翟會(huì)兵

中核龍安有限公司 浙江臺(tái)州 317700

天然鈾中僅含有234U、235U和238U同位素，而堆后鈾除了含有上述3種同位素外，還新增了232U、233U、236U和237U這4種同位素，因此，堆后鈾與天然鈾在鈾同位素組成方面有一定的差別。堆后鈾中的232U對(duì)熱中子反應(yīng)堆芯的反應(yīng)性沒有影響，但是其子體產(chǎn)物是強(qiáng)γ發(fā)射體，對(duì)操作人員和環(huán)境有一定的影響；234U和236U是中子吸收體，對(duì)熱中子反應(yīng)堆芯的反應(yīng)性有著不利影響。若在熱中子堆中使用堆后鈾，需要與天然鈾燃料不同的處理和操作措施以及選擇裝料方式，以保證反應(yīng)堆的效率和安全[1-2]。早在上世紀(jì)，國(guó)際上許多國(guó)家就成功將堆后鈾再循環(huán)使用，如法國(guó)、俄羅斯和比利時(shí)等國(guó)家。然而，堆后鈾再循環(huán)應(yīng)用受經(jīng)濟(jì)性和政策性等諸多因素的影響，未能大量應(yīng)用。我國(guó)核能采用閉式核燃料循環(huán)路線，又是鈾資源比較匱乏的國(guó)家，堆后鈾的應(yīng)用前景備受關(guān)注。目前國(guó)內(nèi)的核電堆型以壓水堆為主，未來重點(diǎn)發(fā)展快堆。國(guó)內(nèi)在建和新建乏燃料后處理廠都是以壓水堆乏燃料為主，經(jīng)后處理得到的堆后鈾，235U富集度約0.9%，未來每年產(chǎn)生上千噸的堆后鈾，因此堆后鈾再循環(huán)應(yīng)用研究十分也有必要。

1 堆后鈾的技術(shù)特性

乏燃料后處理本身不會(huì)改變輻照燃料中鈾同位素的組成或數(shù)量，但是隨著堆后鈾儲(chǔ)存時(shí)間的增加，其放射性會(huì)增大。濃縮天然鈾與濃縮堆后鈾經(jīng)壓水堆輻照后鈾的同位素組成差異很大，見表1。

表1 已冷卻5 年的壓水堆乏燃料中的鈾同位素組成

由表1可以看出，天然鈾燃料進(jìn)堆輻照后新增了四種（232U、233U、236U和237U）人造鈾同位素。由于堆后鈾中存在著中子吸收體234U和236U，因此，為了達(dá)到與濃縮天然鈾燃料相同的能量當(dāng)量和燃耗深度，在濃縮堆后鈾燃料時(shí)，其鈾235U濃縮度需要比濃縮天然鈾更高，以補(bǔ)償燃料在反應(yīng)堆中輻照期間的中子損耗。同時(shí)232U產(chǎn)生強(qiáng)γ子體和234U發(fā)出較強(qiáng)的α粒子，在加工制造燃料過程中需要適當(dāng)?shù)妮椛浞雷o(hù)與防止污染措施。法國(guó)COGEMA/AREVA-NC-RepU資料顯示，濃縮度為4.02%235U的堆后鈾與濃縮度為3.7%235U的天然鈾相當(dāng)，濃縮度為5%235U的堆后鈾與濃縮度為4.5%235U的濃縮天然鈾相當(dāng)。IAEA報(bào)告示出的235U含量為5.0%（質(zhì)量百分?jǐn)?shù)）的再濃縮堆后鈾的同位素組成見表2。

表2 235U 含量為5.0%（質(zhì)量百分?jǐn)?shù)）的再濃縮堆后鈾的同位素組成

對(duì)比表1、表2可以看出，堆后鈾中的235U被濃縮到5%后，232U和234U幾乎全部隨著235U一起被濃縮，其中232U含量增加約3倍，234U含量增加約6倍；大部分236U隨235U一起被濃縮，含量增加約2.7倍。一般從壓水堆獲得的堆后鈾,235U的含量～1%，要高于天然鈾，236U含量約是235U含量的1/2，因此，堆后鈾具有很大利用價(jià)值，可以加工成燃料后返回反應(yīng)堆使用；從濃縮堆后鈾壓水堆乏燃料中提取的堆后鈾，236U含量約是235U含量的10倍，利用現(xiàn)有的氣體擴(kuò)散法或是離心法進(jìn)行同位素分離，大多數(shù)236U將隨著235U一起被濃縮，因此目前不能在反應(yīng)堆中使用，即利用現(xiàn)有鈾同位素分離技術(shù)，堆后鈾只能在反應(yīng)堆中使用1次[3-4]。

2 世界各國(guó)堆后鈾的再循環(huán)狀況

在上世紀(jì)末和本世紀(jì)初，堆后鈾的再循環(huán)利用研究在各國(guó)開始興起，世界擁有核電的國(guó)家相繼研究和制造了少量的堆后鈾燃料，用于現(xiàn)役反應(yīng)堆中進(jìn)行輻照試驗(yàn)，已獲得堆后鈾燃料的在堆運(yùn)行經(jīng)驗(yàn)。而堆后鈾的使用形成了一定的規(guī)模只有比利時(shí)、法國(guó)、德國(guó)、俄羅斯等少數(shù)國(guó)家。雖然堆后鈾與天然鈾在品質(zhì)及放射性水平方面存在一定的差異，但是數(shù)十年的堆后鈾加工及循環(huán)經(jīng)驗(yàn)表明，與天然鈾燃料相比，堆后鈾燃料的使用在技術(shù)和安全性方面是不存在問題的，但需要專門的生產(chǎn)線并做必要的輻射防護(hù)。2003年年底，IAEA統(tǒng)計(jì)了成員國(guó)從商業(yè)輕水堆乏燃料中總計(jì)得到約22250噸堆后鈾，其中約31%堆后鈾進(jìn)入核電機(jī)組再循環(huán)，另有41%的堆后鈾仍處于再循環(huán)狀態(tài)。

3 堆后鈾的再循環(huán)途徑

3.1 直接再循環(huán)

堆后鈾的直接再循環(huán)這種方式不需要濃縮堆后鈾，有利于燃料中232U和234U保持在較低的水平?？刹捎玫闹苯釉傺h(huán)方式有以下幾種：

在重水反應(yīng)堆中用于通量展平③。重水反應(yīng)堆在使用天然鈾燃料時(shí)，通常在堆芯區(qū)域裝載貧化鈾燃料，已達(dá)到理想通量展平?；谑褂锰烊烩櫟闹厮逊θ剂线M(jìn)行后處理獲得的堆后鈾，其235U含量低于0.712%（天然鈾的豐度），可以用于重水堆堆芯區(qū)域的燃料。這種裝料方式在印度高壓重水反應(yīng)堆（PHWR）中的初始堆芯一直在大規(guī)模的使用。

在重水反應(yīng)堆中使用堆后鈾以提高燃料燃耗。從輕水堆（LWR）乏燃料獲得的堆后鈾，其中235U含量（約0.9%左右）略高于天然鈾（0.712%），在重水堆中使用這種堆后鈾替代天然鈾，燃料的平均燃耗約能提升一倍左右。

3.2 摻入中、高濃度的濃縮鈾再循環(huán)

由于堆后鈾的特點(diǎn)，使得其在加工處理時(shí)比起天然鈾有一些特殊性。另外濃縮堆后鈾對(duì)232U、234U和236U含量有限值要求及堆后鈾加工處理設(shè)施的許可限值，使得人們不采用傳統(tǒng)同位素濃縮技術(shù)，而直接向堆后鈾中摻入較高235U含量的濃縮鈾用于輕水堆燃料。現(xiàn)有的濕法和氣體火焰法摻合工藝，即能達(dá)到堆后鈾轉(zhuǎn)化成所要求的濃縮度，又能很好的滿足反應(yīng)堆效率和堆物理要求。俄羅斯在處理艦艇反應(yīng)堆卸出的中、高鈾濃度的乏燃料回收的堆后鈾時(shí)采用上述方法[5-6]。

3.3 堆后鈾用作MOX 燃料的基體

輕水堆（LWR）燃料：堆后鈾與天然鈾或貧鈾一樣，可以用作制造MOX燃料的基體材料。由于堆后鈾的濃縮度略高于貧鈾，因此用堆后鈾做MOX燃料時(shí)，钚的用量要比用貧鈾做基體材料時(shí)少。用堆后鈾做MOX燃料時(shí)在安全計(jì)算方面比較復(fù)雜。因此，用堆后鈾制造MOX燃料基體的數(shù)量很少。

高壓重水堆（PHWR）燃料：從PHWR乏燃料獲得的堆后鈾，其235U濃縮度已經(jīng)很低，將其用作MOX燃料基體時(shí)，钚的用量較多。印度已經(jīng)設(shè)計(jì)出能夠在PHWR堆使用的MOX燃料（0.25%堆后鈾-0.8%钚）。

快中子堆（PFBR）燃料:印度從后處理PHWR乏燃料獲得的堆后鈾作為快中子增殖反應(yīng)堆的MOX燃料。貧化了的堆后鈾與25%的钚組成MOX燃料。堆芯由181組燃料組件，其初始堆芯約含9噸MOX燃料，每年需要更換約3噸燃料[7]。

4 我國(guó)堆后鈾再循環(huán)的前景

堆后鈾可用在重水堆、快堆、熱中子堆和高溫氣冷堆等多種堆型中。目前我國(guó)在役的核電站反應(yīng)堆，除了秦山三期的2臺(tái)重水堆，其余均為壓水堆，因此我國(guó)今后建成的乏燃料后處理廠對(duì)象為壓水堆卸出的乏燃料，預(yù)計(jì)會(huì)產(chǎn)生堆后鈾幾千到幾萬噸。后處理產(chǎn)生的堆后鈾，大部分戰(zhàn)略儲(chǔ)備，少部分可以做再循環(huán)用于反應(yīng)堆燃料。我國(guó)堆后鈾可考慮采用以下方式在核反應(yīng)堆中使用：

直接再循環(huán)方式：壓水堆（PWR）的乏燃料經(jīng)過后處理得到的堆后鈾，經(jīng)過轉(zhuǎn)化、濃縮，達(dá)到需要的235U濃縮度，制成堆后鈾燃料送入壓水堆再循環(huán)使用。此方式只能使堆后鈾循環(huán)1次，主要是236U每進(jìn)堆一次就有一定產(chǎn)額。如堆后鈾在反應(yīng)堆經(jīng)過第2次33000MWd/t輻照后，鈾同位素中235U為1.19%，236U為1.54%；再經(jīng)濃縮后235U達(dá)到4%時(shí)，同天然鈾燃料相當(dāng)，然而236U的量也達(dá)到了3.95%，這會(huì)給反應(yīng)堆帶來較大中子負(fù)效應(yīng)[8]。

堆后鈾燃料與天然鈾燃料混合裝料方式：在反應(yīng)堆按照預(yù)定的裝料方式，一部分使用天然鈾的濃縮燃料和堆后鈾濃縮燃料交替裝料，以達(dá)到反應(yīng)堆的持續(xù)運(yùn)行要求。此種方式可替代1/3的天然鈾燃料。

堆后鈾燃料與MOX燃料組合用于快堆：我國(guó)實(shí)驗(yàn)快堆已建成并運(yùn)行，示范快堆也在建設(shè)中。今后在天然鈾供應(yīng)緊張或钚存量供應(yīng)不足時(shí)可將堆后鈾燃料與MOX燃料組合裝料用于快堆，減少M(fèi)OX燃料中钚的用量[9]。

堆后鈾直接用于CANDU堆：從輕水堆（PWR）乏燃料獲得的堆后鈾，其中235U含量（約0.9%左右）高于天然鈾（0.712%），在重水堆中使用這種堆后鈾可替代天然鈾。

以上的前三種利用堆后鈾的方式，均需要再濃縮來達(dá)到反應(yīng)堆需要的235U豐度，而后一種用于CANDU堆中的堆后鈾，則不需要再濃縮，可直接作為燃料使用。

5 結(jié)語

（1）堆后鈾再循環(huán)使用在技術(shù)上是可行的，但值得注意的是：在熱中子堆中使用僅1-2次，且需要較高的濃縮度來達(dá)到核反應(yīng)能量當(dāng)量和加工過程中適當(dāng)?shù)妮椛浞雷o(hù)、防止污染措施，同時(shí)，為了適應(yīng)反應(yīng)堆反應(yīng)價(jià)值，需要采用適用反應(yīng)堆類型的方式進(jìn)行裝料，以保證反應(yīng)堆的效率和安全。

（2）堆后鈾再循環(huán)應(yīng)用在國(guó)際上已得到了一些成功經(jīng)驗(yàn)，由于各國(guó)核反應(yīng)堆類型的不同，經(jīng)乏燃料后處理得到的堆后鈾特性有所差異以及再循環(huán)時(shí)想要在什么堆型使用，這對(duì)堆后鈾再循環(huán)過程有著不一樣的途徑。我國(guó)在役的核反應(yīng)堆主要是以壓水堆為主，在當(dāng)下和未來獲得的堆后鈾，一部分作為戰(zhàn)略資源進(jìn)行貯存，一部分可以直接再循環(huán)或與天然鈾燃料混合裝料作為CANDU燃料，也可以與濃縮天然鈾混合后作為壓水堆燃料或與MOX燃料組合用于快堆的多種再循環(huán)方式。