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        Belousov-Zhabotinsky 反應(yīng)斑圖形成的圖靈不穩(wěn)定分析

        2021-04-10 05:50:34戴金東艾佳莉
        關(guān)鍵詞:斑圖圖靈方程組

        戴金東, 艾佳莉, 孫 巍

        (北京化工大學(xué)化學(xué)工程學(xué)院,北京 100029)

        Belousov-Zhabotinsky(BZ)反應(yīng)是一個(gè)非常經(jīng)典的非線性化學(xué)動(dòng)力學(xué)系統(tǒng)。由于反應(yīng)與擴(kuò)散的耦合,BZ 反應(yīng)有著豐富的化學(xué)自組織現(xiàn)象,例如時(shí)間維度的化學(xué)振蕩和時(shí)空維度的化學(xué)斑圖等。對(duì)于反應(yīng)擴(kuò)散系統(tǒng)中化學(xué)斑圖的研究,艾佳莉等[1]、李才偉等[2]采用偏微分(PDE)模型與元胞自動(dòng)機(jī)模型對(duì)BZ 反應(yīng)進(jìn)行了模擬,得到了BZ 反應(yīng)形成的螺旋波等化學(xué)波圖像。

        在豐富的化學(xué)斑圖中,有一種與動(dòng)態(tài)的化學(xué)波有所不同的特殊圖像?圖靈斑圖。圖靈斑圖是一種逐步產(chǎn)生的定態(tài)條紋,前人已經(jīng)證明了圖靈斑圖在化學(xué)系統(tǒng)中的存在性[3],并討論了Brusselator 這一理想化學(xué)反應(yīng)系統(tǒng)產(chǎn)生圖靈斑圖的數(shù)學(xué)機(jī)理[4],但是對(duì)于實(shí)際存在并且在非線性化學(xué)動(dòng)力學(xué)中最為經(jīng)典的BZ 反應(yīng),鮮有人討論圖靈斑圖產(chǎn)生的條件。

        理論上,在一個(gè)體系中只要同時(shí)存在反應(yīng)與擴(kuò)散兩種機(jī)制,就可以通過(guò)反應(yīng)速率方程和擴(kuò)散系數(shù)寫(xiě)出該體系對(duì)應(yīng)的數(shù)學(xué)模型,而圖靈斑圖就是對(duì)應(yīng)的反應(yīng)擴(kuò)散方程的平衡解經(jīng)歷了“由擴(kuò)散引起的不穩(wěn)定性”之后,產(chǎn)生的穩(wěn)定的、非一致的空間結(jié)構(gòu)。圖靈斑圖的現(xiàn)象存在于化學(xué)與生物體系中,比如鋁在酸性電解液中作為陽(yáng)極被氧化時(shí)形成的多孔氧化鋁,就是一種圖靈斑圖[5],其過(guò)程實(shí)質(zhì)上是一個(gè)反應(yīng)擴(kuò)散過(guò)程,其形成機(jī)理可以用斑圖動(dòng)力學(xué)來(lái)解釋?zhuān)辉俦热绺∮紊镌谒械姆植?,也可以用反?yīng)擴(kuò)散模型來(lái)表示,進(jìn)而以斑圖的形式呈現(xiàn)出浮游生物在水中的分布規(guī)律[6]。本文對(duì)BZ 反應(yīng)進(jìn)行了圖靈不穩(wěn)定分析,用圖像展示了BZ 反應(yīng)中圖靈斑圖的可能形態(tài)。BZ 反應(yīng)是一種簡(jiǎn)單的反應(yīng)擴(kuò)散體系,對(duì)BZ 反應(yīng)中圖靈不穩(wěn)定的研究可以為其他復(fù)雜的反應(yīng)擴(kuò)散體系提供參考。

        1 BZ 反應(yīng)及其圖靈不穩(wěn)定分析

        1.1 BZ 反應(yīng)模型的建立

        BZ 反應(yīng)的機(jī)理非常復(fù)雜,經(jīng)過(guò)不斷簡(jiǎn)化最終得到了五步三變量的俄勒岡機(jī)理模型[7]。俄勒岡機(jī)理模型認(rèn)為BZ 反應(yīng)豐富的時(shí)空有序現(xiàn)象是由HBrO2、Br?、Ce4+這三種關(guān)鍵物質(zhì)的不斷相互轉(zhuǎn)化實(shí)現(xiàn)的,通過(guò)寫(xiě)出這三種物質(zhì)的反應(yīng)速率方程,以及經(jīng)過(guò)量綱為一處理可以得到現(xiàn)在普遍使用的Tyson模型:

        其中 ?a 與 ?b 為擴(kuò)散項(xiàng):

        方程組(1)包含2 個(gè)變量與5 個(gè)參數(shù),且變量與參數(shù)均在化簡(jiǎn)過(guò)程中經(jīng)過(guò)了量綱為一化,其中a 代表HBrO2的濃度,b 代表Ce4+的濃度(但a、b 并不等同于濃度)。ε、f、q 是反應(yīng)動(dòng)力學(xué)參數(shù),其中ε 是與初始濃度以及溫度相關(guān)的參數(shù),其取值一般在0~1 之間;q 是只與溫度相關(guān)的參數(shù),其取值一般也在0~1 之間,并根據(jù)經(jīng)驗(yàn)其值一般遠(yuǎn)小于1;f 是一個(gè)可調(diào)參數(shù),其取值一般在0~5 之間。d1、d2為兩種物質(zhì)的擴(kuò)散系數(shù)。t 為時(shí)間,x、y 分別表示橫、縱坐標(biāo)。

        這里只考慮物質(zhì)在二維平面上的擴(kuò)散,因此可以規(guī)定 x ∈[0,L] 和 y ∈[0,L] ,其中L 為x 和y 所能取得的最大長(zhǎng)度。L 的長(zhǎng)度在模擬時(shí)取400 個(gè)空間步長(zhǎng)(h),可以模擬出完整的圖靈斑圖或化學(xué)波圖案,并通過(guò)多次模擬試驗(yàn)得到結(jié)論:當(dāng) h ≤1 時(shí)可以得到較為連續(xù)、不失真的模擬圖像??臻g步長(zhǎng)也就是單位步長(zhǎng),使用有限差分法進(jìn)行模擬時(shí)會(huì)對(duì)每單位步長(zhǎng)采用拉格朗日公式處理以近似替代對(duì)應(yīng)點(diǎn)的導(dǎo)數(shù)值。為方便計(jì)算,后文在驗(yàn)證計(jì)算結(jié)果時(shí)取h=1,L=400進(jìn)行模擬。

        可以看出,當(dāng)Tyson 模型不考慮擴(kuò)散項(xiàng)時(shí),系統(tǒng)是一個(gè)常微分(ODE)系統(tǒng),物質(zhì)濃度僅隨時(shí)間的變化而變化;當(dāng)Tyson 模型考慮擴(kuò)散項(xiàng)時(shí),系統(tǒng)是一個(gè)偏微分(PDE)系統(tǒng),物質(zhì)濃度同時(shí)隨時(shí)間和位置的變化而變化。

        圖靈不穩(wěn)定是指平衡解在不考慮擴(kuò)散項(xiàng)的ODE 系統(tǒng)中穩(wěn)定,在考慮擴(kuò)散項(xiàng)的PDE 系統(tǒng)中變得不穩(wěn)定的一種情況[8],因此圖靈不穩(wěn)定分析要分別在兩個(gè)系統(tǒng)下討論平衡解的穩(wěn)定性。

        1.2 BZ 反應(yīng)ODE 模型及其平衡解的穩(wěn)定性分析

        首先寫(xiě)出不考慮擴(kuò)散項(xiàng)的Tyson 模型:

        系統(tǒng)在平衡點(diǎn)附近受到的擾動(dòng)同樣可以寫(xiě)為式(3)的形式,只不過(guò)需要再將平衡解代入到系數(shù)中,以表示是在平衡點(diǎn)附近受到的擾動(dòng):

        其中系數(shù)矩陣為:

        至此就將對(duì)微分方程的分析轉(zhuǎn)化為對(duì)系數(shù)矩陣的分析,系數(shù)矩陣的特征方程為

        式(9)可以表示為:

        其中T 為矩陣的跡,即矩陣對(duì)角線之和,D 為矩陣行列式的值,分別如式(11)和式(12)所示。

        當(dāng)系數(shù)矩陣的特征值均為負(fù)數(shù)時(shí),對(duì)應(yīng)的平衡解在系統(tǒng)中是穩(wěn)定的[6],而通過(guò)判斷矩陣的跡與行列式值的正負(fù),就可以得到特征方程對(duì)應(yīng)的二次函數(shù)曲線圖,將3 組平衡解分別代入到T 與D 之中,觀察對(duì)應(yīng)的特征方程可以得到結(jié)論:第1 組平衡解(a1*,b1*)的特征值為一正一負(fù),不管參數(shù)取何值,該平衡解均不能在ODE 系統(tǒng)中保持穩(wěn)定;第2 組平衡解(a2*,b2*)對(duì)應(yīng)的物質(zhì)濃度出現(xiàn)了負(fù)值,不符合常理;而第3 組平衡解(a3*,b3*)的穩(wěn)定性與參數(shù)的取值相關(guān),接下來(lái)詳細(xì)討論第3 組平衡解。

        根據(jù)特征方程,使特征值均為負(fù)數(shù)的條件可以等價(jià)于使矩陣的跡小于零、矩陣的行列式的值大于零,即只需要讓各參數(shù)滿(mǎn)足 T <0 、 D>0 這兩個(gè)條件,就可以說(shuō)明此平衡解是穩(wěn)定的。

        為計(jì)算使第3 組平衡解在ODE 系統(tǒng)中保持穩(wěn)定的參數(shù)范圍,首先計(jì)算使 D>0 的參數(shù)范圍,將第3 組解代入到D 的表達(dá)式中可以得到:

        顯然對(duì)于該式,當(dāng)q>0 且q ?1時(shí),f 在0~5 之間取任何數(shù)都可以保持 D>0 。接下來(lái)計(jì)算使 T <0 的參數(shù)范圍,將第三組解代入到T 的表達(dá)式中可以得到:

        化簡(jiǎn)該不等式便可以得到BZ 反應(yīng)圖靈不穩(wěn)定分析的第1 個(gè)參數(shù)限制條件:

        對(duì)于第3 組平衡解,只要參數(shù)的取值滿(mǎn)足式(15),則該平衡解在ODE 系統(tǒng)中是保持穩(wěn)定的。

        1.3 BZ 反應(yīng)PDE 模型及其等價(jià)轉(zhuǎn)化

        對(duì)于Tyson 模型,在考慮擴(kuò)散項(xiàng)之后,系統(tǒng)會(huì)變?yōu)楦訌?fù)雜的偏微分方程組。為了應(yīng)用Routh-Hurwitz判據(jù)對(duì)平衡解的穩(wěn)定性進(jìn)行分析,必須先對(duì)偏微分方程組進(jìn)行轉(zhuǎn)化。

        Routh-Hurwitz 判據(jù)[9]給出了一種判斷數(shù)學(xué)模型解的穩(wěn)定性的方法,對(duì)于兩變量的常系數(shù)常微分方程組,其解的形式固定為 C1eλ1t+C2eλ2t,即系統(tǒng)受到的擾動(dòng)可以寫(xiě)為這種解的形式,其中C1與C2為常數(shù),由初始條件確定,t 為時(shí)間, λ1與 λ2為方程組對(duì)應(yīng)系數(shù)矩陣的特征值。當(dāng)兩個(gè)特征值均為負(fù)實(shí)數(shù)時(shí),系統(tǒng)受到擾動(dòng)之后,只要經(jīng)過(guò)足夠長(zhǎng)的時(shí)間(t→∞)總會(huì)使擾動(dòng)對(duì)狀態(tài)的影響變?yōu)?,即系統(tǒng)總會(huì)回到原來(lái)的狀態(tài),這時(shí)該狀態(tài)是穩(wěn)定的;若兩個(gè)特征值不全為負(fù)數(shù),則該平衡狀態(tài)是不穩(wěn)定的。

        對(duì)于考慮擴(kuò)散項(xiàng)的BZ 反應(yīng)Tyson 模型,需將其向兩變量常系數(shù)常微分方程組轉(zhuǎn)化。首先將系統(tǒng)在平衡點(diǎn)附近受到的擾動(dòng)寫(xiě)為微分方程組的形式,然后將平衡解代入到該方程組的系數(shù)中,使原來(lái)的方程組變?yōu)橐粋€(gè)常系數(shù)偏微分方程組,并寫(xiě)出考慮擴(kuò)散項(xiàng)的Tyson 模型:

        與1.2 節(jié)的處理方法相似,此處認(rèn)為a 與b 為系統(tǒng)在平衡點(diǎn)附近受到的擾動(dòng),其中 J11、 J12、 J21、J22均與ODE 系統(tǒng)中的系數(shù)相等。

        為了使用Routh-Hurwitz 判據(jù),需要繼續(xù)將方程組向兩變量常系數(shù)常微分方程組的形式進(jìn)行等價(jià)轉(zhuǎn)化,為此將方程組的解寫(xiě)為傅里葉級(jí)數(shù)的形式:

        其中k 與r 均為矩陣, k=kikj, r=[x y]T,其中 ki、kj稱(chēng)為波數(shù),且 ki=iπ/L , kj= jπ/L ,這里只考慮物質(zhì)在二維平面上的擴(kuò)散,因此可以規(guī)定 x ∈[0,L] 和y ∈[0,L]。將方程組的解代入式(16)中可以得到:

        其中 αij和 βij表示對(duì)應(yīng)項(xiàng)的變量。

        再對(duì) ?sin(kr) 做一個(gè)處理:

        最終可以得到一個(gè)與式(16)等價(jià)的方程組:

        該方法稱(chēng)為分離變量法,通過(guò)傅里葉級(jí)數(shù)展開(kāi)的方法將偏微分方程組轉(zhuǎn)化為多個(gè)常微分方程組求和的形式,再將該方程組對(duì)應(yīng)的新的系數(shù)矩陣提取出來(lái):

        至此就完成了從偏微分方程到常微分方程、從常微分方程到系數(shù)矩陣的轉(zhuǎn)化,之后再進(jìn)行與1.2 節(jié)相似的處理就可以得到使平衡解在考慮擴(kuò)散項(xiàng)的PDE系統(tǒng)中變得不穩(wěn)定的參數(shù)范圍,并且BZ 反應(yīng)模型用傅里葉級(jí)數(shù)變換得到的系數(shù)矩陣與文獻(xiàn)[10]中Lotka-Volterra 混合離散反應(yīng)擴(kuò)散模型使用不同的處理方法得到的系數(shù)矩陣具有相同的形式,由此可以證明該系數(shù)矩陣的正確性。

        1.4 平衡解在PDE 系統(tǒng)中的穩(wěn)定性分析

        新的系數(shù)矩陣的跡 T1與新的系數(shù)矩陣的行列式的值 D1為:

        與第1.2 節(jié)的處理方式相同,當(dāng)系數(shù)矩陣的兩個(gè)特征值均具有負(fù)實(shí)部時(shí),系統(tǒng)是穩(wěn)定的,而目前計(jì)算的是由于擴(kuò)散項(xiàng)的加入使平衡解變得不穩(wěn)定的參數(shù)范圍,因此 T1<0 與 D1>0 這兩個(gè)條件中至少有一個(gè)條件不滿(mǎn)足。首先對(duì) T1進(jìn)行處理:

        保持平衡解在常微分系統(tǒng)中穩(wěn)定時(shí),滿(mǎn)足T <0,因此 T1<0 依然成立。即若產(chǎn)生圖靈不穩(wěn)定,則參數(shù)的取值一定要滿(mǎn)足 D1≤0 ,這也是保持平衡解在常微分系統(tǒng)穩(wěn)定的基礎(chǔ)上偏微分系統(tǒng)唯一需要滿(mǎn)足的條件。對(duì) D1進(jìn)行處理:

        其中 J11J22?J12J21=D ,D 為1.2 節(jié)中常微分方程對(duì)應(yīng)系數(shù)矩陣的行列式的值,保持平衡解在常微分系統(tǒng)中穩(wěn)定時(shí)滿(mǎn)足 D>0 ,即 H(k2) 對(duì)應(yīng)的二次函數(shù)曲線的截距為正值,此時(shí)要使 H(k2) 對(duì)應(yīng)的二次函數(shù)曲線在 (0,+∞) 上存在低于x 軸的部分,需滿(mǎn)足兩個(gè)條件:(1)二次函數(shù)曲線的對(duì)稱(chēng)軸在y 軸右邊;(2)二次函數(shù)存在兩個(gè)實(shí)根,即判別式大于或等于零,這兩個(gè)條件寫(xiě)為數(shù)學(xué)表達(dá)式即為

        該不等式組表明了使BZ 反應(yīng)產(chǎn)生圖靈不穩(wěn)定的5 個(gè)參數(shù)之間的限制條件,只要一組參數(shù)符合以上3 個(gè)條件,則系統(tǒng)將會(huì)發(fā)生圖靈不穩(wěn)定。在驗(yàn)證該條件時(shí),需要取出一組滿(mǎn)足不等式組的參數(shù)值,可以采用固定參數(shù)的方法,即首先固定q,再在計(jì)算出的f 的取值范圍中取一個(gè)f 值,然后根據(jù)式(15)化簡(jiǎn)出ε 的取值范圍,比如q=0.000 8,f=0.9,ε=0.77 就是一組滿(mǎn)足第1 個(gè)不等式的可選參數(shù)。再根據(jù)已選參數(shù)對(duì)式(26)進(jìn)行化簡(jiǎn),最后選擇一個(gè)d1的值,則對(duì)應(yīng)一個(gè)d2的邊界條件。為使計(jì)算結(jié)果更加直觀,可以通過(guò)作三維圖像的方法,固定q、f、ε 這3 個(gè)參數(shù),得到由擴(kuò)散系數(shù)d1與d2組成的圖靈不穩(wěn)定參數(shù)范圍圖像,如圖(1)所示。

        圖1d1 與 d2 的取值范圍Fi g.1Value range of d1 andd2

        圖1 中縱坐標(biāo)表達(dá)式為z=(J11d2+J22d1)2?4d1d2(J11J22?J12J21),即式(27)中第3 個(gè)不等式,在此三維界面上如果取一組d1與d2使函數(shù)值z(mì) >0 ,且滿(mǎn)足 d1< 0.989 6d2,則系統(tǒng)產(chǎn)生圖靈不穩(wěn)定,此時(shí)系統(tǒng)對(duì)應(yīng)產(chǎn)生的圖像應(yīng)為圖靈斑圖,即自發(fā)產(chǎn)生空間定態(tài)條紋。需要說(shuō)明的是,這一套計(jì)算方法與計(jì)算結(jié)果有待驗(yàn)證。

        2 對(duì)BZ 反應(yīng)圖靈不穩(wěn)定的模擬驗(yàn)證

        采用數(shù)值模擬的方法對(duì)BZ 反應(yīng)進(jìn)行模擬,首先對(duì)設(shè)置條件進(jìn)行說(shuō)明。初始條件中除了區(qū)域中心點(diǎn)(中心點(diǎn) a 與 b 為任意值)外,區(qū)域中其他處a 與b 的值均為零,邊界條件采用循環(huán)的邊界條件,最后對(duì)數(shù)學(xué)模型采用區(qū)域離散化與有限差分法,區(qū)域離散化將連續(xù)的區(qū)域近似替代為離散的區(qū)域,有限差分法則通過(guò)拉格朗日公式將兩點(diǎn)間函數(shù)的導(dǎo)數(shù)近似為兩點(diǎn)間的斜率,從而將微分方程組近似替代為代數(shù)方程組,以便于求出方程組的近似解。模擬時(shí)取空間步長(zhǎng)h=1,在400×400 的網(wǎng)格區(qū)域進(jìn)行模擬。

        基于以上思路在Matlab 中編寫(xiě)出BZ 反應(yīng)的模擬程序,進(jìn)而對(duì)不同參數(shù)下的BZ 反應(yīng)現(xiàn)象進(jìn)行模擬。這里只對(duì)b(r, t)的變化進(jìn)行模擬,即可呈現(xiàn)出不同參數(shù)下BZ 反應(yīng)所產(chǎn)生的圖像。因?yàn)閎 是量綱為一變量,所以在模擬時(shí)沒(méi)有對(duì)應(yīng)的單位。模擬時(shí)用顏色表示物質(zhì)濃度,濃度越高越接近黃色,濃度越低越接近藍(lán)色。

        根據(jù)1.4 節(jié)的計(jì)算結(jié)果,在固定q=0.000 8,f=0.9,ε=0.77, d1=2 的情況下, d2∈(4.457,+∞) 時(shí)系統(tǒng)產(chǎn)生圖靈不穩(wěn)定。圖2 所示是在固定q、f、ε、d1這4 個(gè)參數(shù)下取 d2=5 時(shí)的模擬結(jié)果。可以看出,當(dāng)參數(shù)取值在圖靈不穩(wěn)定范圍內(nèi)時(shí),反應(yīng)系統(tǒng)從中心開(kāi)始緩慢出現(xiàn)一圈又一圈的環(huán)形定態(tài)條紋,模擬結(jié)果驗(yàn)證了計(jì)算結(jié)果的正確性。

        為完善模擬結(jié)果,固定q=0.000 8,f=0.9,ε=0.77,d1=2,取 d2=7 進(jìn)行模擬,結(jié)果如圖3 所示。發(fā)現(xiàn)同樣在圖靈不穩(wěn)定參數(shù)范圍內(nèi),當(dāng)固定的4 個(gè)參數(shù)取值相等時(shí),兩個(gè)擴(kuò)散系數(shù)d1、d2相差越大,則系統(tǒng)出現(xiàn)斑圖的速度越快。

        固定q=0.000 8,f=0.9,ε=0.77, d1=2 ,取d2=2進(jìn)行模擬,結(jié)果如圖4 所示??梢钥闯雠c前兩組不同,系統(tǒng)并沒(méi)有產(chǎn)生空間定態(tài)斑圖,而是出現(xiàn)了物質(zhì)濃度由內(nèi)向外的動(dòng)態(tài)擴(kuò)散現(xiàn)象。因此認(rèn)為只有當(dāng)參數(shù)取值在圖靈不穩(wěn)定參數(shù)范圍內(nèi)時(shí),系統(tǒng)才會(huì)產(chǎn)生定態(tài)斑圖,反之則不會(huì)產(chǎn)生。

        d1=2 d2=5Fig.2Simulation result when and圖2、 時(shí)的模擬結(jié)果d1=2d2=5

        圖3d1=2 、 d2=7 時(shí)的模擬結(jié)果Fig.3Simulation result when d1=2 andd2=7

        圖4d1=2 、 d2=2 時(shí)的模擬結(jié)果Fig.4Simulation result when d1=2 andd2=2

        3 結(jié) 論

        (1)以BZ 反應(yīng)擴(kuò)散系統(tǒng)為研究對(duì)象,對(duì)反應(yīng)的數(shù)學(xué)模型進(jìn)行了圖靈不穩(wěn)定分析,計(jì)算了使BZ 反應(yīng)產(chǎn)生圖靈不穩(wěn)定的參數(shù)限制條件,并作出三維圖像以直觀表現(xiàn)出計(jì)算結(jié)果。

        (2)使用Routh-Hurwitz 判據(jù)對(duì)平衡解的穩(wěn)定性進(jìn)行判斷,使用傅里葉級(jí)數(shù)展開(kāi)對(duì)偏微分方程進(jìn)行處理,最后通過(guò)數(shù)值模擬對(duì)計(jì)算結(jié)果進(jìn)行了驗(yàn)證,得到了BZ 反應(yīng)產(chǎn)生圖靈不穩(wěn)定時(shí)所呈現(xiàn)出的定態(tài)斑圖圖像。

        (3)模擬結(jié)果證明了所使用的計(jì)算方法與得到的參數(shù)范圍是正確的。

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