褚佳琪，徐金洲，朱蕓楨

(東華大學(xué) 理學(xué)院， 上海 201620)

大氣壓放電等離子體具有低溫、高活性粒子濃度、低污染等特點(diǎn)，在生物醫(yī)學(xué)[1]和環(huán)境治理[2]等領(lǐng)域發(fā)揮著重要作用。射頻大氣壓輝光放電等離子體放電裝置(見圖1)使用穿孔的平行電極板，通過射頻電源激勵(lì)在核心區(qū)產(chǎn)生大面積具有高活性粒子濃度的容性耦合等離子體。這些等離子體被廣泛應(yīng)用于薄膜沉積[3]和材料表面改性[4]研究。等離子體放電裝置的電極結(jié)構(gòu)可被看作兩層平行的金屬孔陣列結(jié)構(gòu)。亞波長(zhǎng)的金屬孔陣列結(jié)構(gòu)可產(chǎn)生表面等離激元[5-7]，其被認(rèn)為是引發(fā)傳輸特性中異常透射現(xiàn)象的原因，引起了學(xué)者們的廣泛關(guān)注。Miyamaru等[8]研究了太赫茲波通過兩層金屬孔陣列的異常傳輸并解釋為表面波間的近場(chǎng)耦合，而Sakai等[9]、Lee等[10]進(jìn)一步研究了電磁波通過金屬孔陣列和微等離子體復(fù)合結(jié)構(gòu)的傳輸特性，將表面等離激元與等離子體結(jié)合實(shí)現(xiàn)了宏觀介電常數(shù)的動(dòng)態(tài)控制。

圖1 射頻大氣壓輝光放電等離子體放電裝置示意圖Fig.1 Schematic of the radio frequency atmospheric pressure glow discharge plasma device

迄今為止，應(yīng)用比較成熟的等離子體診斷方法包括光譜法、探針法和微波法。針對(duì)射頻輝光放電等離子體，Xu等[11]通過仿真模擬對(duì)高氣壓條件下的微波共振探針診斷法進(jìn)行研究，提出根據(jù)反射譜中共振峰的半高寬計(jì)算等離子體參數(shù)的方法；嚴(yán)威[12]對(duì)余輝區(qū)進(jìn)行試驗(yàn)測(cè)量，估算等離子體密度約為1015m-3，但是發(fā)現(xiàn)探針易受金屬放電裝置的干擾，導(dǎo)致靈敏度降低。同時(shí)，大氣壓下放電間距很小，探針無法浸入核心區(qū)中來診斷等離子體。因此，微波法成為一種可行的診斷方法。常用的微波法為微波干涉法，如Lu等[13]使用105 GHz毫米波干涉儀系統(tǒng)測(cè)量大氣壓氦等離子體，估算得出余輝區(qū)等離子體密度為8×1018m-3。

本文對(duì)微波反射法用于診斷射頻大氣壓輝光放電核心區(qū)的可行性進(jìn)行探索?？紤]到入射微波與金屬孔陣列結(jié)構(gòu)相互作用會(huì)產(chǎn)生表面等離激元共振模式，對(duì)微波通過金屬孔陣列結(jié)構(gòu)和通過存在等離子體的金屬孔陣列電極結(jié)構(gòu)2種情況進(jìn)行仿真模擬，研究電極厚度、放電間距等結(jié)構(gòu)參數(shù)和等離子體參數(shù)對(duì)微波傳輸特性的影響，并根據(jù)反射頻譜和對(duì)應(yīng)的電磁場(chǎng)分布情況分析共振模式的特性。

1 仿真模型

本文使用COMSOL軟件進(jìn)行仿真研究。雙層金屬孔陣列電極結(jié)構(gòu)的仿真模型如圖2所示，金屬孔的形狀為方孔結(jié)構(gòu)，具體的結(jié)構(gòu)參數(shù)包括結(jié)構(gòu)單元的周期p(5 mm)、方孔邊長(zhǎng)a(2 mm)、電極厚度h和電極間距d。設(shè)置Floquet周期性邊界條件并將其應(yīng)用于xz和yz平面的4個(gè)邊界，入射微波(橫磁波)垂直于xy平面，金屬材料設(shè)置為理想導(dǎo)體。

2 耦合諧振理論

邊長(zhǎng)為2 mm的方孔對(duì)應(yīng)的截止頻率為75 GHz，當(dāng)工作頻率小于截止頻率時(shí)，金屬孔陣列可被視為具有等效負(fù)介電常數(shù)的均勻介質(zhì)[7]，此時(shí)雙層金屬孔陣列電極結(jié)構(gòu)的表面可等效為4個(gè)表面波諧振器，通過倏逝場(chǎng)激發(fā)并產(chǎn)生耦合的表面等離激元共振模式[14]。表面波諧振器之間的耦合[15-16]可描述為

(1)

(2)

(3)

(4)

式中：ψi(τ)=Εie-iντ(i=1, 2, 3, 4)，表示各個(gè)表面波諧振器的電場(chǎng)；τ=ωrest和ν=ω/ωres分別為無量綱的時(shí)間和頻率，ωres為諧振器共振時(shí)的本征頻率；Q-1為諧振器中的損耗；q0為單層金屬孔陣列上下表面之間的耦合系數(shù)；q1為兩層金屬孔陣列之間的耦合系數(shù)；F0為入射場(chǎng)的有效激勵(lì)振幅。方程的穩(wěn)態(tài)解Εi(i=1, 2, 3, 4)由式(5)～(8)得出。

(5)

(6)

(7)

(8)

特別地，對(duì)于單層金屬孔陣列結(jié)構(gòu)，q1=0，則方程式(5)～(8)可簡(jiǎn)化為

(9)

(10)

該理論模型通過損耗Q-1、耦合系數(shù)q0和q1解釋耦合模式的共振特性和空間場(chǎng)分布特征。根據(jù)微波通過單層或雙層金屬孔陣列結(jié)構(gòu)傳輸?shù)姆抡娼Y(jié)果，依據(jù)入射微波的反射頻譜確定共振條件。

3 結(jié)果與分析

3.1 金屬孔陣列電極結(jié)構(gòu)對(duì)微波傳輸特性的影響

在57～61 GHz內(nèi)，微波垂直入射雙層金屬孔陣列電極結(jié)構(gòu)的反射頻譜和歸一化傳輸系數(shù)如圖3所示，其中h=2 mm，d=2 mm。由圖3(a)可知，反射頻譜存在2個(gè)明顯的共振峰，共振頻率分別為57.70和59.56 GHz。雖然根據(jù)耦合諧振理論很難得到耦合模式對(duì)應(yīng)共振頻率的解析式，但可通過賦值法使用MATLAB軟件繪制|Ei|曲線來分析耦合系數(shù)對(duì)耦合模式的影響。選擇適當(dāng)?shù)臄?shù)值代入Q-1、q0、q1，結(jié)果表明，僅在q1

圖3 微波通過雙層金屬孔陣列電極結(jié)構(gòu)的反射頻譜和歸一化傳輸系數(shù)Fig.3 Reflection spectra and normalized transmission coefficients of microwave through double-layer metal hole array electrode structure

為深入分析電極結(jié)構(gòu)對(duì)金屬孔陣列電極結(jié)構(gòu)中微波傳輸特性的影響，仿真研究h=2 mm時(shí)單層金屬孔陣列的微波傳輸特性，微波通過單層金屬孔陣列結(jié)構(gòu)的反射頻譜和歸一化傳輸系數(shù)如圖4所示。由圖4(a)可知，反射頻譜中有2個(gè)頻率非常接近的共振峰，分別為59.40和59.72 GHz，定義為耦合模式Ⅰ′和耦合模式Ⅱ′。此外，雙層金屬孔陣列的反射譜中耦合模式Ⅱ位于單層金屬孔陣列結(jié)構(gòu)的2個(gè)共振頻率之間，表明耦合模式Ⅰ的出現(xiàn)是由于雙層金屬孔陣列電極結(jié)構(gòu)之間的耦合。圖4(a)插圖為單層金屬孔陣列于共振頻率處yz截面的電場(chǎng)分布，可以看出，耦合模式Ⅰ′處電場(chǎng)呈對(duì)稱分布，而耦合模式Ⅱ′處電場(chǎng)集中在入射波側(cè)的諧振器中，這與圖3(a)插圖中的分布情況類似。由圖4(b)可知：耦合模式Ⅰ′的入射能量表現(xiàn)為高傳輸，其中微波通過金屬孔陣列的透射率達(dá)80%，而計(jì)算所得金屬孔的占空比為16%，透射率遠(yuǎn)大于占空比，這被稱為異常透射現(xiàn)象；耦合模式Ⅱ′的能量表現(xiàn)為較高的存儲(chǔ)或損耗。圖3和圖4表明，微波與單層或雙層金屬孔陣列結(jié)構(gòu)相互作用產(chǎn)生的耦合模式具有共性特征。

圖4 微波通過單層金屬孔陣列結(jié)構(gòu)的反射頻譜和歸一化傳輸系數(shù)Fig.4 Reflectance spectra and normalized transmission coefficients of microwave through single-layer metal hole array structure

單層金屬孔陣列結(jié)構(gòu)中微波傳輸特性隨電極厚度的變化情況如圖5所示。反射頻譜的變化主要表現(xiàn)在雙耦合模式對(duì)應(yīng)的共振頻率漂移和反射變化兩方面。由圖5可知，隨電極厚度的增加，2個(gè)共振峰均向頻率59.60 GHz處偏移，且當(dāng)h≥3.0 mm時(shí)，2個(gè)共振峰合并為1個(gè)。出現(xiàn)頻率漂移現(xiàn)象的原因是電極厚度的增加導(dǎo)致耦合系數(shù)q0降低。根據(jù)耦合諧振理論，通過MATLAB軟件繪制|E′i|曲線發(fā)現(xiàn)，降低耦合系數(shù)將促使2個(gè)共振頻率相互靠近，當(dāng)電極厚度過大而無法發(fā)生耦合時(shí)，只有1個(gè)共振峰，并且仿真所得反射頻譜的結(jié)果與理論分析結(jié)果基本吻合。當(dāng)電極厚度變化時(shí)，兩種耦合模式的反射表現(xiàn)出明顯相反的響應(yīng)。對(duì)于耦合模式Ⅰ′，反射隨電極厚度的增加而增加；對(duì)于耦合模式Ⅱ′，反射隨電極厚度的增加而減小。這可能是由于低頻模式對(duì)應(yīng)縱向的高傳輸，而高頻模式對(duì)應(yīng)橫向的存儲(chǔ)或者損耗，二者特性相反造成對(duì)表面電場(chǎng)的束縛能力不同。

圖5 單層金屬孔陣列結(jié)構(gòu)不同電極厚度的反射頻譜Fig.5 Reflectance spectra of single-layer metal hole array with different electrode thickness

雙層金屬孔陣列結(jié)構(gòu)不同電極間距的反射頻譜和耦合模式Ⅰ對(duì)應(yīng)的電場(chǎng)分量Ez的分布如圖6所示。從耦合模式對(duì)應(yīng)的共振頻率漂移和反射變化兩方面進(jìn)行分析。

圖6 雙層金屬孔陣列結(jié)構(gòu)不同電極間距的反射頻譜和耦合模式Ⅰ對(duì)應(yīng)的電場(chǎng)分量Ez的分布Fig.6 Reflectance spectra and electric field Ez distributions at coupled mode I of double-layer metal hole array with different electrode spacing

由圖6(a)可知，隨電極間距的增大，耦合模式Ⅰ的共振頻率向59.60 GHz處漂移，與圖5中的變化情況類似，這可能是由雙層金屬孔陣列結(jié)構(gòu)之間的耦合系數(shù)q1減小所引起的。但是，耦合模式Ⅱ的共振頻率幾乎未發(fā)生變化，這說明耦合模式Ⅱ受耦合系數(shù)q1的影響非常小。此外，耦合模式Ⅱ的反射對(duì)電極間距d的變化也不敏感。由圖6(b)可知，電極間距的增大會(huì)減弱雙層金屬孔陣列電極結(jié)構(gòu)之間的耦合效應(yīng)。

3.2 等離子體對(duì)微波傳輸特性的影響

基于上述耦合模式的基本特性，研究等離子體對(duì)微波傳輸特性的影響。輝光放電等離子體通過射頻電源激勵(lì)于核心區(qū)產(chǎn)生，然后在氣流作用下進(jìn)入微波入射側(cè)的金屬孔中，見圖1。因此，仿真模擬中將等離子體設(shè)置在雙層金屬孔陣列的放電核心區(qū)和微波入射側(cè)的金屬孔中。大氣壓氦氣等離子體可被視為具有相對(duì)介電常數(shù)εp的均勻介質(zhì)，可采用Drude模型表示，如式(11)所示。

(11)

微波通過存在等離子體的兩層平行金屬孔陣列電極結(jié)構(gòu)傳輸時(shí)，等離子體密度ne對(duì)反射頻譜的影響如圖7所示。仿真條件設(shè)置為大氣壓p=1.013×105Pa，電子溫度Te=1 eV。大氣壓下鞘層厚度的影響可忽略不計(jì)。由圖7可知，當(dāng)?shù)入x子體密度改變時(shí)，兩種耦合模式對(duì)應(yīng)的共振頻率均未出現(xiàn)明顯的漂移現(xiàn)象，表明等離子體對(duì)雙層金屬孔陣列電極結(jié)構(gòu)間的耦合系數(shù)q0和q1的影響很小，但存在損耗Q-1。因此，本節(jié)主要關(guān)注共振模式對(duì)應(yīng)的反射變化。隨等離子體密度的增加，耦合模式Ⅰ對(duì)應(yīng)的反射逐漸增大，當(dāng)ne≥1018m-3時(shí)共振峰消失，但耦合模式Ⅱ表現(xiàn)出相反的響應(yīng)，其對(duì)應(yīng)的反射值逐漸減小。這與兩種耦合模式對(duì)應(yīng)于不同的傳輸特性是相符的。

圖7 不同等離子體密度下的反射頻譜對(duì)比圖Fig.7 Comparison of reflection spectra at different plasma densities

不同等離子體密度對(duì)應(yīng)的歸一化傳輸系數(shù)和總能量損耗密度的分布如圖8所示。對(duì)比圖8(a)和(b)可知，隨著等離子體密度的增加，耦合模式Ⅰ的反射率增大、透射率減小，耦合模式Ⅱ的反射率減小、吸收率增大，甚至在ne=1019m-3處出現(xiàn)全吸收現(xiàn)象。大氣壓碰撞等離子體會(huì)引起能量耗散，由圖8(c)可知：當(dāng)ne=1017m-3時(shí)，耦合模式Ⅰ處微波通過金屬孔內(nèi)的等離子體進(jìn)入核心區(qū)產(chǎn)生損耗，而耦合模式Ⅱ處的損耗則主要發(fā)生在微波入射側(cè)金屬孔內(nèi)的等離子體；耦合模式Ⅱ在ne為1017、1018和1019m-3時(shí)，等離子體密度越高，損耗越強(qiáng)。

圖8 不同等離子體密度對(duì)應(yīng)的歸一化傳輸系數(shù)和總能量損耗密度的分布Fig.8 Normalized transmission coefficient and distribution of total power dissipation density at different plasma densities

反射頻譜中耦合模式Ⅱ的品質(zhì)因子Q與空氣中的品質(zhì)因子Q0的比值隨等離子體密度的變化如圖9所示，仿真壓強(qiáng)分別為7.999×104和1.013×105Pa。

圖9 模式Ⅱ的品質(zhì)因子Q與空氣中品質(zhì)因子Q0的比值與等離子體密度的關(guān)系Fig.9 Dependence of the ratio of quality factor Q at mode IIto the one Q0 in air on plasma density

由圖9可知，Q/Q0值隨等離子體密度的增大而增大。理論上，等離子體密度增大意味著損耗變大，這將導(dǎo)致反射頻譜共振對(duì)應(yīng)的品質(zhì)因子降低，正如耦合模式Ⅰ的變化。但筆者發(fā)現(xiàn)耦合的表面等離激元共振模式Ⅱ卻表現(xiàn)出完全相反的特性，這種模式上的差異為通過試驗(yàn)測(cè)量微波反射頻譜并將其應(yīng)用于核心區(qū)等離子體的診斷提供了一種新方法。而壓強(qiáng)對(duì)Q/Q0值的影響很小，因此上述規(guī)律適用于高壓等離子體診斷。當(dāng)?shù)入x子體密度高于某一臨界值時(shí)，Q/Q0值快速減小，這是因?yàn)楦叱砻艿牡入x子體會(huì)導(dǎo)致微波入射到金屬孔中的能量減小。Moravej等[3]估計(jì)射頻大氣壓輝光放電核心區(qū)的等離子體密度約為1018m-3量級(jí)，本文仿真結(jié)果發(fā)現(xiàn)，微波的傳輸特性在高等離子體密度(1018～1019m-3)之間變化顯著。因此，初步結(jié)果證實(shí)，基于金屬孔陣列電極結(jié)構(gòu)產(chǎn)生表面等離激元共振的微波反射法可以用于核心區(qū)的等離子體診斷。當(dāng)然，本文的仿真模型中金屬孔陣列結(jié)構(gòu)忽略了實(shí)際電極結(jié)構(gòu)的有限尺寸效應(yīng)，并且只考慮了微波垂直入射的情況，因此這種微波診斷方法還有待進(jìn)一步的試驗(yàn)驗(yàn)證。

4 結(jié) 語(yǔ)

本文對(duì)微波通過金屬孔陣列結(jié)構(gòu)在有/無等離子體2種情況下的傳輸特性進(jìn)行仿真研究，通過反射頻譜和歸一化傳輸系數(shù)等分析電極結(jié)構(gòu)參數(shù)和等離子體參數(shù)對(duì)微波傳輸特性的影響。結(jié)果表明：微波通過金屬孔陣列結(jié)構(gòu)會(huì)產(chǎn)生2種具有不同特性的表面等離激元共振模式；改變金屬孔陣列結(jié)構(gòu)參數(shù)時(shí)，共振頻率有漂移現(xiàn)象；低頻模式的反射隨等離子體密度的增大而增大，而高頻模式的反射則呈相反的響應(yīng)，并且發(fā)現(xiàn)在等離子體密度為1017～1019m-3時(shí)品質(zhì)因子比值Q/Q0隨等離子體密度的增大而增大。因此，本文提出的微波反射法可用于射頻大氣壓輝光放電核心區(qū)的等離子體診斷，對(duì)等離子體診斷技術(shù)的發(fā)展具有一定的參考價(jià)值。