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        次臨界溶液堆生產(chǎn)鉬- 99 初步研究

        2021-05-20 00:40:42夏兆東潘翠杰
        科學(xué)技術(shù)創(chuàng)新 2021年12期
        關(guān)鍵詞:產(chǎn)額堆芯中子

        劉 鋒 夏兆東 潘翠杰*

        (中國原子能科學(xué)研究院,北京102413)

        醫(yī)用同位素及其制品應(yīng)用于國民經(jīng)濟的各領(lǐng)域中,發(fā)揮著重要作用。而全球范圍內(nèi),醫(yī)用同位素在相當一段時間內(nèi)仍然供不應(yīng)求。為緩解當前醫(yī)用同位素的供應(yīng)短缺狀況,確保穩(wěn)定供應(yīng),世界上很多國家都在大力布局本國的同位素產(chǎn)業(yè),促進同位素生產(chǎn)技術(shù)的發(fā)展。目前我國大部分醫(yī)用同位素完全依賴進口,但國際局勢風(fēng)云變幻,禁售禁運等掣肘事件層出不窮,實現(xiàn)我國醫(yī)用同位素的自給自足是徹底解決后顧之憂的關(guān)鍵。

        由于99mTc 具有核醫(yī)學(xué)診斷所需的理想核性質(zhì)(純γ 射線,單一能量141 KeV)和能形成多種價態(tài)的適宜的化學(xué)性質(zhì),致使99mTc 放射性藥物廣泛用于臨床,在心血管、腫瘤等疾病的診斷中發(fā)揮重要的作用,并占世界放射性顯像劑總用量的80%以上[1]。它與SPECT 相配合,幾乎能對人體所有重要臟器組織進行顯像,被譽為當代核醫(yī)學(xué)中最理想的醫(yī)用同位素。由于99mTc 半衰期只有6 個小時,所以不能儲存,必須每天生產(chǎn)并高效使用,以滿足臨床需求。99Mo-99mTc 發(fā)生器的研發(fā)和推廣為99mTc 的廣泛應(yīng)用做出了積極的貢獻。裂變法生產(chǎn)99Mo 是當前的主流發(fā)展方向[2],例如現(xiàn)有供應(yīng)鏈中占比最重的鈾靶堆內(nèi)輻照提取鉬工藝。隨著技術(shù)的不斷發(fā)展進步,鈾溶液裂變鉬將占據(jù)越來越多的比重。

        1 鈾溶液同位素生產(chǎn)裝置介紹

        1.1 醫(yī)用同位素生產(chǎn)堆介紹

        醫(yī)用同位素生產(chǎn)堆(Medical Isotope Production Reactor,MIPR)最早由美國提出,是用于醫(yī)用醫(yī)用同位素生產(chǎn)的專用反應(yīng)堆。MIPR 以235UO2(NO3)2溶液為燃料,功率為50~400 kW。燃料溶液輻照24~48 h 后,235U 裂變產(chǎn)生99Mo、90Kr 等核素,用提取柱將燃料溶液中的99Mo 提取后燃料溶液再循環(huán)使用。這種反應(yīng)堆負溫度系數(shù)大,安全性高;燃料溶液循環(huán)使用,無需制靶、溶靶,三廢少和成本低;不僅可以生產(chǎn)99Mo,還可提取131I 和89Sr,經(jīng)濟效益高。但是由于空泡、化工和溫度效應(yīng)等原因,運行時它們的功率水平會有很大的變化,可能導(dǎo)致控制問題。目前,國際上不少國家(如中國、美國、俄羅斯、墨西哥等)都在積極開發(fā)MIPR 技術(shù)和利用MIPR 生產(chǎn)醫(yī)用醫(yī)用同位素的技術(shù),國際原子能機構(gòu)也推薦采用MIPR 生產(chǎn)。

        1.2 加速器驅(qū)動的次臨界鈾溶液同位素生產(chǎn)裝置

        加速器通常是非常安全的,可以作為穩(wěn)定的同位素生產(chǎn)平臺,但產(chǎn)額和比活度低。溶液堆產(chǎn)額高、比活度高,且從溶液中的提取工藝較固體靶的提取工藝更加簡單化。但是由于溶液堆的空泡、化工和溫度效應(yīng)等原因,運行時的功率水平會有很大的變化,甚至可能導(dǎo)致控制問題。加速器驅(qū)動的次臨界鈾溶液同位素生產(chǎn)裝置結(jié)合了兩種方法的優(yōu)點,并將兩種方法的缺點最小化。因為其無法達到臨界狀態(tài),系統(tǒng)具有固有安全性。堆芯功率水平由堆芯次臨界度和外中子源強度共同決定。雖然其功率水平相對MIPR 較低,但因其固有安全性好,設(shè)計中不需考慮復(fù)雜冗余的安全保護系統(tǒng),堆本體建設(shè)成本更低,運行管理更加靈活,便于多個模塊化生產(chǎn)裝置的同時建造與運行,提高產(chǎn)能。美國SHINE 醫(yī)療技術(shù)公司正在積極推動加速器驅(qū)動的次臨界鈾溶液同位素生產(chǎn)裝置的研發(fā)與建設(shè)[3]。圖1 為SHINE 的堆芯結(jié)構(gòu)初步設(shè)計原理圖。設(shè)備頂部的離子源通電產(chǎn)生氘離子束,聚焦后加速轟擊氚氣靶,產(chǎn)生中子。中子進入低濃鈾靶溶液容器內(nèi),使235U 裂變,產(chǎn)生更多的中子和裂變產(chǎn)物,其中包括99Mo。經(jīng)過幾天的輻照,溶液從靶溶液容器中移出,而99Mo 被分離、純化、測試和包裝后,運往99mTc 發(fā)生器制造商。每個設(shè)備99Mo 產(chǎn)量約為500 六日居里/星期。美國先進醫(yī)用同位素公司(Advanced Medical Isotope Corporation,AMIC)也開展了相關(guān)次臨界鈾溶液99Mo 生產(chǎn)技術(shù)研究[4]。該技術(shù)中加速器采用電子加速器,由電子加速器產(chǎn)生高能電子束,打到致密的金屬鎢或鉭靶上,電子與金屬鎢或鉭靶相互作用產(chǎn)生光子。光子照射到一個不銹鋼容器中,容器盛載著大量的D2O 和低濃鈾鹽,光子與氘反應(yīng),從氘中打出中子并在D2O 中慢化。慢化的中子引起低濃鈾靶材料裂變。系統(tǒng)工作流程如圖2 所示。優(yōu)化后的系統(tǒng)實現(xiàn)了至少3000 六日居里/星期的99Mo 產(chǎn)能。

        2 氘氚中子發(fā)生器驅(qū)動的次臨界溶液生產(chǎn)堆模擬計算

        為了進一步研究加速器驅(qū)動的次臨界鈾溶液裝置的同位素生產(chǎn)技術(shù),下面將利用蒙特卡羅卡程序MCNP 開展氘氚中子發(fā)生器驅(qū)動的次臨界鈾溶液裝置初步分析研究。氘氚中子發(fā)生器產(chǎn)生14MeV 中子,束流強度選擇6×1012n/s。堆芯核材料選擇硝酸鈾酰溶液,富集度為19.75wt%。堆芯系統(tǒng)次臨界度選擇keff=0.98 或keff=0.99。計算中選擇不同濃度鈾溶液,如表1 所示。

        表1 鈾溶液物理參數(shù)

        堆芯結(jié)構(gòu)模型采用圓柱形設(shè)計方案,留有加速器中心孔道,直徑10cm,氚靶位于堆芯中部。堆芯外圍為30cm 厚水反射層。次臨界裝置計算模型結(jié)構(gòu)剖面圖如圖3 所示。不同濃度下,利用MCNP,在KCODE 模式下分別計算keff=0.98 和keff=0.99 時的堆芯尺寸和鈾質(zhì)量,計算結(jié)果如表2 所示。

        圖3 模擬計算裝置簡圖

        表2 堆芯尺寸和鈾質(zhì)量

        表3 堆芯連續(xù)運行7 天時99Mo 產(chǎn)額計算結(jié)果

        3 99Mo 產(chǎn)額計算

        在MCNP 的通用源SDEF 模式下利用FM 卡,計算束流強度為6×1012n/s 的外中子源,堆芯的總裂變率和熱功率,然后通過燃耗程序SCALE6 中的OrigenArp 計算99Mo 的產(chǎn)額及活度。表3 為不同運行參數(shù)情況下99Mo 產(chǎn)額計算和5U 消耗量計算。從計算結(jié)果可以看出,外源強度不變情況下:keff相同時,溶液濃度越低,溶液體積越大,外源中子泄漏概率越小,即中子的有效利用率越高,所以裂變99Mo 活度越大;溶液濃度相同時,keff越大,堆芯倍增系數(shù)“1/(1-keff)”越大,所以裂變99Mo 活度越大。所以,在進行次臨界鈾溶液堆設(shè)計時,不僅要考慮外源中子的充分利用,還要考慮安全裕度內(nèi)堆芯的keff要盡可能大。

        4 結(jié)論

        99Mo 的生產(chǎn)通常是在研究堆中通過輻照金屬鈾靶件進行的,其中由反應(yīng)堆產(chǎn)生的中子只有一小部分擊中靶。而在反應(yīng)堆中的大多數(shù)燃料裂變都不能用來生產(chǎn)同位素,而是成為核廢料。使用低濃鈾溶液裂變提取同位素,99Mo 可以從溶液直接提取,而不會因靶溶解造成浪費。一旦99Mo 被分離出去,靶溶液可以被重新應(yīng)用,使得產(chǎn)生每單位醫(yī)用同位素的核廢料小于常規(guī)反應(yīng)堆的數(shù)百倍。

        利用加速器驅(qū)動的次臨界鈾溶液系統(tǒng)生產(chǎn)99Mo,相較于傳統(tǒng)生產(chǎn)堆或MIPR 來說,優(yōu)點是不存在臨界風(fēng)險,控制系統(tǒng)相對簡單,可行性高。盡管次臨界系統(tǒng)相對臨界系統(tǒng)產(chǎn)額較低,但建造時可靈活的同時布局多座生產(chǎn)裝置,以增加產(chǎn)量,因此該技術(shù)可以作為國內(nèi)未來同位素生產(chǎn)工業(yè)中的技術(shù)路線之一。

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