(七道灣背斜與八道灣向斜)，且米泉地區(qū)斷裂系統(tǒng)較為發(fā)育，斷層類型以逆斷層為主，可對區(qū)內(nèi)含煤地層產(chǎn)生不同程度的破壞作用[18](圖1)。米泉地區(qū)煤炭資源主要分布于西山窯組地層，含煤27～28層，總厚度為117.28～147.43 m，屬低—中灰分、低硫、低磷，高揮發(fā)分、高發(fā)熱量的優(yōu)質(zhì)煤，煤化作用程度較低，以不黏煤為主，長焰煤次之；此外，八道灣組煤層發(fā)育較差，煤層層數(shù)較少，總厚度為18.21～29.77 m，屬低—中灰分、低硫、低磷，高揮發(fā)分、高發(fā)熱量的優(yōu)質(zhì)煤，煤變質(zhì)程度一般低至中等[16-18]。整體看來，米泉地區(qū)范圍內(nèi)煤層屬于低變質(zhì)煤，其賦存的煤層氣資源屬于低煤階煤層氣。

圖1 米泉地區(qū)構(gòu)造示意Fig.1 Schematic of structure of Miquan Area

2 樣品采集與試驗方法

為查清米泉地區(qū)中—低煤階煤層氣成因及其富集成藏機理，在該區(qū)優(yōu)選18口煤層氣生產(chǎn)試驗井進行采樣工作。其中，3、5、9、11、13號井采集了氣樣與水樣，1、2、4、6、7、8、10、12、14、15號井僅采集了氣樣，16、17、18號井僅采集了水樣。隨后，部分樣品被送往中國地質(zhì)大學(xué)(武漢)生物地質(zhì)與環(huán)境地質(zhì)國家重點實驗室分別開展氣樣的氣體組分、甲烷與二氧化碳的碳?xì)渫凰胤治?表1)，水樣的陰離子、陽離子及礦化度等參數(shù)的測試工作(表2)；此外，部分水樣被送往中科院水文地質(zhì)環(huán)境地質(zhì)研究所、美國BETA實驗室以及中科院地球環(huán)境研究所分別開展14C、3H、129I等地層水放射性同位素測試工作(表3)。

表1 準(zhǔn)南米泉地區(qū)煤層氣生產(chǎn)試驗井氣樣地球化學(xué)分析數(shù)據(jù)

表2 準(zhǔn)南米泉地區(qū)煤層氣井產(chǎn)出水樣水文地質(zhì)參數(shù)統(tǒng)計

表3 準(zhǔn)南米泉地區(qū)煤層氣井產(chǎn)出水樣放射性同位素定年數(shù)據(jù)

3 煤層氣成因判識分析

3.1 煤層氣氣體組分

由表1可知，在米泉地區(qū)，CH4體積分?jǐn)?shù)為54.12%～97.95%(平均77.62%)，CO2體積分?jǐn)?shù)為0.86%～44.48%(平均20.66%)，N2體積分?jǐn)?shù)為0%～14.33%(平均1.59%)。此外，米泉地區(qū)C2+為0.01%～0.58%，平均為0.13%，表明該區(qū)的煤層氣為干氣。一般來說，干燥系數(shù)經(jīng)常被用于初步判識生物成因氣(1 000～4 000)與熱成因氣(<100)[19-20]。由表1可知，米泉地區(qū)煤層氣的干燥系數(shù)為99.78～9 795.00，平均為3 719.47，總體上表現(xiàn)出生物成因氣特征。

3.2 甲烷成因與生物成因氣形成途徑

由表1可知，米泉地區(qū)的甲烷碳同位素δ13C1為-5.205%～-7.779%(平均-6.614%)，略大于粉河盆地(平均-6.840%)，小于鮑文盆地(平均-5.710%)、黑勇士盆地(平均-5.160%)、蘇拉特盆地(平均-5.140%)與圣胡安盆地(平均-4.413%)[6-7,9-11]。鑒于此，初步判斷米泉地區(qū)煤層氣中生物成因氣也應(yīng)占有較高的比例。

基于天然氣成因判別Whiticar圖版，進一步探討了米泉地區(qū)煤層氣成因。由圖2a可知，該區(qū)大部分樣品點落在生物成因氣范圍內(nèi)，僅在熱成因氣范圍內(nèi)有2個異常點，這與國際上典型的中—低煤階含煤盆地相比較得出的結(jié)論一致。換言之，米泉地區(qū)生物成因氣廣泛發(fā)育，在煤層氣儲層中占有較高的比例。

準(zhǔn)噶爾盆地南緣的煤化作用程度相對較低，西山窯組煤巖的鏡質(zhì)體反射率Ro為0.50%～0.88%(平均0.65%)[21]，主要的煤種為高揮發(fā)分煙煤，在適宜的地質(zhì)條件下有利于產(chǎn)生生物成因氣。此外，結(jié)合表1中的采樣深度，在較深煤層中亦廣泛賦存生物成因氣(埋深<1 165.37 m,平均埋深為724.40 m)，但限于樣品情況，該區(qū)生物成因氣賦存的極限深度仍然未知。

一般來說，生物成因氣的形成途徑主要有2類，即CO2還原和乙酸發(fā)酵。筆者在Whiticar等人的圖版上投影了米泉地區(qū)氣樣的δ13C1和δDCH4以區(qū)分甲烷成因和生物成因氣的形成途徑。如圖2b所示，絕大部分樣品點落在混合與過渡區(qū)且靠近二氧化碳還原區(qū)；此外，有2個數(shù)據(jù)點落在二氧化碳還原區(qū)，有2個數(shù)據(jù)點靠近熱成因氣區(qū)。簡言之，米泉地區(qū)生物成因氣的形成途徑仍不明確。Whiticar指出，微生物氧化作用會導(dǎo)致在δ13C1-δDCH4圖上難以準(zhǔn)確判別甲烷形成途徑[2]。因此，需使用δ13C1-δ13CCO2圖版進一步厘定該區(qū)生物成因氣的形成途徑。如圖2c所示，所有的樣品點均落在生物成因氣范圍內(nèi)，且除了1個異常點之外，剩余的樣品點均落在二氧化碳還原區(qū)，這表明CO2還原是米泉地區(qū)生物成因氣的主要形成途徑。以往研究表明，生物成因氣的形成途徑與水文地質(zhì)條件具有明顯的相關(guān)性，一般認(rèn)為乙酸發(fā)酵主要發(fā)生在淡水環(huán)境(即低TDS)，CO2還原主要發(fā)生在咸水環(huán)境(即高TDS)[22-23]，米泉地區(qū)符合該相關(guān)關(guān)系。

3.3 二氧化碳成因

一般來說，由腐殖有機質(zhì)產(chǎn)生熱成因CO2的δ13C為-2.7～-0.5%，與微生物產(chǎn)甲烷作用相關(guān)的CO2的δ13C為-4.0%～+2.0%[1,3]。從米泉地區(qū)采集的數(shù)據(jù)來看，δ13CCO2為-1.693%～+1.586%(平均-3.080%)，初步判斷該區(qū)賦存大量的生物成因CO2。此外，筆者利用CO2-CH4系數(shù)圖版以區(qū)分CO2成因，如圖2d所示，米泉地區(qū)的樣品點大部分落在“微生物產(chǎn)甲烷伴生CO2”區(qū)域，表明該區(qū)CO2主要為生物成因，與微生物產(chǎn)甲烷過程密切相關(guān)。

圖2 準(zhǔn)南米泉地區(qū)煤層氣成因判識Fig.2 Identification of coalbed methane genesis in Miquan Area in southern margin of Zhunnggar Basin

4 水文地球化學(xué)特征

4.1 理化性質(zhì)與放射性同位素定年

由表3可知，米泉地區(qū)煤層產(chǎn)出水中溶解無機碳δ13CDIC為+0.28%～+0.73%。一般來說，煤層水中δ13CDIC高負(fù)值(如-3.0%)具有受熱力影響的特征，而正δ13CDIC結(jié)合高堿度則表明受微生物產(chǎn)甲烷作用影響[24]，米泉地區(qū)遵循后者的規(guī)律。

通過對3H、14C和129I/127I等放射性同位素的測定來判斷煤層產(chǎn)出水在米泉地區(qū)的滯留時間。水樣中的3H低于檢測限(即1.0 TU),表明煤層產(chǎn)出水年齡早于1952年。進一步分析14C，水樣中的14C活度小于現(xiàn)代碳百分?jǐn)?shù)的0.44%，對應(yīng)于未校正的年齡(>43.5 ka BP)。

最后，129I/127I為(4.64～14.6)×10-12，表明其大于原始地下水初始值(1.5×10-12)，比現(xiàn)代降水低2～4個數(shù)量級，從時間角度看，米泉地區(qū)地下水的年齡應(yīng)小于2 000 ka[25]，因此，推測米泉地區(qū)煤層水的年齡在43.5～2 000.0 ka(屬第四紀(jì))，進一步表明米泉地區(qū)水動力場較為停滯，煤層水地質(zhì)年齡較為古老，沒有或較少現(xiàn)今地表水補給。

4.2 封存性次生生物氣藏

原生生物成因氣是指成煤物質(zhì)在煤化作用早期經(jīng)微生物作用所生成的煤層氣，常見于煤化作用程度較低且鏡質(zhì)體反射率小于0.5%的煤層中。次生生物成因氣是指煤巖經(jīng)過一定程度的熱演化之后，由于構(gòu)造運動抬升到淺部，攜帶有微生物的地表水或大氣降水進入煤層，在適宜條件下降解煤所生成的生物成因的煤層氣。研究表明，米泉地區(qū)煤巖的Ro>0.5%，且原生生物氣難以大量保留，因此認(rèn)為米泉地區(qū)主要發(fā)育次生生物氣。結(jié)合煤層氣和煤層產(chǎn)出水的地球化學(xué)特征，認(rèn)為準(zhǔn)南米泉地區(qū)主要發(fā)育封存性次生生物氣藏。主要地質(zhì)證據(jù)為：1)較高的地層水礦化度及較低的地層水溫度等表明現(xiàn)今水文地質(zhì)條件不利于產(chǎn)甲烷菌生存及形成新的次生生物氣，該區(qū)現(xiàn)存的次生生物氣資源應(yīng)大多產(chǎn)生于較早地質(zhì)歷史時期；2)最新煤層水放射性同位素測年數(shù)據(jù)(即，3H<1.0 TU及14C< 0.44%，現(xiàn)代碳百分?jǐn)?shù))，表明米泉地區(qū)煤層水地質(zhì)年齡較為古老，至少早于43.5 ka，沒有或較少現(xiàn)今地表水補給；3)異常高的CO2(高達40%)表明生物成因氣在現(xiàn)階段應(yīng)當(dāng)停止產(chǎn)生，因為二氧化碳還原是米泉地區(qū)生物成因氣的主要形成途徑。

5 煤層氣富集成藏過程

在準(zhǔn)噶爾盆地南緣，西山窯組煤層生烴(即產(chǎn)生熱成因氣)始于早白堊世(Ro為0.50%～0.80%)，于晚白堊世埋藏達到最深(圖3)。自新生代以來，煤層不斷上升，在適宜的埋深和水文地質(zhì)條件下，煤系地層開始接受攜帶微生物的地表水的補給，通過與煤或熱成因氣反應(yīng)形成大量的次生生物成因氣。

圖3 準(zhǔn)噶爾盆地南緣煤層埋藏史[26]Fig.3 Buried history of coal seams in southern margin of Zhunnggar Basin

基于較低的煤化作用程度，推測在煤系地層沉降埋藏過程中，米泉地區(qū)的西山窯組煤可能尚未達到產(chǎn)出大量熱成因氣的溫度和壓力(階段1，圖4)。

圖4 水動力停滯區(qū)封存性次生生物氣藏形成過程Fig.4 Formation steps of sealing secondary biogenic gas within stagnant zone

隨后，西山窯組煤層不斷被抬升與剝蝕，直到第四紀(jì)，開始接受攜帶微生物的地表雪融水的供應(yīng)(階段2，圖4)菌群活動將煤巖有機質(zhì)轉(zhuǎn)化為大量的次生生物氣(階段3，圖4)。自第四紀(jì)以來，中國西北地區(qū)的冰川覆蓋逐漸消失，年平均蒸發(fā)量遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于降水量[27]，干旱性氣候可以為米泉地區(qū)缺乏現(xiàn)代水補給的可能性提供一些證據(jù)。由于干旱性氣候背景和遠(yuǎn)離融雪區(qū)，米泉地表水補給逐漸停止，形成相對封閉的系統(tǒng)。在此階段，產(chǎn)甲烷作用開始逐漸減弱，直至完全停止，最終，在水動力場的封閉作用下，米泉地區(qū)可以有效地封存此前形成的次生生物氣(階段4，圖4)。

6 結(jié) 論

1)準(zhǔn)南米泉地區(qū)次生生物氣廣泛發(fā)育，在煤層氣儲層中占有較大的比例。CO2還原是米泉地區(qū)生物成因氣形成的主要途徑，但生物成因氣賦存極限深度仍然未知。米泉地區(qū)異常高含量CO2與微生物產(chǎn)甲烷作用密切相關(guān)。

3)研究提出米泉地區(qū)廣泛發(fā)育封存性次生生物氣藏，其形成分別經(jīng)歷了埋藏與成煤、抬升與剝蝕、地表水補給與生物氣大量形成、產(chǎn)甲烷作用停止與水動力封存等4個地質(zhì)階段。