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        活性白土對(duì)甲基橙的吸附性能研究

        2021-05-10 01:52:52寧門(mén)翠
        關(guān)鍵詞:活性白土陰離子染料

        寧門(mén)翠,李 理

        (昆明冶金高等??茖W(xué)校環(huán)境與化工學(xué)院, 云南 昆明 650033)

        0 引 言

        由于染料在紡織、皮革、造紙、食品添加劑、化妝品等行業(yè)的廣泛使用,染料廢水的污染已成為當(dāng)今世界面臨的最嚴(yán)重的環(huán)境問(wèn)題之一。染料通常具有復(fù)雜的芳香分子結(jié)構(gòu),這類(lèi)有機(jī)化合物通常分為3類(lèi):陰離子型,陽(yáng)離子型和非離子型。大量的陰離子染料是偶氮化合物,該類(lèi)染料在全球染料市場(chǎng)上占主導(dǎo)地位,約占70%[1-2]。它們不易發(fā)生氧化分解代謝,并且通常不可生物降解。這類(lèi)染料及其降解產(chǎn)物即使在低濃度下也具有毒性,并可能致癌,對(duì)人類(lèi)健康和環(huán)境構(gòu)成了嚴(yán)重威脅[3-4]。因此,找到一種有效、經(jīng)濟(jì)的方法從廢水中去除染料污染物至關(guān)重要。許多處理方法如:生物處理、光催化脫色、電化學(xué)降解、膜分離、固體吸附等都被用于去除廢水中的有機(jī)染料。通常,吸附由于其低成本,多功能性和易操作性,被認(rèn)為是最有前途的方法之一。

        活性白土是由無(wú)機(jī)酸(鹽酸、硫酸、磷酸等)活化的膨潤(rùn)土制備而成?;钚园淄劣袃?yōu)良的脫色、吸附、催化、離子交換等性能,可作為吸附劑、催化劑及其載體,在工業(yè)上得到了廣泛的應(yīng)用[5]。本文研究用活性白土作為吸附劑吸附甲基橙,考察接觸時(shí)間、吸附劑劑量、pH和溫度等因素對(duì)吸附的影響,并用SEM和XRD對(duì)吸附劑進(jìn)行了表征分析。

        1 實(shí)驗(yàn)部分

        1.1 儀器與試劑

        UV-7504 PC紫外可見(jiàn)分光光度計(jì),上海欣茂儀器有限公司;真空干燥箱DZF-6020,上海精宏實(shí)驗(yàn)設(shè)備有限公司;pH計(jì), PHS-25型酸度計(jì);離心機(jī)800型、最大 4 000 r/min,上海浦東物理光學(xué)儀器廠;甲基橙,AR級(jí),天津市化學(xué)試劑一廠;活性白土,工業(yè)級(jí)別。

        1.2 吸附實(shí)驗(yàn)

        吸附實(shí)驗(yàn)在錐形瓶中進(jìn)行,稱取一定量的活性白土放入一定濃度、一定量的甲基橙模擬廢水中,在一定溫度下恒溫加熱攪拌,吸附一定時(shí)間, 離心分離。用紫外-可見(jiàn)分光光度計(jì)測(cè)定上清液中甲基橙濃度, 按式(1)計(jì)算吸附量。

        (1)

        式(1)中,qe為平衡吸附量,mg/g;co和ce分別為甲基橙溶液的初始濃度和平衡濃度,mg/L;m為活性白土的用量,g;V為溶液的體積,L。

        2 結(jié)果與討論

        2.1 活性白土的表征

        圖1為活性白土的掃描電鏡圖。由圖1可以看出,活性白土為無(wú)定形態(tài),形貌模糊?;钚园淄恋腦射線衍射如圖2所示。圖2中20.2°、26.4°、36.0°、38.7°、41.7°、44.9°、59.2°處為石英相SiO2的衍射峰,38.9°、49.5°和67.1°處為Al2O3的衍射峰,21.1°、22.8°處為MgO的衍射峰。這表明活性白土主要由SiO2、Al2O3和MgO組成。

        圖1 活性白土的掃描電鏡圖 圖2 活性白土的XRD圖Fig.1 SEM image of activated clay Fig.2 XRD pattern of activated clay

        2.2 接觸時(shí)間的影響

        圖3反映了在 20 ℃、pH為7、甲基橙的濃度為 80 mg/L 時(shí),接觸時(shí)間對(duì)活性白土吸附甲基橙作用的影響。由圖3可以看出:在起始階段吸附速率很大,隨著時(shí)間的推移吸附很快達(dá)到平衡,在 30 min 后曲線基本不再變化而成為一條直線。這可能是由于在起始階段,活性白土的活性位點(diǎn)較多,甲基橙分子之間的競(jìng)爭(zhēng)很弱,所以吸附速率很快、吸附量很快增加,但隨著越來(lái)越多的活性位點(diǎn)被占據(jù),競(jìng)爭(zhēng)激烈,速率也就明顯減弱,直至吸附量接近一個(gè)常數(shù)不再變化。

        2.3 pH值的影響

        pH是影響吸附劑對(duì)染料吸附量的最重要因素之一。溶液的pH不僅影響甲基橙在溶液中的存在形態(tài),也影響吸附劑的表面結(jié)構(gòu)和化學(xué)特性。在 20 ℃,甲基橙濃度為250 mg/L,本文考察了pH值對(duì)活性白土吸附甲基橙的影響。如圖4所示,當(dāng)溶液的pH>7時(shí),去除率和吸附量明顯下降。溶液的pH值在3~7的范圍內(nèi),活性白土對(duì)甲基橙的吸附效果非常好,去除率在85%以上。在較低的pH值下,吸附劑會(huì)有更多的質(zhì)子可用,從而使帶負(fù)電荷的染料陰離子和帶正電荷的吸附位之間的靜電吸引增加,并導(dǎo)致染料吸附增加。當(dāng)pH>7時(shí),由于靜電排斥,粘土上帶負(fù)電荷的表面部位不利于陰離子染料的吸附。同樣,在堿性介質(zhì)中,OH-離子和染料陰離子之間也存在競(jìng)爭(zhēng)。考慮廢水的排放標(biāo)準(zhǔn),實(shí)驗(yàn)中選擇pH值為7。

        圖3 時(shí)間對(duì)吸附甲基橙的影響 圖4 pH值對(duì)活性白土吸附甲基橙效果的影響Fig.3 Effect of time on the adsorption of methyl orange Fig.4 Effect of pH on the adsorption of methyl orange by activated clay

        2.4 吸附劑加入量的影響

        通過(guò)改變活性白土的用量考察其對(duì)吸附量的影響時(shí),實(shí)驗(yàn)條件選擇為 20 ℃、pH值為7、接觸時(shí)間為 40 min,活性白土的用量分別為 0.25 g、0.5 g、0.75 g、1.0 g 和 1.25 g。結(jié)果如圖5所示,去除率隨著吸附劑用量的增加而增加,這是由于吸附劑的量越多在吸附體系中可交換的活性位點(diǎn)就越多,對(duì)底物分子的吸附量也就越多,所以甲基橙的去除率就越大。

        2.5 溫度的影響

        為了考察溫度對(duì)活性白土吸附甲基橙吸附的影響,在不同溫度下進(jìn)行實(shí)驗(yàn)。

        由圖6可以看出,隨著溫度的升高,吸附率由85.43%降低至79.28%,這說(shuō)明活性白土吸附甲基橙的過(guò)程是一個(gè)放熱的過(guò)程。

        圖5 活性白土用量對(duì)吸附甲基橙的影響 圖6 溫度對(duì)活性白土吸附甲基橙的影響Fig.5 Effect of active clay dosage on adsorption of methyl orange Fig.6 Effect of temperature on the adsorption of methyl orange by activated clay

        2.6 吸附熱力學(xué)參數(shù)

        為了更進(jìn)一步的評(píng)估活性白土對(duì)甲基橙吸附的可行性,需要計(jì)算熱力學(xué)參數(shù)吉布斯自由能變(ΔG°)、焓變(ΔH°)和熵變(ΔS°)。這些參數(shù)可根據(jù)式(2)~(4)計(jì)算[6]:

        (2)

        (3)

        ΔG°=ΔH°-TΔS°

        (4)

        圖7 活性白土吸附甲基橙的 lnKC與 1 000/T 關(guān)系圖Fig.7 Plot of lnKC vs.1000/T for methyl orange adsorption on the activated clay

        式(2)~(4)中cAe是當(dāng)達(dá)到吸附平衡時(shí)與溶液的初始濃度相比減小的濃度,mg/L;ce是吸附平衡時(shí)溶液的平衡濃度,mg/L;R是氣體常數(shù),8.314J·mol-1·K-1。

        ΔH°和ΔS°的值可以根據(jù)lnKc對(duì)1/T擬合作圖(圖7)所得的斜率和截距計(jì)算?;钚园淄翆?duì)甲基橙的吸附過(guò)程的熱力學(xué)參數(shù)如表1所示。在所有溫度ΔG°值均為負(fù)值,表明活性白土對(duì)甲基橙的吸附過(guò)程都是自發(fā)的。吸附過(guò)程的焓和熵值分別為-17.36 kJ·mol-1和44.06 J·mol-1·K-1。焓變(ΔH)的負(fù)值表示吸附過(guò)程是放熱的。熵變(ΔS°)的正值,表明固溶界面的混亂度增加。

        表1 活性白土吸附甲基橙的熱力學(xué)參數(shù)Tab.1 Thermodynamic parameters of activated clay adsorbing methyl orange

        3 結(jié) 論

        活性白土吸附甲基橙的最佳pH在3~7之間,吸附 30 min 后達(dá)可認(rèn)為達(dá)吸附平衡。熱力學(xué)研究表明, 吸附過(guò)程ΔG°值在 -31.15~-30.26 kJ·mol-1之間, ΔH°=-17.36 kJ·mol-1, ΔS=44.06J·mol-1·K-1,說(shuō)明活性白土對(duì)甲基橙的吸附過(guò)程為自發(fā)、放熱、熵增過(guò)程,低溫有利于吸附。

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