張?zhí)铌唬w文志，陳 非，4，王澤青，4，張曉東，4

（1.南京大學(xué) 現(xiàn)代工程與應(yīng)用科學(xué)學(xué)院，江蘇 南京 210023；2.南通職業(yè)大學(xué) 化工與生物工程學(xué)院，江蘇 南通 226007；3.東北大學(xué) 分子科學(xué)與工程中心，遼寧 沈陽 110000；4.江蘇漢卿新材料科技研究院，江蘇 南京 210000）

0 引 言

在化工行業(yè)的研究與生產(chǎn)過程中，Tenessee Eastman（TE）過程被廣泛應(yīng)用于工業(yè)控制與優(yōu)化等領(lǐng)域。因?yàn)門E 過程是常見的標(biāo)準(zhǔn)問題，較好地模擬了眾多實(shí)際工業(yè)過程系統(tǒng)的工作環(huán)境與設(shè)備配置[1?3]。一般而言，若模型的復(fù)雜程度越高，則TE 過程對(duì)實(shí)際工業(yè)生產(chǎn)的模擬效果越優(yōu)。因此不斷地改進(jìn)與優(yōu)化TE 過程的模型，可以更好地模擬與還原化工產(chǎn)品的實(shí)際生產(chǎn)過程，從而不斷改進(jìn)化工產(chǎn)品的工藝流程，同時(shí)提高化工產(chǎn)業(yè)的整體生產(chǎn)效率[4?5]。近年來，為了化工生產(chǎn)工藝的改進(jìn)與優(yōu)化，大量的國內(nèi)外學(xué)者均對(duì)TE 過程的模型與控制性能進(jìn)行深入的研究，這些研究完成了從無機(jī)理模型到復(fù)雜機(jī)理模型的進(jìn)展，具有較為重要的意義[6]。然而這些研究仍應(yīng)用單時(shí)間尺度的概念，還未實(shí)現(xiàn)TE 過程模型的進(jìn)一步改進(jìn)和深度優(yōu)化[7]。因此，如何建立TE過程的細(xì)化分層與先進(jìn)控制模型，是目前化工生產(chǎn)系統(tǒng)亟需解決的重要問題。

針對(duì)這一問題，本文在具有大量參數(shù)的多變量系統(tǒng)中，通過引入雙時(shí)間尺度的概念，對(duì)包含氣液兩相的TE過程進(jìn)行雙尺度建模，從而較好地模擬了實(shí)際化工系統(tǒng)的多種參數(shù)隨時(shí)間產(chǎn)生急劇變化的動(dòng)態(tài)過程。同時(shí)利用微分方程的計(jì)算方法獲取更加精確的系統(tǒng)動(dòng)態(tài)響應(yīng)，得到了溫度與壓力的模型方程，并提出了TE 過程的擬穩(wěn)態(tài)和全動(dòng)態(tài)控制模型。該模型的GPROMS 仿真實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)表明，在控制效果方面，基于雙時(shí)間尺度的控制模型與基于單時(shí)間尺度的控制模型具有基本相似的控制效果，但在能量控制方面，基于雙時(shí)間尺度的控制模型具有更優(yōu)的控制效果。

1 TE 過程

1993 年，在缺乏過程控制技術(shù)的研究與評(píng)估技術(shù)的背景下，Downs 與Vogel 根據(jù)Eastman 公司的實(shí)際化工生產(chǎn)過程，提出了具有工業(yè)級(jí)的TE 過程控制方法。隨后，該方法被廣泛應(yīng)用于統(tǒng)計(jì)過程監(jiān)控、傳感器故障檢測(cè)和故障診斷、監(jiān)控等領(lǐng)域，為化工行業(yè)的工藝改進(jìn)和效率提升做出了重大的貢獻(xiàn)[8?9]。

一般而言，TE 過程可分為8 個(gè)組，即A～H。在這些組分中，A、C、D 與E 表示4 種化工系統(tǒng)的反應(yīng)物，而G與H 表示系統(tǒng)在化工反應(yīng)之后得到的兩種產(chǎn)品，B 表示生產(chǎn)過程中原料的惰性氣體，F(xiàn) 是反應(yīng)過程產(chǎn)生的副產(chǎn)品。其具體的反應(yīng)過程如下：

這些反應(yīng)均屬于不可逆的放熱反應(yīng)，其反應(yīng)速率遵循Arrhcnius 方程。此外，TE 過程的工藝流程主要由反應(yīng)器、分離器、混合區(qū)域與汽提塔等部分組成，其主要原理為氣相反應(yīng)物和催化劑被添加到反應(yīng)器中，通過化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)生液相產(chǎn)品。其中，由于存在冷卻設(shè)備，所以反應(yīng)器可以帶走多余的熱量。同時(shí)，因?yàn)闊o液相出口，產(chǎn)品與剩余原料均以氣相的形式離開反應(yīng)器，而催化劑是難以揮發(fā)與不溶于液體的固體，仍存在于反應(yīng)器中。利用該原理，TE 過程可以正常地發(fā)生受控制的化學(xué)反應(yīng)，并生成產(chǎn)品G 與H，而惰性氣體B 與副產(chǎn)品F 利用分離器即可被排出。TE 過程的組分物性數(shù)據(jù)如表1 所示。

2 建模原理

在TE 過程中，本文需要對(duì)消耗的物料與能量進(jìn)行衡算，從而建立TE 過程的模型方程?？紤]化學(xué)反應(yīng)的物料生成與消耗，物料與能量的通用衡算關(guān)系式為：

式中：RI與RO分別表示反應(yīng)物料的輸入速率與輸出速率；RC表示累計(jì)速率，即反應(yīng)參數(shù)對(duì)時(shí)間的導(dǎo)數(shù)。在物料衡算時(shí)，S表示化學(xué)反應(yīng)的反應(yīng)速率；在能量衡算時(shí)，S表示化學(xué)反應(yīng)的反應(yīng)熱。

表1 TE 過程組分物性數(shù)據(jù)

在化工生產(chǎn)過程中，TE 過程由反應(yīng)器、分離器、汽提塔與混合區(qū)域組成。在這些組成部分里，反應(yīng)器、分離器與汽提塔均為氣液兩相，而混合區(qū)域是全氣相。其中，若氣相與液相同時(shí)存在于化學(xué)反應(yīng)中，則氣相主導(dǎo)的壓力與液相主導(dǎo)的溫度具有不同的動(dòng)態(tài)特性，兩者存在一定的關(guān)聯(lián)性，但其動(dòng)態(tài)方程卻并不相同[10?13]。通常利用氣相物料與氣相能量平衡方程，可以推導(dǎo)氣相溫度與壓力的動(dòng)態(tài)方程。使用液相物料和液相能量平衡方程，可以推導(dǎo)液相溫度與壓力的動(dòng)態(tài)方程。利用上述雙時(shí)間尺度建模思想，引入機(jī)理建模方法等基本原理。在物料與能量衡算、多種化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)方程的基礎(chǔ)上，本文可以得到反應(yīng)系統(tǒng)性能的代數(shù)方程組或微分方程組。

3 動(dòng)態(tài)建模

為了得到TE 過程的動(dòng)態(tài)模型，基于調(diào)節(jié)閥等反應(yīng)信息，本文深入探討了反應(yīng)器、分離器與汽提塔的容積設(shè)計(jì)，從而實(shí)現(xiàn)反應(yīng)控制。

3.1 容器尺寸設(shè)計(jì)

文中對(duì)反應(yīng)器、分離器與汽提塔的容器尺寸進(jìn)行了細(xì)致的設(shè)計(jì)，其具體內(nèi)容如下。

1）通過查閱相關(guān)文獻(xiàn)，本文將氣相容積設(shè)置為Vg=20.25 m3，反應(yīng)器（圓柱型）的液相容積設(shè)置為Vl=16.55 m3，設(shè)圓柱的底面直徑dg是其高度hg的，則利用圓柱體的體積公式計(jì)算如下：

可以計(jì)算出底面直徑dg=2.86 m，高度hg=5.72 m，而液位高度為2.57 m。

2）本文將分離器的液相容積設(shè)置為Vl=4.88 m3，若氣相容積是液相容積的1.5 倍，則利用式（3）計(jì)算得到分離器的氣相容積Vg=7.32 m3，底面直徑dg=1.98 m 且垂直高度hg=3.96 m，液位高度為1.58 m。

3）文中設(shè)置汽提塔的液相容積Vl=4.43 m3，Vg=6.65 m3，dg=1.92 m，hg=3.84 m，其液位高度為1.53 m。

3.2 全動(dòng)態(tài)模型

在氣相與液相平衡分析的基礎(chǔ)上，利用雙時(shí)間尺度建模原理假設(shè)所有的反應(yīng)氣體均處于理想的狀態(tài)，所有的物料被均勻混合，氣液分離均可達(dá)到平衡狀態(tài)，同時(shí)忽略氣相管路。本文提出了TE 過程的全動(dòng)態(tài)模型，其詳細(xì)內(nèi)容如下。

在TE 過程中，反應(yīng)器的物料通常來源于混合區(qū)域。當(dāng)所有的氣相、物料與催化劑被添加到反應(yīng)器后，TE 過程的化學(xué)反應(yīng)快速發(fā)生，而處于氣體狀態(tài)的產(chǎn)品被送去分離器。令與Ei分別表示各個(gè)組分的反應(yīng)速率和反應(yīng)活化能，χi表示反應(yīng)的相關(guān)系數(shù)，R表示氣體常數(shù)，T表示反應(yīng)器的氣液相溫度，Vvr表示反應(yīng)器的氣相體積，Pi,r表示各組分的氣相分壓，則反應(yīng)器的反應(yīng)速率方程如下：

利用熱量、氣相、液相與冷卻水等平衡方程，本文得到氣相流股方程式如下：

式中：F表示氣相的物料流量；K表示流量系數(shù)；pr與ps分別表示反應(yīng)器內(nèi)外的氣相壓力；ρvr表示氣液相的平均摩爾密度。需要說明的是，文中推導(dǎo)了大量的方程，包括物料、熱量與進(jìn)料等平衡方程。但限于篇幅的原因，文中僅展示全動(dòng)態(tài)模型的核心方程。

3.3 擬穩(wěn)態(tài)模型

在TE 過程的全動(dòng)態(tài)模型中，對(duì)溫度與壓力進(jìn)行一定的簡單處理后，即可得到TE 過程的擬穩(wěn)態(tài)模型，其具體內(nèi)容如下。

1）溫度

利用雙時(shí)間尺度原理，將氣相與液相中的溫度分別求解，可以獲取兩者的變化特征。其中，氣相溫度變化的速率較快，而液相溫度變化的速率較慢，最終這兩者趨向于相同。在擬穩(wěn)態(tài)模型中，本文統(tǒng)一氣相與液相的溫度，令T表示統(tǒng)一之后的溫度參數(shù)，t表示反應(yīng)時(shí)間，F(xiàn)I，F(xiàn)V與FL分別表示反應(yīng)進(jìn)口、氣相出口和液相出口的流量，hI，hV與hL分別表示反應(yīng)進(jìn)口、氣相出口和液相出口的焓值，AU表示反應(yīng)過程中冷卻裝置的換熱量，σ，cp與VL分別表示液相的密度、比熱和體積。則溫度的模型方程為：

2）壓力

由全動(dòng)態(tài)的模型方程可知，壓力參數(shù)與氣相物料、溫度、液相物料等參數(shù)密切相關(guān)。綜合這些因素，利用理想氣體的狀態(tài)方程，本文分別推導(dǎo)了不可凝組分與可凝組分的分壓方程，如下：

式中：I=A,B,…,H，即各種組分；P1I與P2I分別表示不可凝組分和可凝組分的分壓計(jì)算結(jié)果；R是理想氣體的狀態(tài)常數(shù)；V表示氣相的體積；P0I表示組分I的飽和蒸汽壓。

4 仿真結(jié)果與分析

為了驗(yàn)證控制模型的有效性，文中利用GPROMS流程模擬軟件，對(duì)傳統(tǒng)的單時(shí)間尺度模型與本文的控制模型進(jìn)行仿真和對(duì)比。其仿真結(jié)果如表2、表3 所示。

表2 兩種控制模型的反應(yīng)器氣相含量

表3 兩種控制模型的反應(yīng)器狀態(tài)變量

由表2 可知，在GPROMS 仿真中，若提供同樣的反應(yīng)條件與物料消耗，則雙尺度模型的多種氣相含量高于單尺度模型。由表3 結(jié)果可知，在同樣的外部條件下，雙時(shí)間尺度模型中反應(yīng)器狀態(tài)變量的統(tǒng)計(jì)精度要高于單尺度模型。綜合表2 與表3 的結(jié)果可知，與經(jīng)典的單時(shí)間尺度模型相比，基于雙時(shí)間尺度的控制模型具有一定的優(yōu)越性與更優(yōu)的有效性。換言之，基于雙時(shí)間尺度的TE 過程控制模型具有一定的借鑒意義與參考價(jià)值。

5 結(jié) 論

基于雙時(shí)間尺度的建模原理，本文提出TE 過程的全動(dòng)態(tài)與擬穩(wěn)態(tài)模型。全動(dòng)態(tài)模型分別提供了詳細(xì)的壓力與溫度動(dòng)態(tài)方程，對(duì)化學(xué)反應(yīng)的各個(gè)階段進(jìn)行細(xì)致的刻畫，擬穩(wěn)態(tài)模型給出了壓力和溫度等總體參數(shù)的計(jì)算方程。此外，利用GPROMS 軟件，文中驗(yàn)證了TE 過程擬穩(wěn)態(tài)模型的有效性與優(yōu)越性。然而，在仿真條件和計(jì)算資源的限制下，本文還未能對(duì)該模型的穩(wěn)定性進(jìn)行測(cè)試與仿真，將在未來的研究中解決這一問題。