彭文山，侯健，劉少通，劉雪鍵,2，馬力，仝宏韜

含砂海水中環(huán)氧樹脂/Q235鋼體系的沖刷腐蝕行為研究

彭文山1，侯健1，劉少通1，劉雪鍵1,2，馬力1，仝宏韜1

（1.中國船舶重工集團公司第七二五研究所 海洋腐蝕與防護重點實驗室，山東 青島 266237；2.武漢理工大學 材料復合新技術(shù)國家重點實驗室，武漢 430070）

目的 研究環(huán)氧樹脂/Q235鋼體系在含砂流動海水中的耐沖刷腐蝕性能。方法 采用旋轉(zhuǎn)沖刷腐蝕試驗裝置進行不同流速、不同含砂量下環(huán)氧樹脂/Q235鋼體系的沖刷腐蝕試驗，利用表面觀測、電化學測試以及掃描開爾文探針（SKP）技術(shù)研究沖刷腐蝕后體系的腐蝕規(guī)律。采用計算流體動力學（CFD）方法模擬計算沖刷流場和砂粒分布。結(jié)果 高流速下的砂粒不斷沖擊涂層表面，導致涂層破損，使基體與海水直接接觸，造成基體腐蝕，基體腐蝕又導致涂層的進一步破損。當沖刷流速在5~6 m/s之間時，涂層發(fā)生破壞，涂層底部腐蝕連接成片，生成片狀腐蝕產(chǎn)物，腐蝕產(chǎn)物表面有較長裂縫。當含砂量達到1.5%（質(zhì)量分數(shù)）時，涂層也發(fā)生破壞，但是其以孤立的腐蝕坑為主。Q235鋼基體發(fā)生點蝕后，點蝕周圍的腐蝕敏感性增加。隨著腐蝕時間的增加，陽極區(qū)逐漸變寬，陰極區(qū)逐漸向外移動。腐蝕區(qū)域逐漸擴大，形成腐蝕通道。最終，腐蝕通道相互連接，從而在涂層下引起更大范圍的腐蝕。結(jié)論 與含砂量相比，環(huán)氧樹脂涂層的沖刷腐蝕對流速敏感性更高。

沖刷腐蝕；海水；環(huán)氧樹脂涂層；Q235鋼；砂粒

沖刷腐蝕是發(fā)生在海洋設備和近海設施中的一種常見的腐蝕損傷現(xiàn)象。船舶海水管路和螺旋槳[1]以及核電管道[2]受到含砂海水的沖蝕，造成大量的經(jīng)濟損失。據(jù)報道，秦山核電站發(fā)生了嚴重的沖刷腐蝕問題，冷卻循環(huán)流動中的砂粒等固體顆粒導致泵和管道發(fā)生沖刷腐蝕問題，并因部件損壞而導致嚴重的結(jié)構(gòu)完整性問題[3]。沖刷腐蝕也是油氣工業(yè)的主要問題之一，由于流動介質(zhì)中含有砂粒，會顯著增加氣田水管道的侵蝕率[4]。因此，使用合適的方法來保護它們免受沖刷腐蝕至關(guān)重要。針對這一問題，國內(nèi)外學者進行了大量的研究，并提出了一些有效的方法。在管道內(nèi)表面涂覆涂層[5-6]是最成功的方法之一。環(huán)氧樹脂涂層以其優(yōu)異的附著力，已作為高效內(nèi)涂層應用于大量管道工程[7-8]。隨著環(huán)氧樹脂內(nèi)涂層的廣泛應用，了解其在使用過程中的耐久性，以保證設備運行安全，顯得越來越重要。研究含砂海水環(huán)境中材料的沖刷腐蝕行為，可以為含砂海水環(huán)境中金屬設備的設計和維護提供有力的依據(jù)。

沖刷腐蝕與許多因素有關(guān)[9-13]，如材料性質(zhì)、流體環(huán)境因素、固體顆粒因素、水動力因素和材料加工方法。關(guān)于無砂流體對不同材料沖刷腐蝕行為的影響已經(jīng)進行了大量的研究[14-17]，結(jié)果表明，通常存在一個臨界侵蝕流速，該流速對材料沖刷腐蝕有重要影響。由于砂粒的存在，材料的沖刷腐蝕機理與無砂流體沖刷有很大不同[18-22]。針對這一問題，部分研究對純腐蝕速率、純沖蝕速率、沖蝕增強腐蝕速率和腐蝕增強沖蝕速率之間的關(guān)系進行了量化。但是其主要針對的是未涂覆涂層的材料。國外部分學者對添加特殊成分的功能涂層在固體顆粒沖擊作用下的耐腐蝕性能和損傷模式進行了研究[23-24]，獲得了涂層耐沖蝕角度，評價了涂層的耐沖蝕效果，研究主要是針對特定腐蝕環(huán)境對特定涂層進行的。國內(nèi)外對于含砂天然海水沖刷環(huán)境下環(huán)氧樹脂涂層的損傷研究較少，對于流動海水中砂粒對涂層體系的損傷機理有待進一步研究。個別針對海水對涂層沖刷的研究多采用NaCl溶液模擬實際海水[25-26]，結(jié)果與實際海洋環(huán)境存在一定差別。

為深入研究環(huán)氧樹脂涂層體系在復雜工況環(huán)境中的沖刷腐蝕規(guī)律，本文利用旋轉(zhuǎn)沖刷腐蝕試驗裝置研究了環(huán)氧樹脂/Q235鋼體系表面形態(tài)與海水流速、含砂量之間的關(guān)系，特別是涂層附近的流場和砂粒分布特性，并研究了體系的電化學性能，揭示了體系的沖刷腐蝕損傷機理，為海洋裝備的沖刷腐蝕防護提供參考。

1 實驗

1.1 沖刷腐蝕實驗方法

試樣尺寸為70 mm×25 mm×3 mm，樣品中心有一個直徑為7 mm的圓孔，方便試樣安裝固定。環(huán)氧樹脂/Q235鋼體系基體為Q235鋼，環(huán)氧樹脂均勻地涂在Q235鋼上，涂層厚度約為20 μm。每種工況下設置3個平行樣品進行測試。涂層的沖刷腐蝕試驗在旋轉(zhuǎn)沖刷腐蝕試驗裝置上進行，裝置如圖1所示。為了使細砂均勻分布，在圓筒內(nèi)部均勻布置了6個擋板。轉(zhuǎn)盤周圍的線速度用作樣品和海水的相對速度。樣品用塑料螺栓鑲嵌固定在轉(zhuǎn)盤周邊，如圖2所示。試樣表面與轉(zhuǎn)盤表面平齊，厚度等于轉(zhuǎn)盤固定槽的厚度。實驗介質(zhì)為青島海域天然海水，實驗用砂為石英砂，平均粒徑為50 μm，如圖3所示。實驗溫度為25 ℃，實驗周期為120 h。不同實驗工況中的沖刷流速和含砂量（質(zhì)量分數(shù)）見表1。每組實驗結(jié)束后，沖洗表面殘留的海水，晾干，保持試樣表面狀態(tài)，進行表面形貌觀察、電化學測試。

圖1 旋轉(zhuǎn)沖刷腐蝕試驗裝置

Fig.1The rotary E-C test device

圖2 試樣安裝示意

圖3 實驗用石英砂

表1 沖刷腐蝕試驗工況

Tab.1 Erosion-corrosion test conditions

利用PARSTAT 2273電化學工作站對環(huán)氧樹脂涂層/Q235體系的電化學性能進行測試，測試采用三電極系統(tǒng)，參比電極為飽和甘汞電極，輔助電極為鉑鈮絲。交流阻抗譜測量頻率為100 kHz~0.01 Hz。用蔡司ULTRA 55掃描電子顯微鏡觀察表面微觀腐蝕形貌。用HIROX KH-8700三維視頻顯微鏡觀察樣品的表面形貌。采用掃描開爾文探針（SKP）對樣品的表面狀況進行了觀察和測試，掃描面積為2 mm×2 mm，掃描速度為100 μm/s。

1.2 CFD模擬

采用ANSYS FLUENT軟件進行旋轉(zhuǎn)沖刷腐蝕實驗中的流場和砂粒運動數(shù)值計算。基于圖1和圖2中的實驗設備建立二維模型。擋板尺寸為80 mm×10 mm，擋板距圓筒邊緣為10 mm。轉(zhuǎn)盤到擋板的距離為15 mm。轉(zhuǎn)盤直徑為190 mm，圓筒直徑為400 mm。圓筒與轉(zhuǎn)盤中間的流域?qū)挾葹?05 mm。采用規(guī)則四邊形網(wǎng)格提高數(shù)值模擬的穩(wěn)定性，網(wǎng)格如圖4所示，網(wǎng)格的總數(shù)為10 200。

圖4 數(shù)值計算網(wǎng)格

入口采用速度進口邊界，出口采用自由出流邊界。根據(jù)轉(zhuǎn)盤運動特點，模型簡化設定靠近轉(zhuǎn)盤15 mm寬度邊界為入口。采用Grant和Tabakoff[27]提出的顆粒壁碰撞模型計算了碰撞前后砂粒的速度變化。采用標準-模型和標準壁面函數(shù)法計算流體流場。采用離散相模型（DPM）追蹤砂粒運動軌跡。轉(zhuǎn)盤本身旋轉(zhuǎn)以產(chǎn)生周圍流體的相對速度。為了提高收斂性，采用SIMPLE算法求解壓力場和速度場。壓力項采用標準離散格式，對流項和散度項采用二階迎風離散格式。每個DPM計算步內(nèi)連續(xù)相迭代次數(shù)設置為5，模擬中總共追蹤6000個顆粒。

2 結(jié)果與分析

2.1 沖刷腐蝕形貌

不同工況下，試樣表面的沖刷腐蝕形貌如圖5所示。沖刷流速為5 m/s時，試樣表面僅觀察到少量的小凹坑，大部分表面未發(fā)生沖刷腐蝕。沖刷流速增加到6 m/s時，涂層表面產(chǎn)生密集小凹坑，說明涂層失去了防護能力。結(jié)果表明，涂層出現(xiàn)凹坑的臨界沖刷流速為5～6 m/s。海水向涂層中的擴散速率增加，導致涂層膨脹，進而導致涂層的機械屏蔽減弱，涂層防止腐蝕性介質(zhì)進入通道的效果下降。當涂層被腐蝕性介質(zhì)飽和時，海水逐漸以聚集水的形式存在于涂層/基底金屬界面中。腐蝕性介質(zhì)和涂層中相關(guān)成分的溶解增加了積水的滲透壓。當滲透壓超過涂層附著力時，涂層脫落。當沖刷流速為7 m/s時，試樣表面沒有大面積的未損傷區(qū)域，涂層底部腐蝕連接成片。高速砂粒不斷沖擊試樣表面，加劇了涂層的大面積損傷。當含砂量達到1.5%時，試樣表面出現(xiàn)少量凹坑，損傷形態(tài)主要為局部點狀損傷，如圖5所示。

砂子以不同角度沖擊試樣表面，會造成不同的損傷形貌。Chen等人[23]闡明了不同沖擊角下表面的損傷機理。在小角度下，剪切應力對鈍化膜的去除起主導作用。當砂粒以大角度沖擊表面時，會產(chǎn)生更多的磨痕和凹坑。這些由固體顆粒撞擊形成的擠壓突起與相鄰表面的結(jié)合力弱，易脫落。涂層損傷的主要原因是含砂流體對涂層連續(xù)沖擊，使涂層產(chǎn)生了缺陷，金屬基體與海水直接接觸，表面薄弱部分發(fā)生嚴重的局部腐蝕。與涂層表面沖刷速度的增加相比，含砂量的增加對涂層沖刷腐蝕影響并不顯著。

不同工況下，環(huán)氧樹脂/Q235鋼試樣表面沖刷后，三維視頻顯微鏡下的腐蝕形貌如圖6所示。工況1和4的試樣表面沒有明顯的沖刷腐蝕損傷，僅在固定孔附近局部區(qū)域有輕微的腐蝕缺陷。當沖刷流速達到6 m/s時，試樣表面被砂粒沖蝕破壞，導致涂層損壞，產(chǎn)生明顯的腐蝕痕跡。另外，含砂流動海水侵蝕試樣的這些受損區(qū)域，加速了涂層損傷。砂粒不斷沖擊涂層，造成缺陷，如圖7所示。金屬基體直接與海水接觸，形成陽極區(qū)和陰極區(qū)，引起電化學腐蝕。當含砂量較低時，試樣表面保持良好的完整性。當含砂量達到1.5%時，試樣表面涂層出現(xiàn)局部輕微損傷，整個涂層沒有嚴重損壞，涂層的損傷與高流速沖刷腐蝕下的損傷相比并不明顯。

圖5 不同工況下試樣表面沖刷腐蝕形貌

Fig.5 Surface erosion morphology of epoxy resin samples under different conditions: a) case 1; b) case 2; c) case 3; d) case 4; e) case 5

圖6 不同工況下試樣表面沖刷后三維視頻顯微鏡下的腐蝕形貌

圖7 砂粒沖擊破壞涂層示意

不同工況下，試樣表面沖刷后的SEM腐蝕形貌如圖8所示。當沖刷流速為5 m/s時，試樣表面完整性較好。當沖刷流速增大到6 m/s時，涂層出現(xiàn)大面積破損。涂層表面（A區(qū)）出現(xiàn)明顯裂紋，銹層主要是片狀腐蝕產(chǎn)物（紅色箭頭）。中間部分片狀腐蝕產(chǎn)物較少，這可能是由于砂粒沖刷造成的。隨著含砂量的增加，試樣表面相對平整。這主要是由于涂層表面大部分區(qū)域未受到明顯破壞。沖刷流速的變化對涂層的沖刷腐蝕有很大影響。涂層表面有孔洞，孔洞下的涂層/金屬界面出現(xiàn)腐蝕產(chǎn)物。裂紋B出現(xiàn)在比圖8b中裂紋A更深的位置。與沖刷流速為6 m/s相比，在7 m/s的情況下，薄而密的片狀腐蝕產(chǎn)物出現(xiàn)。這可能是由于較高的沖刷速度使砂粒沖擊表層腐蝕產(chǎn)物，造成破壞的結(jié)果。腐蝕介質(zhì)在金屬基體中發(fā)生電化學反應，在較深的區(qū)域產(chǎn)生鐵銹。涂層在7 m/s的沖刷速度下被完全破壞，失去防護能力。

圖8 不同工況下試樣表面沖刷后的SEM腐蝕形貌

2.2 環(huán)氧樹脂涂層交流阻抗譜

圖9為環(huán)氧樹脂涂層在不同沖刷流速下的阻抗譜Bode圖。在沖刷流速為5 m/s時，低頻模量大于109Ω·cm2。當沖刷流速增加到6 m/s時，阻抗模量突然下降到102~103Ω·cm2。兩種流速下的低頻阻抗模值相差近7個數(shù)量級。模量的變化表明，當沖刷流速在5~6 m/s之間時，涂層被破壞，失去了保護作用，導致金屬基體腐蝕。

圖10為不同含砂量下環(huán)氧樹脂涂層的阻抗譜Bode圖。低頻阻抗（0.01 Hz）可達109～1011Ω·cm2。參考圖5，在5 m/s時，改變砂含量并沒有對環(huán)氧樹脂涂層造成足夠的損壞，涂層在測試區(qū)域仍具有良好的屏蔽效果。

對于處于腐蝕初期的涂層，阻抗值很高，測試電流接近電化學工作站的最小量程，說明涂層屏蔽作用顯著。此處只擬合Bode圖，通過低頻處的阻抗模值來表征涂層防護性能（涂層保護特性以低頻阻抗模量為特征），并使用圖11中的等效電路來解釋在腐蝕介質(zhì)中涂層/金屬系統(tǒng)在這一階段的物理化學特性。在此階段，腐蝕介質(zhì)不斷向涂層中擴散，導致涂層電阻減小，涂層電容增大[25]。不同含砂量下環(huán)氧樹脂/Q235鋼體系沖刷腐蝕擬合電路中，s為溶液電阻，c為涂層電容，c為涂層電阻。

圖9 不同流速下環(huán)氧樹脂涂層阻抗譜Bode圖

Fig.9 Bode diagram of AC impedance spectrum of epoxy resin coating under different eroding velocity

圖10 不同含砂量下環(huán)氧樹脂涂層的阻抗譜Bode圖

圖11 不同含砂量下的環(huán)氧樹脂涂層擬合電路

2.3 SKP測試結(jié)果分析

涂層下的腐蝕是導致涂層失去與基體的結(jié)合力并導致電化學腐蝕的最重要因素，研究涂層下金屬的腐蝕規(guī)律和涂層的失效機理對更好地評價涂層的物理屏蔽效果和防腐效果具有重要意義。不同工況下，環(huán)氧樹脂/Q235鋼體系沖刷腐蝕后的表面電位分布如圖12所示。對于工況1—3，腐蝕缺陷周圍區(qū)域的電位升高，表明腐蝕區(qū)域周圍體系的腐蝕敏感性增加。涂層表面出現(xiàn)小孔，小孔使探針尖端與金屬基體之間的距離變大，轉(zhuǎn)移電子量減少，因此電位為負。腐蝕坑周圍區(qū)域的活性增加，即孔周圍的涂層產(chǎn)生腐蝕通道，使腐蝕介質(zhì)擴散，加速基體的腐蝕。當沖刷流速較高時，點蝕更為嚴重，腐蝕坑周圍大面積區(qū)域的活性急劇增加。工況4和5的檢測區(qū)域出現(xiàn)點蝕，腐蝕部位周圍的活性增加，即腐蝕逐漸向外擴散。

涂層破壞后，電解液和氧氣持續(xù)通過涂層，并滲透到涂層/金屬界面。由于涂層的微觀缺陷和金屬基體表面的不均勻性，涂層/金屬界面電位發(fā)生變化。這種效應導致陽極區(qū)和陰極區(qū)的形成，最終導致電化學腐蝕[28-29]。金屬和涂層界面形成腐蝕原電池，涂層缺陷為陽極，剝落前沿為陰極。這一結(jié)論通過圖12中的電位分布得到了驗證，腐蝕缺陷部位的電位低于未損傷部位。缺陷處陰極反應產(chǎn)生的OH–會破壞涂層/金屬界面，從而發(fā)生陰極剝離[30-33]。陰極反應生成的堿性物質(zhì)破壞了涂層的有機分子結(jié)構(gòu)或分子間連接方式，從而使涂層與基體金屬的結(jié)合力喪失。電解質(zhì)溶液沿著界面從缺陷處擴散開來。在遠離缺陷的區(qū)域，隨著電解液和氧氣的擴散，發(fā)生腐蝕電化學反應，產(chǎn)生腐蝕產(chǎn)物。所有這些過程都會導致樣品表面開爾文電位的降低。隨著腐蝕時間的增加，陽極區(qū)逐漸變寬，陰極區(qū)逐漸向外移動。腐蝕區(qū)域逐漸擴大，形成腐蝕通道。隨腐蝕發(fā)展，腐蝕通道相互連接，導致更大范圍的腐蝕。

2.4 數(shù)值模擬

為更直觀地反映流場和砂粒運動對試樣的沖擊破壞，對旋轉(zhuǎn)沖刷腐蝕裝置中圓筒內(nèi)物理場進行數(shù)值仿真，計算結(jié)果如圖13和圖14所示。由圖13可知，最大速度出現(xiàn)在轉(zhuǎn)盤邊緣附近，即試樣表面附近的流場。擋板之間的流速較小，并且擋板之間會產(chǎn)生很大范圍的渦流。渦流的存在，使固體顆粒在轉(zhuǎn)盤與圓筒之間的流域內(nèi)沿渦流的旋轉(zhuǎn)方向運動。砂粒與圓筒邊緣碰撞后反彈，再重新沖擊試樣表面，造成試樣表面多種形式的沖蝕形貌。此外，如圖14所示，圓筒和轉(zhuǎn)盤邊緣的含砂量較高。隨著沖刷時間的增加，砂粒在筒體內(nèi)的分布越來越均勻。在樣品固定的轉(zhuǎn)盤附近，沖擊速度和含砂量均較高。較大速度砂粒不斷沖擊涂層表面，導致涂層表面損傷，最終導致涂層下的金屬基體腐蝕，基體腐蝕又導致涂層的進一步破損。

圖12 不同工況下試樣表面的電位分布

圖13 旋轉(zhuǎn)沖刷腐蝕試驗裝置內(nèi)流場分布

圖14 旋轉(zhuǎn)沖刷腐蝕試驗裝置內(nèi)砂粒運動特性

3 結(jié)論

采用腐蝕形貌分析和電化學測試方法研究了環(huán)氧樹脂/Q235鋼體系的電化學行為，采用CFD方法對旋轉(zhuǎn)沖刷腐蝕試驗裝置內(nèi)的流場和含砂量進行了分析，獲得以下結(jié)論：

1）臨界沖刷流速為5～6m/s，臨界含砂量為1%~ 1.5%。當沖刷流速和含砂量較低時，試樣表面幾乎沒有細小的破損，表面完整性良好，大部分地方無腐蝕。當沖刷流速達到6 m/s或含砂量達到1.5%時，材料表面部分損傷，產(chǎn)生較多的腐蝕坑。與沖刷流速的增加相比，含砂量的增加對涂層破損的影響不顯著。

2）在低沖刷流速和低含砂量下，涂層表面的點蝕活性較高，但點蝕周圍的涂層活性較低。隨著沖刷流速和含砂量的增加，點蝕區(qū)周圍涂層的活性逐漸增強。由于基體腐蝕嚴重，點蝕周圍涂層的腐蝕敏感性增加，形成腐蝕通道。隨腐蝕發(fā)展，腐蝕通道相互連接，導致更大范圍的腐蝕。

3）在固定試樣的轉(zhuǎn)盤附近，沖刷流速和含砂量均較高。高流速砂粒不斷沖擊涂層表面，導致涂層表面損傷。涂層表面受損后，海水與金屬基體直接接觸，進一步造成基體腐蝕。

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Erosion-corrosion Behavior of Epoxy Resin/Q235 Steel System in Flowing Seawater Containing Sand Particles

1,1,1,1,2,1,1

(1.State Key Laboratory for Marine Corrosion and Protection, Luoyang Ship Material Research Institute (LSMRI), Qingdao 266237, China; 2.State Key Laboratory of Advanced Technology for Materials Synthesis and Processing, Wuhan University of Technology, Wuhan 430070, China)

The work aims to study the erosion-corrosion (E-C) resistance of epoxy resin/Q235 steel system in flowing seawater containing sand. The erosion corrosion test of epoxy resin/Q235 steel system with different velocity and sand content was carried out by using the rotary E-C test device. The corrosion behavior of the system after E-C was studied by surface observation, electrochemical test and Scanning Kelvin Probe (SKP) technique. The computational fluid dynamics (CFD) method was used to simulate the flow field and sand distribution. The results show that the sand particles at high speed continuously impact the surface of the coating and results in surface damage. After the coating is damaged, the substrate is in direct contact with the seawater, which causes the substrate corrosion, and further damages the coating. The coating damages when the eroding velocity is between 5 m/s and 6 m/s. The bottom of the coating is corroded and connected into pieces, and forms sheet corrosion products. There are long cracks on the surface of corrosion products. Moreover, the surface of the sample is partially damaged as the sand content reaches 1.5wt%. The E-C form is mainly isolated corrosion pits. With the increase of corrosion time, the anode area becomes wider and the cathode area moves outward. The corrosion area expands gradually, forming corrosion channel, and as a result, causes extensive corrosion under the coating. The coating damage is more sensitive to the flowing rate as compared with the sand content.

erosion-corrosion; seawater; epoxy resin coating; Q235 steel; sand

2020-04-28；

2020-07-31

PENG Wen-shan (1987—), Male, Ph. D., Senior engineer, Research focus: marine corrosion and protection, and multiphase flow pipe erosion. E-mail: pengwenshan1386@126.com

彭文山，侯健，劉少通, 等.含砂海水中環(huán)氧樹脂/Q235鋼體系的沖刷腐蝕行為研究[J]. 表面技術(shù), 2021, 50(4): 335-343.

TG172.5

A

1001-3660(2021)04-0335-09

10.16490/j.cnki.issn.1001-3660.2021.04.035

2020-04-28；

2020-07-31

彭文山（1987—），男，博士，高級工程師，主要研究方向為海洋腐蝕與防護及多相流管道沖蝕。郵箱：pengwenshan1386@126.com

PENG Wen-shan, HOU Jian, LIU Shao-tong, et al. Erosion-corrosion behavior of epoxy resin/Q235 steel system in flowing seawater containing sand particles[J]. Surface technology, 2021, 50(4): 335-343.