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        低維第五主族納米材料的研究進(jìn)展:從結(jié)構(gòu)性質(zhì)到制備應(yīng)用

        2021-04-17 05:32:06劉奇超
        人工晶體學(xué)報(bào) 2021年3期
        關(guān)鍵詞:主族黑磷載流子

        劉奇超,張 會(huì)

        (1.沈陽大學(xué)機(jī)械工程學(xué)院,沈陽 110044;2.沈陽大學(xué)師范學(xué)院,沈陽 110044)

        0 引 言

        低維納米材料由于原子暴露于表面使得其物理、化學(xué)性質(zhì)更加豐富,而且更易于對其進(jìn)行操控和修飾。自20世紀(jì)以來, 低維材料因其特殊的結(jié)構(gòu)和獨(dú)特的性質(zhì)而廣受關(guān)注。一維納米結(jié)構(gòu),如納米棒、納米管、納米線和納米帶等已被成功制備,在未來納米電子器件中具有極其廣闊的應(yīng)用前景。二維納米材料因具有不同于塊體材料的奇異性質(zhì)被廣泛研究,如單層石墨烯的狄拉克點(diǎn)和單層二硫化鉬的直接帶隙[1]。

        石墨烯的成功制備標(biāo)志著二維材料這個(gè)新領(lǐng)域的誕生。石墨烯是一種典型的二維材料,其結(jié)構(gòu)中碳原子的三個(gè)價(jià)電子發(fā)生sp2雜化,形成正六邊形蜂窩狀結(jié)構(gòu)[2],是第一種分離的二維材料,在室溫下具有較高的載流子遷移率以及優(yōu)異的導(dǎo)熱性和高的楊氏模量[3]等,使其在晶體管和電化學(xué)電極中的應(yīng)用變得非常理想[4]。雖然石墨烯具有很高的載流子遷移率,但能帶結(jié)構(gòu)具有明顯的狄拉克錐,導(dǎo)致了零帶隙特性,而且場效應(yīng)晶體管的開關(guān)比較低。一些其他類Ⅳ族元素二維材料如硅和鍺,也是零帶隙半導(dǎo)體[5],這種零帶隙特性限制了其在電子器件領(lǐng)域中的應(yīng)用,尋找一種新型二維納米材料具有重要意義。

        第五主族單元素構(gòu)成的二維材料具有非常豐富的幾何結(jié)構(gòu)和物理化學(xué)性質(zhì)。由單一磷元素構(gòu)成的二維材料被稱為磷烯,磷烯是第五主族中第一個(gè)被探索的二維材料,有多種同分異構(gòu)體,如黑磷、紅磷以及白磷等[6-7]。單層黑磷烯是一種新型二維半導(dǎo)體材料,具有可調(diào)的直接帶隙和較高的載流子遷移率,在催化和電子器件等領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用前景[8]。此后,由第五主族元素(磷、砷、銻和鉍)構(gòu)成二維材料的性質(zhì)和應(yīng)用被廣泛地研究,這些材料包括,由第五主族元素構(gòu)成的單元素材料[9-11]、化合物材料[12-13]、異質(zhì)結(jié)材料[14]等。

        1 低維第五主族納米材料的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)

        1.1 磷烯的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)

        在磷的同分異構(gòu)體中,塊體黑磷的結(jié)構(gòu)非常穩(wěn)定,具有103cm2·V-1·s-1的載流子遷移率和大約0.3 eV的直接帶隙。單層磷基二維材料被稱作單層磷烯,具有兩種典型結(jié)構(gòu),結(jié)構(gòu)如圖1所示,分別稱為黑磷烯(α相)和藍(lán)磷烯(β相)。黑磷烯與藍(lán)磷烯均具有與石墨類似的蜂窩褶皺狀結(jié)構(gòu),但是其非平面結(jié)構(gòu)又不同于石墨烯。結(jié)構(gòu)俯視圖表明,黑磷的結(jié)構(gòu)呈各向異性,兩個(gè)共價(jià)鍵與原子平面平行,第三個(gè)共價(jià)鍵幾乎垂直于原子平面,而藍(lán)磷烯具有六角晶格結(jié)構(gòu),結(jié)構(gòu)呈各向同性[12],與黑磷的結(jié)構(gòu)各向異性對應(yīng),黑磷烯的力學(xué)行為也呈現(xiàn)出明顯的各向異性[15],而藍(lán)磷烯的力學(xué)行為的各向異性則相對不明顯,比如,分子動(dòng)力學(xué)研究表明,藍(lán)磷烯沿扶手椅和鋸齒方向的楊氏模量比較接近[16],分別為122.3 GPa 和121.6 GPa。

        圖1 磷烯結(jié)構(gòu)俯視圖和側(cè)視圖[17]

        圖2表明α相和β相磷烯均具有穩(wěn)定結(jié)構(gòu),王靖輝等[19]采用HSE06-PBE方法研究了磷烯電子結(jié)構(gòu)及光學(xué)性質(zhì),研究表明黑磷烯是直接帶隙半導(dǎo)體,帶隙大小為1.542 eV(HSE06),如圖3(a)所示。Qiao等[20]通過密度泛函理論計(jì)算,也證實(shí)了黑磷為直接帶隙半導(dǎo)體,而且可以通過改變層數(shù)對黑磷的性質(zhì)進(jìn)行調(diào)控。李兵等[21]基于第一性原理的密度泛函理論(PBE),對藍(lán)磷的電子性質(zhì)和能帶調(diào)控進(jìn)行了研究,計(jì)算結(jié)果表明藍(lán)磷烯的帶隙隨著層數(shù)(1~4層)的增加,帶隙逐漸降低(1.93~1.53 eV),Zhu等[17]通過密度泛函理論研究了藍(lán)磷的幾何結(jié)構(gòu),與李冰等[21]研究結(jié)果近似,單層藍(lán)磷烯的帶隙約為2 eV,且藍(lán)磷烯為間接帶隙半導(dǎo)體,如圖3(b)所示。Zeng等[22]基于第一性原理計(jì)算研究,發(fā)現(xiàn)藍(lán)磷烯的結(jié)構(gòu)形貌比較平整,在襯底上比黑磷烯更加穩(wěn)定。通過施加應(yīng)力,可以有效地調(diào)控磷烯的性質(zhì),實(shí)現(xiàn)直接帶隙與間接帶隙之間的轉(zhuǎn)換,甚至實(shí)現(xiàn)金屬化。

        圖2 單層α相和β相磷烯、砷烯、銻烯和鉍烯聲子光譜[18]

        圖3 單層磷烯能帶結(jié)構(gòu)圖[17,19]

        Konabe等[23]利用密度泛函理論和玻爾茲曼輸運(yùn)理論對磷烯的熱電性能進(jìn)行研究,研究表明通過改變外加應(yīng)變的大小,可以使磷烯具有很好的熱電性能;黃雅歆等[24]發(fā)現(xiàn)磷烯具有各向異性的電學(xué)性能,而且具有優(yōu)越的載流子輸運(yùn)特性。此外,磷烯還具有良好的熱電響應(yīng)、拓?fù)涮匦院拓?fù)的泊松比等特性[25],在納米電子領(lǐng)域及光電器件領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用前景。但是,磷烯也存在著化學(xué)不穩(wěn)定的缺點(diǎn)[26],如圖4所示,隨著時(shí)間的增加,黑磷對水表現(xiàn)出強(qiáng)烈的親和力。

        圖4 薄片黑磷與水的總體積和測量時(shí)間周期變化關(guān)系圖[26]

        1.2 砷烯、銻烯的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)

        砷烯和銻烯都具有層狀結(jié)構(gòu),層內(nèi)有共價(jià)鍵結(jié)合,層間有范德華力作用。密度泛函理論和雜化泛函計(jì)算的結(jié)果均表明砷烯和銻烯是具有較寬帶隙的間接帶隙半導(dǎo)體[27-28],而且砷烯和銻烯還具有優(yōu)異的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和高的載流子遷移率[18]。砷烯和銻烯均具有類似于石墨烯的褶皺晶格結(jié)構(gòu),圖2表明,單層砷烯和銻烯都有α相和β相兩種穩(wěn)定結(jié)構(gòu)。α相砷烯呈現(xiàn)各向異性,晶格熱導(dǎo)率較低,但具有與石墨烯相當(dāng)?shù)某咻d流子遷移率。從能量上比較,β相砷烯比α相砷烯更加穩(wěn)定。

        與磷烯不同,砷烯和銻烯在室溫下具有較高的穩(wěn)定性,且銻烯的氧化-體積比最低。如圖5所示,基于HSE方法的研究表明,單層的β相砷烯和銻烯具有間接帶隙,帶隙大小分別為2.49 eV和2.28 eV,帶隙對應(yīng)藍(lán)光光譜范圍內(nèi),而且處于二硫化鉬和氮化硼帶隙之間,填補(bǔ)了較大帶隙值和響應(yīng)光譜的缺失?;贕W方法計(jì)算結(jié)果同樣表明,單層的砷烯和銻烯是間接帶隙半導(dǎo)體,帶隙大小為2.47 eV和2.38 eV。多層砷烯和銻烯都呈金屬特性,從單層到塊體,砷烯和銻烯均實(shí)現(xiàn)了半導(dǎo)體特性到金屬特性的轉(zhuǎn)變,在空位缺陷下,氫原子的引入可以飽和懸空鍵的原子,從而使砷烯轉(zhuǎn)變?yōu)橹苯訋栋雽?dǎo)體[19]。通過摻雜的方法,可以使砷烯轉(zhuǎn)變?yōu)榘虢饘偕踔潦墙饘?;對砷烯施加外加載荷,砷烯可轉(zhuǎn)變?yōu)橹苯訋栋雽?dǎo)體和拓?fù)浒雽?dǎo)體;增加應(yīng)變還可以使光吸收光譜向紅光光譜移動(dòng)。而且砷烯的載流子遷移率很高,在光電子器件領(lǐng)域有很大的價(jià)值,在實(shí)驗(yàn)中也得到了驗(yàn)證[29]。此外,砷烯還具有較好的熱力學(xué)穩(wěn)定性。外電場和外加載荷產(chǎn)生的應(yīng)變都可以改變砷烯和銻烯的電子結(jié)構(gòu),在雙軸應(yīng)力作用下,銻烯可發(fā)生間接帶隙半導(dǎo)體到直接帶隙半導(dǎo)體的轉(zhuǎn)變,而且具有較高的載流子遷移率和導(dǎo)電率,在可見光范圍內(nèi)有良好的光學(xué)透明性。

        圖5 單層β相砷烯、銻烯的能帶結(jié)構(gòu)圖[30]

        1.3 鉍烯的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)

        單層結(jié)構(gòu)的鉍稱為鉍烯,鉍烯與砷烯和銻烯一樣,具有層狀結(jié)構(gòu)和多種同素異構(gòu)體,如圖6所示,單層鉍烯α相和β相的能量最低,為最穩(wěn)定相。如圖2所示,單層鉍烯的聲子譜沒有虛頻,表明鉍烯的α相和β相都是動(dòng)力學(xué)穩(wěn)定的,而且聲子譜呈各向異性,這種各向異性使鉍烯具有不對稱的導(dǎo)熱和導(dǎo)電系數(shù)[20]。

        圖6 單層鉍烯不同結(jié)構(gòu)相的能量比較[18]

        廣義梯度近似(GGA)下,采用PBE和HSE06泛函,α相鉍烯的帶隙分別為0.16 eV和0.36 eV?;贖SE06計(jì)算,單層β相鉍烯具有0.99 eV的直接帶隙,是單層第五主族β相中唯一具有直接帶隙材料[18]。由于鉍是83號元素,是第五主族中原子數(shù)最大的一個(gè),因此鉍基材料的能帶結(jié)構(gòu)受自旋軌道耦合效應(yīng)(SOC)影響較大。比如,α相鉍烯和β相鉍烯的帶隙均由直接帶隙(HSE06)轉(zhuǎn)變?yōu)殚g接帶隙(HSE06+SOC),單層β相鉍烯的帶隙從0.99 eV(HSE06)減小為0.32 eV(HSE06+SOC)[18]。

        褶皺的晶格結(jié)構(gòu)使鉍烯具有良好的機(jī)械性能,鉍烯還具有各向同性的面內(nèi)剛度值和優(yōu)異的熱電性能[31-32],由于熱導(dǎo)系數(shù)較低,室溫下鉍烯具有高達(dá)2.4的熱電效率,遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過塊體的鉍,而且隨著溫度的升高,單層鉍烯的熱電效率還會(huì)逐漸增大。

        2 低維第五主族納米材料的制備

        2.1 磷烯的制備

        磷烯可通過機(jī)械剝離法、液相剝離法和脈沖激光沉積等方法來制備。在制備黑磷烯時(shí),傳統(tǒng)的機(jī)械剝離通常會(huì)導(dǎo)致磷烯薄片表面留下膠帶的痕跡,降低了磷烯的質(zhì)量[33]。二維單分子層可以通過等離子體或激光照射從多層二維材料中獲得,2014年Brent等[34]首次報(bào)道了黑磷的液體剝落,制備了幾層黑磷。2015年,Zhang等使用液相剝離法制備出單層磷烯的黑磷量子點(diǎn),Lee等又對此方法進(jìn)行了改進(jìn)[22],液相剝離法制得的磷烯生產(chǎn)效率較高,而且得到的黑磷薄膜比機(jī)械剝離法制的電學(xué)性能更好,黑磷烯納米片常用此方法制得。脈沖激光沉積法可以制備高質(zhì)量的黑磷,還可制備尺寸較大的磷烯。此外,電化學(xué)剝落、化學(xué)氣相沉積和機(jī)械切割配合氬離子細(xì)化方法也可以制備磷烯[35-36]。

        2.2 砷烯、銻烯的制備

        砷烯和銻烯可以通過超聲剝離、液相分離和分子束外延等方法制備,且在實(shí)驗(yàn)制備上已獲成功,如通過“膠帶法”剝離β相砷烯的多層結(jié)構(gòu)[37],采用液相剝離法制備β相銻烯的多層結(jié)構(gòu)[11],實(shí)驗(yàn)中制得的砷烯和銻烯在室溫下具有高度穩(wěn)定性,但成功制備的案例比較有限。Zhao等[38]在理論上預(yù)測了剝離單層或少層砷烯,Tsai等[39]利用等離子體輔助工藝合成了多層砷,Beladi等[32]通過液相剝離法和超聲降解法剝離出灰砷納米片。Lu等[40]利用電化學(xué)剝離法制備了質(zhì)量較高的少層銻烯和銻烯量子點(diǎn)。Gibaja等[11]證明了液相剝落可以產(chǎn)生高質(zhì)量、少層的銻納米片。Zhang等[30]采用液相超聲輔助剝離法,成功研制出結(jié)晶度較高且產(chǎn)率較大的少層銻烯納米片,對“膠帶法”進(jìn)行改良,用粘彈性聚合物代替膠帶,粘彈性聚合物的柔軟性可以使聚合物表面薄片的產(chǎn)率較高,將其壓在SiO2襯底上,可以獲得大面積的薄銻片,利用等離子輔助濺射法制備銻烯納米帶。

        2.3 鉍烯的制備

        同砷烯和銻烯一樣,鉍烯也有多種制備方法,而且已在實(shí)驗(yàn)中成功制備,被通過超聲化學(xué)剝離法合成出具有高質(zhì)量和高穩(wěn)定性的鉍,通過等離子輔助法制備多層砷烯[41],液相攪拌剝離方法制備鉍烯的納米片層,水相剪切剝離法制備鉍納米片。在獲得高質(zhì)量的鉍薄膜時(shí),分子束外延法(MBE)是最常用的方法之一[42],利用MBE和退火工藝,合成了高質(zhì)量的鉍薄膜[43]。通過鉍粉末、氮化硼與物理氣相沉積工藝相結(jié)合的方法,可以在銅箔上生長出鉍納米片,氫氣的引入,可以將鉍納米片轉(zhuǎn)移,如從銅箔襯底轉(zhuǎn)移到二氧化硅襯底[44]。Sun等[43]在超導(dǎo)襯底NbSe2上生長出鉍納米片,Gao等[45]也成功實(shí)現(xiàn)以PdTe2為襯底,生長并制備單層的銻烯。Hussain等[46]用高效的熱壓法從鉍納米顆粒中制備鉍烯。

        3 低維第五主族納米材料的應(yīng)用

        通過測量少層黑磷的電場效應(yīng),發(fā)現(xiàn)黑磷烯適合制備場效應(yīng)晶體管[47],而且利用少層黑磷烯實(shí)現(xiàn)了場效應(yīng)晶體管的制備;通過靜電吸附法Feng等[48]成功制備了聚合物-黑磷烯納米片,并應(yīng)用于纖維激光器,實(shí)現(xiàn)了被動(dòng)鎖模輸出;Liu等[49]利用黑磷烯納米片制備了可切換雙波長的 Q 開關(guān)光纖激光器;Kumar等[50]合成了功能化的黑磷納米片,應(yīng)用于適配體傳感器;Kou等[51]通過第一性原理計(jì)算了黑磷烯與不同氣體之間的吸附能,結(jié)果表明,黑磷烯對氣體分子的吸附能力和選擇性均高于石墨烯和二硫化鉬,從而應(yīng)用于氣體傳感器。Zhang等[52]的第一性原理計(jì)算表明,與NO、NH3、CO和CO2相比,單層磷烯對 NO2有較強(qiáng)的選擇性吸附,并且這種性質(zhì)可以通過施加應(yīng)變進(jìn)行調(diào)控。Abbas等[53]驗(yàn)證了黑磷場效應(yīng)晶體管的氣體傳感性能,而且成功制備了黑磷烯氣體傳感器。

        基于黑磷烯的結(jié)構(gòu)和特性,Makha等[54]綜述了黑磷烯作為載流子傳輸材料在太陽能電池領(lǐng)域的應(yīng)用研究,并且對其在各種薄膜技術(shù)的應(yīng)用進(jìn)行了展望。由黑磷烯與其他二維材料(如WO3-BPNs,black phosphorus/g-C3N4)構(gòu)成的異質(zhì)結(jié)材料,表現(xiàn)出良好的光催化分解水性能[55-59]。如上所述,低維黑磷材料在場效應(yīng)晶體管和氣體傳感器等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。另外,Cheng等[60]對黑磷基植入材料在骨免疫調(diào)節(jié)治療中的挑戰(zhàn)和前景進(jìn)行了探討,揭示了黑磷基材料在醫(yī)學(xué)領(lǐng)域也有一定應(yīng)用價(jià)值。

        除了黑磷以外,Pizzi等[61]利用第一性原理計(jì)算模擬了以單層砷、銻為通道的場效應(yīng)晶體管,實(shí)驗(yàn)表明砷烯和銻烯場效應(yīng)晶體管符合工業(yè)器件性能要求。Wang等[62]利用第一性原理計(jì)算并研究了單層銻烯MOSFET的開關(guān)比、柵極電容和耗散功率等性能,研究表明在超低功率條件下,單層銻烯MOSFET器件仍然可以超快的切換,在低功耗和高性能的電子器件領(lǐng)域有著廣闊的應(yīng)用前景。室溫條件下,通過實(shí)驗(yàn)制得的多層砷烯納米帶,可以呈現(xiàn)綠色光激發(fā),而多層銻烯納米帶呈現(xiàn)橙色光激發(fā),這種光致發(fā)光表明砷烯和銻烯在發(fā)光器件領(lǐng)域有很大的應(yīng)用價(jià)值[39]。將砷烯納米片從金屬性轉(zhuǎn)變?yōu)闊o定形態(tài),最終可制備場效應(yīng)晶體管,豐富了砷烯在電子和光電子領(lǐng)域的應(yīng)用[44]。在超級電容器中銻烯可作為電極材料,提高電極的儲(chǔ)能能力[63]。單層銻烯對氮?dú)狻⒍趸?、氧氣和一氧化碳等氣體吸附較弱,但對氨氣、一氧化氮和二氧化硫等有毒氣體的吸附較強(qiáng),因此在有毒氣體污染物的檢測器件應(yīng)用領(lǐng)域有著很好的應(yīng)用前景[64]。

        Reis等[65]報(bào)道了SiC襯底上生長的鉍烯是具有0.8 eV拓?fù)淠芟兜母邷亓孔幼孕魻柌牧系暮蜻x材料。通過結(jié)合理論和實(shí)驗(yàn),發(fā)現(xiàn)襯底在實(shí)現(xiàn)大間隙方面起著關(guān)鍵作用,在SiC(0001)襯底上生長鉍,可以進(jìn)一步提高電流和本征開關(guān)速度,在電子器件領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。

        4 結(jié) 語

        本文從理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)方面介紹了低維第五主族納米材料相關(guān)研究成果,包括材料的結(jié)構(gòu)、性質(zhì)、制備和應(yīng)用幾個(gè)方面。第五主族低維材料中最先被研究和制備的是黑磷,具有直接帶隙和高的載流子遷移率等特性,在場效應(yīng)晶體管等電子器件領(lǐng)域具有很好的應(yīng)用前景。然而,單層黑磷在空氣中不穩(wěn)定,阻礙了其在器件方面的實(shí)際應(yīng)用。在第五主族元素中,隨著原子序數(shù)的增大,磷烯、砷烯、銻烯和鉍烯材料的性質(zhì)會(huì)逐漸從非金屬特性轉(zhuǎn)變?yōu)榻饘偬匦?。理論?jì)算方面證明了砷烯、銻烯和鉍烯的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性,揭示了材料的光學(xué)性能、機(jī)械性能和熱電性能等性質(zhì),并且詳細(xì)討論了SOC效應(yīng)、層數(shù)和應(yīng)力對材料性質(zhì)的影響。實(shí)驗(yàn)方面也已成功制備出材料的少層甚至單層結(jié)構(gòu),但制備高質(zhì)量、大面積的單層第五主族結(jié)構(gòu)方面還有待提高。眾多研究表明,低維第五主族納米材料在熱電材料、激光器、傳感器和發(fā)光器件等領(lǐng)域都具有廣闊的應(yīng)用前景。

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