黃東，李文軍，喬麗娟，鐘登杰，李天宇

(1.重慶理工大學 化學化工學院，重慶 400054；2.華北科技學院 環(huán)境工程學院，河北 廊坊 065201；3.義馬煤業(yè)綜能新能源有限責任公司，河南 義馬 472300)

煤炭地下氣化(Underground Coal Gasification，UCG)作為常規(guī)煤開采利用技術(shù)的補充，具有安全性高、效益高、污染少等優(yōu)勢[1]，是煤炭無害化開采的重點和技術(shù)創(chuàng)新戰(zhàn)略方向。煤炭地下氣化不僅可用于深部煤層和難開采煤層的開發(fā)與利用，也可回收礦井遺棄的煤炭資源。地下氣化產(chǎn)生的煤氣主要以H2和CO為主，不僅可作為清潔燃料，還可以作為化工原料或用于提取純氫[2-4]，有著明顯的經(jīng)濟效益和社會效益，是我國煤炭資源清潔高效利用的重要領(lǐng)域。

UCG技術(shù)經(jīng)過世界多國的理論和實踐研究，取得了矚目的成就[5-6]。由于煤炭地下氣化的復雜性，如何實現(xiàn)長期穩(wěn)定性生產(chǎn)和商業(yè)化開發(fā)仍需進一步研究與完善。燃空區(qū)擴展被認為是影響UCG性能的重要現(xiàn)象之一[7]，是UCG工藝穩(wěn)定性控制的關(guān)鍵。燃空區(qū)是煤層經(jīng)氣化消耗后形成的區(qū)域，由燃空區(qū)底部的灰渣，燃空區(qū)頂部以及兩者之間的空隙區(qū)域組成[8]。多年來，國內(nèi)外的研究者對煤炭地下氣化燃空區(qū)擴展進行了大量的研究[9-13]，探索燃空區(qū)擴展的影響因素，通過燃空區(qū)擴展建立了各種不同的模型，使得燃空區(qū)擴展體系不斷完善，為煤炭地下氣化的發(fā)展做出重大貢獻。系統(tǒng)歸納煤炭地下氣化燃空區(qū)擴展模型有利于進一步豐富燃空區(qū)擴展理論。

基于此，筆者在總結(jié)煤炭地下氣化燃空區(qū)擴展研究現(xiàn)狀的基礎(chǔ)上，分析燃空區(qū)擴展機制以及影響因素，歸納燃空區(qū)擴展物理模型和數(shù)學模型以及燃空區(qū)監(jiān)測技術(shù)，并對未來的研究方向進行展望，以期為煤炭地下氣化早日實現(xiàn)產(chǎn)業(yè)化提供相應(yīng)的參考。

1 煤炭地下氣化燃空區(qū)擴展機制

煤炭地下氣化是煤炭原位轉(zhuǎn)化產(chǎn)生可燃性氣體的過程[2,14-15]，其過程是復雜的物理化學過程，其中涉及多相化學反應(yīng)、流體流動、傳熱傳質(zhì)等問題[16-17]?；瘜W反應(yīng)和熱機械破壞被認為是煤炭地下氣化燃空區(qū)擴展的兩種主要機制。

對于煤炭地下氣化，無論是有井式還是無井式，都需要有注入井和生產(chǎn)井，并在地下煤層中連通構(gòu)建成氣化爐，氣化劑以受控方式點燃煤層[16,18]。在燃燒氣化的高溫下，氣化爐上方及兩側(cè)的煤炭不斷被燃燒和熱轉(zhuǎn)化并發(fā)生相應(yīng)的化學反應(yīng)。隨著反應(yīng)的進行和煤炭的消耗，在注入點附近形成地下燃空區(qū)。圖1是煤炭地下氣化過程示意圖。UCG氣化過程主要在氣固兩相界面進行，按照化學反應(yīng)強弱程度沿軸向可分為氧化區(qū)、還原區(qū)和干餾干燥區(qū)，各反應(yīng)區(qū)主要發(fā)生的化學反應(yīng)如下[19]：

氧化區(qū)：

(1)

(2)

還原區(qū)：

(3)

(4)

(5)

干餾干燥區(qū)：

(6)

隨著UCG燃空區(qū)內(nèi)溫度的升高，煤氣在燃空區(qū)內(nèi)擴散并不斷流動，煤層在熱應(yīng)力作用下產(chǎn)生大量的裂隙。在地應(yīng)力的作用下，煤層裂縫連接處的小煤塊就會從煤塊中剝落到燃空區(qū)底部，從而使燃空區(qū)不斷向上擴大。剝落趨勢是每種煤的獨特性質(zhì)，剝落過程為氣化過程提供了更高的反應(yīng)比表面積，提高了氣化性能。利用煤炭地下氣化實驗裝置測量褐煤的剝落率時發(fā)現(xiàn)，由于煤的非均質(zhì)性，即使是同種煤塊的剝落率也有差異[20]。剝落是由于煤塊裂紋的形成和擴展所致，由于孔隙中水分去除而產(chǎn)生的毛細應(yīng)力，煤塊在干燥初期首先形成裂紋，在熱解過程中由于煤的收縮裂紋進一步擴展，垂直裂縫的水平連接導致煤粒的剝落。當燃空區(qū)擴展達到一定規(guī)模時，覆蓋巖層在高溫和地應(yīng)力作用下會逐漸失去穩(wěn)定性，對氣化過程產(chǎn)生相應(yīng)的影響。

圖1 煤炭地下氣化過程示意圖

2 煤炭地下氣化燃空區(qū)擴展影響因素

煤炭地下氣化過程中燃空區(qū)形狀和擴展速率主要取決于氣化反應(yīng)面的移動，即氣化劑與煤壁之間的反應(yīng)[21]。煤層在高溫和氣化劑下不斷被消耗，燃空區(qū)擴展速率不僅受到氣化參數(shù)的影響，也受到煤本身性質(zhì)的影響。煤結(jié)構(gòu)的非均質(zhì)性和各向異性，導致燃空區(qū)擴展速率在各個方向上不同，形成不規(guī)則的燃空區(qū)形狀。

氣化參數(shù)方面包括氣化劑的組成、氣化劑流速、井間距和操作時間等。燃空區(qū)體積隨氣體流速和操作時間的增加而增大；井間距增大，燃空區(qū)徑向長度增大，而體積和軸向長度減?。灰匝鯕夂退魵饣旌献鳛闅饣瘎r，由于水蒸氣的作用，煤氣化程度增大，燃空區(qū)擴展速率提高[7,22]。氣化劑流速影響燃空區(qū)擴展形狀[23]，當氣化劑流量較低時，燃空區(qū)的形狀更接近球形；而在較高的氣化劑流量下，燃空區(qū)形狀向生產(chǎn)井方向拉長，燃空區(qū)形狀呈淚滴狀[24]。

煤的性質(zhì)包括煤化程度、孔隙率和初始滲透率等。Perkins和Sahajawalla[13,25]利用大尺度煤塊研究氣化參數(shù)和煤質(zhì)對煤炭地下氣化燃空區(qū)擴展的影響。研究表明，燃空區(qū)的擴展對氣化參數(shù)的變化較為敏感，煤的熱機械剝落行為、灰分以及固定碳含量對煤炭地下氣化過程燃空區(qū)的擴展影響很大。固定碳的減少增加了燃空區(qū)的擴展速率，這意味著低階煤的燃空區(qū)擴展速率更快。文獻[26]研究表明，褐煤的燃空區(qū)擴展速率要高于次煙煤。煤的剝落能力取決于煤的性質(zhì)，利用圓木和不同煤種進行對比實驗，發(fā)現(xiàn)水分和灰分能提高剝落能力，從而提高燃空區(qū)的擴展速率[27]。煤的孔隙率和初始滲透率影響燃空區(qū)的擴展速率和形狀。當煤的滲透率較高時，氣體容易流動，燃空區(qū)向各個方向擴展的速率更快[24]。

3 煤炭地下氣化燃空區(qū)擴展模型

由于煤炭地下氣化過程的復雜性，煤炭地下氣化模型被廣泛研究[28]。諸多學者建立了燃空區(qū)的擴展模型，用于描述UCG過程燃空區(qū)的動態(tài)擴展規(guī)律及其穩(wěn)定性，以期對煤炭地下氣化過程進行有效控制。燃空區(qū)擴展模型主要分為物理模型和數(shù)學模型。

3.1 物理模型

隨著煤炭地下氣化的進行，注入井周圍形成燃空區(qū)，燃空區(qū)徑向擴展的同時也向上擴展。結(jié)合受控注入點后退(CRIP)氣化工藝提出的軸對稱物理模型，可描述燃空區(qū)向上擴展的情況[29]。隨著氣化的進行，氣化后產(chǎn)生的灰渣留在燃空區(qū)底部形成一層多孔灰床。氣化劑必須流經(jīng)灰床，才能進入燃空區(qū)的空隙位置。Perkins等[30]基于計算流體動力學(CFD)創(chuàng)建了帶有灰床的燃空區(qū)物理模型(見圖2)，燃空區(qū)橫截面近似為矩形。當氣化劑從底部注入時，灰床中的流體流動和空隙空間的流動在定性上是不同的。在灰床中，流體流動以滲流為主，而在空隙空間中，熱量和質(zhì)量傳輸以自然對流為主，在高溫和氣化劑作用下，燃空區(qū)體積持續(xù)擴大。Daggupati等[7,22]采用大尺度褐煤為原料，利用CFD軟件模擬煤炭地下氣化過程中燃空區(qū)的擴展，得出了在豎直和水平方向上的燃空區(qū)擴展物理模型(見圖3)。

圖2 二維軸對稱燃空區(qū)物理模型[30]

圖3 大尺度褐煤地下氣化燃空區(qū)擴展模型[7]

Prabu和Jayanti[23]利用實驗室尺度的鉆孔燃燒和氣化實驗，研究圓木和塊煤的燃空區(qū)擴展規(guī)律。在恒定氧氣流量下監(jiān)測燃空區(qū)形狀演變，原木和塊煤的燃空區(qū)幾何形狀比較見圖4。所用材料和物理化學過程不同，但得出燃空區(qū)的形狀相似，類似于UCG實驗中形成的燃空區(qū)[7]。

圖4 圓木和塊煤的燃空區(qū)幾何形狀比較[23]

UCG燃空區(qū)在水平方向呈淚滴狀分布，它或多或少地對稱于注入點周圍，并沿氣化通道向生產(chǎn)井延伸。注入井與生產(chǎn)井之間的距離影響燃空區(qū)的大小和形狀。在高度方向上，由于煤層受到熱應(yīng)力和地應(yīng)力的影響，燃空區(qū)上方煤塊會出現(xiàn)裂隙，逐漸脫落到氣化通道內(nèi)參與氣化反應(yīng)，導致燃空區(qū)以向上的趨勢擴展。以氧氣和水蒸氣作為氣化劑時，由于燃空區(qū)頂部煤塊的熱機械剝落和動力學效應(yīng)所致，煤炭地下氣化燃空區(qū)的擴展速率高于煤層純氧燃燒時的擴展速率[22]，見圖5。

圖5 煤層燃燒與蒸汽氣化的燃空區(qū)擴展速率比較[22]

3.2 數(shù)學模型

燃空區(qū)擴展數(shù)學模型是考慮地下煤層燃燒與氣化的基礎(chǔ)上，采用熱力學、數(shù)學、動力學等方法建立模型以描述燃空區(qū)體積和形狀的動態(tài)變化規(guī)律。

在一維模型中，燃空區(qū)擴展速度與煤層干燥前沿移動速度相同的假設(shè)[31]，不一定適用于燃空區(qū)擴展的早期階段。Park等[32]利用非穩(wěn)態(tài)的一維數(shù)學模型研究UCG早期燃空區(qū)的擴展。除了氣化過程外，還考慮了干燥和熱解引起的煤收縮。在穩(wěn)態(tài)時，煤收縮引起的燃空區(qū)變化可忽略不計。早期的燃空區(qū)擴展主要取決于氣化劑的含氧量和煤的氣化性質(zhì)。當火焰與燃空區(qū)內(nèi)壁接觸時，氧的傳遞速率是燃空區(qū)擴展速率的主導因素；當火焰與燃空區(qū)內(nèi)壁分離后，煤的氣化性質(zhì)決定了燃空區(qū)擴展速率。煤中的水分蒸發(fā)會消耗熱量，從而影響煤的表面溫度；但當煤的表面溫度高于1 000 ℃后，水蒸氣的存在，有利于燃空區(qū)的擴展。該模型反映了燃空區(qū)的擴展速率，但忽略了氣體流動對燃空區(qū)擴展的影響。

二維的燃空區(qū)模型能較好的反映燃空區(qū)的形狀[10]。Eddy等[33]建立二維模型描述自然對流和強制對流對燃空區(qū)側(cè)壁傳熱傳質(zhì)的影響。陳啟輝等[9]利用模型實驗與二維數(shù)學模型相結(jié)合研究燃空區(qū)擴展情況，表明煤壁側(cè)向擴展速度在初始氧化區(qū)為最大。二維軸對稱模型用于模擬帶有灰床的燃空區(qū)內(nèi)物料平衡和熱量傳遞過程[30]。在煤層底部注入氧化劑時，可根據(jù)溫度梯度和氣體流動方式得到最佳注氣量，使產(chǎn)品氣體具有最大的化學能。

三維燃空區(qū)模型是UCG過程建模的主要目標，燃空區(qū)的體積取決于氣化時煤的消耗速率，其形狀取決于燃空區(qū)內(nèi)的非理想流動模式。三維燃空區(qū)的體積和形狀與各種操作和設(shè)計參數(shù)之間關(guān)系緊密[22]。燃空區(qū)體積隨操作時間的增加而增加，并形成時間的本征方程函數(shù)[7]。根據(jù)燃空區(qū)的擴展方式可分為兩個階段：燃空區(qū)先在垂直方向上擴展并撞擊上覆巖層，然后沿水平方向朝著生產(chǎn)井擴展[8]。Daggupati[34]為確定UCG燃空區(qū)中的速度分布和非理想流動模式，使用CFD軟件進行停留時間分布(RTD)研究?；赗TD和速度分布，將燃空區(qū)模擬為單元反應(yīng)器網(wǎng)絡(luò)，見圖6，反應(yīng)器網(wǎng)絡(luò)由一系列的連續(xù)攪拌反應(yīng)器(CSTR)和塞流反應(yīng)器(PFR)組成。隨著燃空區(qū)尺寸的增加，燃空區(qū)內(nèi)的反應(yīng)行為從塞流反應(yīng)器變化到連續(xù)攪拌反應(yīng)器。結(jié)合非等溫場下燃空區(qū)內(nèi)氣體的流動模式，開發(fā)了非等溫條件下的反應(yīng)器模型[35]。

圖6 單元反應(yīng)器網(wǎng)絡(luò)圖[34]

煤炭地下氣化過程建模依賴于一系列子模型，Perkin[36]基于表面反應(yīng)提出了燃空區(qū)擴展0維子模型，并利用煤芯和煤塊實驗對模型進行驗證。研究發(fā)現(xiàn)，當輸入合理的參數(shù)時，該模型為UCG現(xiàn)場實驗中觀察到的燃空區(qū)擴展速率提供了很好的估值。模擬結(jié)果表明，燃空區(qū)擴展主要受氣體溫度、氣體壓力、涌水量、灰層厚度和煤碎裂等關(guān)鍵參數(shù)的影響。

4 煤炭地下氣化燃空區(qū)監(jiān)測技術(shù)

煤炭地下氣化過程除了受到熱作用和化學作用外，還受到覆蓋巖層的冒落、地下水的滲入、氣體泄漏等因素的影響。對UCG過程中的燃空區(qū)形態(tài)及其擴展變化進行合理監(jiān)測，有利于燃空區(qū)的穩(wěn)定性控制，保證氣化過程的順利進行。

唐山劉莊煤礦地下氣化中采用放射性氡氣監(jiān)測氣化工作面的移動以及燃空區(qū)擴展范圍，但測氡法難以測定燃空區(qū)在巖層中的擴展及冒落空間的范圍與高度[37]。陳啟輝等[38]在急傾斜煤炭地下氣化中采用瞬變電磁法探測燃空區(qū)擴展范圍及擴展變化規(guī)律。在UCG操作過程中，不僅需要對燃空區(qū)擴展情況進行監(jiān)測，還必須估計UCG系統(tǒng)和整個氣化過程的能量回收率，以確保有效的燃燒和氣化。Su Fa-qiang等[39]采用聲發(fā)射(AE)監(jiān)測與傳統(tǒng)的溫度測量以及產(chǎn)品氣組成分析相結(jié)合，建立UCG氣化區(qū)和能量回收的評價方法。Mehdi等[40]基于UCG現(xiàn)場實驗的數(shù)據(jù)，使用非線性回歸分析方法開發(fā)了簡單模型預測燃空區(qū)擴展速率。燃空區(qū)形狀和體積影響能源效率和UCG工藝的經(jīng)濟可行性，Jowkar等[41]通過COMSOL軟件建立模型預測燃空區(qū)的形狀和體積，確定產(chǎn)生氣體的熱值和組分，數(shù)值結(jié)果與現(xiàn)場數(shù)據(jù)吻合良好。Javed等[42]對三維軸對稱燃空區(qū)仿真模型(CAVSIM)進行參數(shù)化處理，研究各種操作參數(shù)對燃空區(qū)擴展的影響，預測燃空區(qū)擴展及其與覆蓋層的相互作用，并通過設(shè)計反饋控制器，優(yōu)化操作參數(shù)，提高UCG工藝的效率。

5 結(jié)語

煤炭地下氣化作為重要的潔凈煤技術(shù)，把環(huán)境保護的重點放在源頭，受到世界上多個國家的關(guān)注，并實施了幾十個現(xiàn)場實驗。燃空區(qū)擴展在數(shù)學建模和實驗研究方面的進步，推進了煤炭地下氣化技術(shù)的發(fā)展。但現(xiàn)有的大多數(shù)燃空區(qū)擴展模型都只能在特定的條件下應(yīng)用，還不能完全反映氣化現(xiàn)場的真實情況。結(jié)合近年來煤炭地下氣化燃空區(qū)擴展的研究進展，為下一步研究提出關(guān)注點：(1)加強大尺度實體煤塊的燃燒、熱解與氣化的特性研究，研究燃空區(qū)形態(tài)及其擴展過程，不同工況下煤層內(nèi)的特征場演變以及內(nèi)在關(guān)聯(lián)，把握燃空區(qū)擴展規(guī)律，完善燃空區(qū)擴展體系;(2)加強燃空區(qū)擴展多參數(shù)耦合數(shù)值模擬的研究，更加真實全面反映燃空區(qū)的擴展過程;(3)加強對燃空區(qū)形態(tài)及其擴展的多源監(jiān)測與綜合探測技術(shù)的研究，預測和安全評價燃空區(qū)擴展過程。