劉 娟，李 洋，張 敏，張乃明，韓東錦

滇東農(nóng)田土壤鉛污染健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)及基準(zhǔn)研究

劉 娟1,3，李 洋2,3，張 敏2,3，張乃明2,3※，韓東錦2,3

（1. 云南農(nóng)業(yè)大學(xué)植物保護(hù)學(xué)院，昆明 650201；2. 云南農(nóng)業(yè)大學(xué)資源與環(huán)境學(xué)院，昆明 650201； 3. 云南省土壤培肥與污染修復(fù)工程實(shí)驗(yàn)室，昆明 650201）

農(nóng)田土壤重金屬污染造成農(nóng)產(chǎn)品中重金屬含量超標(biāo)進(jìn)而通過食物鏈對(duì)人體健康的風(fēng)險(xiǎn)和隱患不容忽視，滇東農(nóng)田土壤同時(shí)受到高地質(zhì)背景與礦業(yè)活動(dòng)疊加的雙重影響，鉛污染的問題開始受到廣泛關(guān)注。為了掌握滇東地區(qū)土壤-作物系統(tǒng)鉛累積規(guī)律及其健康風(fēng)險(xiǎn)以及農(nóng)田土壤鉛健康風(fēng)險(xiǎn)基準(zhǔn)，通過對(duì)滇東6個(gè)市（州）農(nóng)田土壤和農(nóng)產(chǎn)品點(diǎn)位協(xié)同采樣，探討滇東土壤及其種植農(nóng)作物中鉛的累積特征及健康風(fēng)險(xiǎn)狀況，并基于物種敏感分布模型（Log-logistic）反推滇東農(nóng)田土壤鉛安全基準(zhǔn)值。結(jié)果表明：1）滇東不同市（州）農(nóng)田土壤中鉛含量平均值從大到小依次為紅河州、曲靖市、昭通市、文山州、玉溪市、昆明市，其中，昭通市、曲靖市、文山州和紅河州農(nóng)田土壤均存在輕微程度的鉛超標(biāo)問題；2）滇東6個(gè)市（州）農(nóng)產(chǎn)品總的點(diǎn)位超標(biāo)率為11.9%；不同類別作物吸收富集鉛的能力不同，豆類的豌豆和花生對(duì)鉛具有較高的富集能力，其次是根莖類的萵筍、葉菜類的油菜和谷物類的小麥。3）健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)結(jié)果表明，滇東各區(qū)域農(nóng)田土壤重金屬鉛對(duì)居民不存在明顯的非致癌風(fēng)險(xiǎn)和致癌風(fēng)險(xiǎn)，鉛在不同區(qū)域?qū)和a(chǎn)生的非致癌風(fēng)險(xiǎn)大于成人，不同暴露途徑非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)從大到小依次為手-口攝入、皮膚接觸、呼吸吸入；4）基于物種敏感性分布模型反推滇東農(nóng)田土壤鉛健康風(fēng)險(xiǎn)基準(zhǔn)值，種植根莖類、茄果類、葉菜類、豆類、谷物類物時(shí)，其臨界值分別為13.0、19.7、35.1、11.3、18.1 mg/kg；其警戒值分別為269.5、481.3、500.7、367.5、560.3 mg/kg。研究結(jié)果可為滇東以及類似區(qū)域鉛高背景區(qū)農(nóng)田土壤制定更為精準(zhǔn)的地方標(biāo)準(zhǔn)、實(shí)現(xiàn)鉛污染土壤安全利用提供科學(xué)依據(jù)。

土壤；重金屬；污染；健康風(fēng)險(xiǎn)基準(zhǔn)值；物種敏感度分布（SSD）曲線法；鉛；滇東

0 引 言

鉛是植物非必需的金屬元素[1]，同時(shí)也是土壤污染較普遍的元素，鉛被植物吸收并累積到一定程度會(huì)影響作物的產(chǎn)量和品質(zhì)[2]，并通過食物鏈、土壤、水和空氣等方式進(jìn)入人體[3]，低濃度的鉛可使人體的神經(jīng)系統(tǒng)和腎臟等所有系統(tǒng)和器官產(chǎn)生損害，高濃度的鉛可致癌或致人死亡，大量研究證明鉛已成為影響食品安全和人體健康的重要污染物之一[4-5]。根據(jù)環(huán)境保護(hù)部和國(guó)土資源部聯(lián)合發(fā)布的《全國(guó)土壤污染狀況調(diào)查公報(bào)》，中國(guó)土壤環(huán)境狀況總體不容樂觀，耕地土壤點(diǎn)位超標(biāo)率為19.4%，從污染類別來看，主要以無機(jī)污染為主，其中，土壤鉛的點(diǎn)位超標(biāo)率為1.5%，在“五毒”元素中超標(biāo)率位列第四。人為鉛污染源主要來自于礦山、冶煉及農(nóng)業(yè)上施用含鉛農(nóng)藥（砷酸鉛）等，而自然狀態(tài)下土壤中鉛元素主要來源于成土母質(zhì)[6]。云南省地處中國(guó)西南，土壤鉛的環(huán)境背景值為40.6 mg/kg，僅次于福建?。?1.3 mg/kg），是中國(guó)典型的鉛背景區(qū)[7]。同時(shí)，云南省素有“有色金屬王國(guó)”之稱，是礦產(chǎn)資源開發(fā)活動(dòng)集中的區(qū)域[1]，鉛高背景疊加礦業(yè)活動(dòng)、農(nóng)業(yè)耕作活動(dòng)等因素的影響[8]，使得云南農(nóng)田土壤鉛污染問題更加突出。

云南省是中國(guó)蔬菜水果等農(nóng)產(chǎn)品的重要生產(chǎn)基地，而滇東又是云南最大的蔬菜、糧食生產(chǎn)地之一。據(jù)統(tǒng)計(jì)，2019年，云南省蔬菜和糧食的種植面積分別為12×105和41.7×105hm2，蔬菜和糧食的產(chǎn)量分別為23.04×106和18.70×106t，而昭通市、曲靖市、昆明市、玉溪市、文山州、紅河州6個(gè)行政區(qū)蔬菜種植面積和產(chǎn)量分別占全省的65.85%和68.00%，糧食種植面積和產(chǎn)量分別占全省的33.47%和24.24%。根據(jù)《中華人民共和國(guó)土壤環(huán)境背景值圖集》[9]，滇東大部分地區(qū)土壤鉛的地球化學(xué)背景值范圍為23.9～300 mg/kg，部分滇東土壤鉛的地球化學(xué)背景值超過國(guó)家了《農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)管控標(biāo)準(zhǔn)》（GB15618—2018）中的污染風(fēng)險(xiǎn)篩選值。近年來，關(guān)于耕地-農(nóng)作物中重金屬污染特性及其對(duì)人體造成的健康風(fēng)險(xiǎn)問題越來越受到廣大研究者的關(guān)注[10-11]。謝團(tuán)輝等[12]通過健康評(píng)價(jià)模型-目標(biāo)危害目標(biāo)危險(xiǎn)系數(shù)（THQ，Target Hazard Quotient）評(píng)估福建某礦區(qū)周邊土壤-農(nóng)作物健康風(fēng)險(xiǎn)，發(fā)現(xiàn)礦區(qū)作物THQ表現(xiàn)為：根莖類從大到小依次為Cd、Pb、Cu、Zn、Ni、As、Cr，薯類為Cu、Pb、Ni、Cd、Zn、As、Cr，葉菜類為Cd、Pb、Zn、Cu、Ni、As、Cr，礦區(qū)農(nóng)作存在復(fù)合健康風(fēng)險(xiǎn)。馬建華等[13]通過開展污灌區(qū)土壤-作物-人發(fā)系統(tǒng)的累積狀況，發(fā)現(xiàn)污灌區(qū)人發(fā)重金屬累積明顯，隨年齡增長(zhǎng)人發(fā)多數(shù)重金屬含量呈增加趨勢(shì)，并且男性高于女性。陳鳳等[14]通過潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)（RI，Potential Ecological Risk Index）和危險(xiǎn)商（HQ，Hazard Quotient）法對(duì)貴州省某典型鋅冶煉區(qū)耕地土壤和主要谷類農(nóng)作物（稻米、玉米和小麥）風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評(píng)價(jià)，發(fā)現(xiàn)鋅冶煉區(qū)稻米、玉米和小麥存在Pb、Cd、Zn、Cu超標(biāo)現(xiàn)象，食用該區(qū)域谷類農(nóng)作物引起復(fù)合重金屬污染對(duì)成人和兒童均存在健康風(fēng)險(xiǎn)。目前這些研究主要集中在有明確污染來源的區(qū)域如工礦區(qū)、冶煉區(qū)、污灌區(qū)等[15-17]，而關(guān)于土壤鉛地球化學(xué)背景值高的區(qū)域以及高背景值疊加人類耕作活動(dòng)影響的區(qū)域，土壤-作物系統(tǒng)鉛累積規(guī)律及健康風(fēng)險(xiǎn)方面的研究目前還沒有報(bào)道。滇東既是鉛高背景值區(qū)域，又是云南蔬菜、谷物等種植面積比較大的區(qū)域，在鉛高背景區(qū)土壤種植作物是否也存在健康風(fēng)險(xiǎn)問題尚不可知。

中國(guó)現(xiàn)行土壤質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)《土壤環(huán)境質(zhì)量農(nóng)用地土壤風(fēng)險(xiǎn)管控標(biāo)準(zhǔn)（試行）》（GB 15618—2018）規(guī)定了農(nóng)用地土壤中重金屬及類金屬鉛的風(fēng)險(xiǎn)篩選值和管制值，該標(biāo)準(zhǔn)適用于所有農(nóng)用地[18]，但由于中國(guó)農(nóng)田土壤環(huán)境質(zhì)量差異較大，且種植作物種類多，不同作物對(duì)鉛的富集能力差異大，采用現(xiàn)行標(biāo)準(zhǔn)對(duì)重金屬高背景值區(qū)土壤不同作物種類鉛污染評(píng)價(jià)并不完全適用，需要針對(duì)主栽作物品種制定相應(yīng)的農(nóng)田土壤安全限量標(biāo)準(zhǔn)[19]。本研究以滇東的昭通市、曲靖市、文山州三個(gè)市（州）以及昆明市、玉溪市、紅河州的東部部分縣區(qū)為研究對(duì)象，系統(tǒng)地研究了該區(qū)域農(nóng)田土壤和農(nóng)產(chǎn)品中鉛的累積狀況，通過人體健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型評(píng)價(jià)了滇東農(nóng)田土壤鉛污染對(duì)人體造成的健康風(fēng)險(xiǎn)狀況，并基于物種敏感度分布曲線（SSD, Species Sensitivity Distribution）法研究滇東農(nóng)田土壤鉛的健康風(fēng)險(xiǎn)基準(zhǔn)值，這對(duì)鉛高背景區(qū)農(nóng)田土壤的安全利用和保障人體健康都具有重要意義。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)域概況

研究區(qū)域位于云南省東部（102.54°～106.87°E，22.5°～28.34°N），主要包括昭通市、曲靖市、文山州三個(gè)市（州）以及昆明市、玉溪市、紅河州東部部分縣區(qū)，覆蓋土地總面積5.51萬km2，滇東屬亞熱帶季風(fēng)氣候，四季如春，最熱月平均氣溫在19～22 ℃之間，最冷月在6～8 ℃以上，無霜期210～220d，年降雨量在1000 mm以上，雨季多集中在5—10月。滇東為云貴高原的組成部分，地形表現(xiàn)為起伏和緩的低山和丘陵，發(fā)育著各種類型的喀斯特地貌，地帶性土壤類型為紅壤和磚紅壤。滇東同時(shí)也是云南省蔬菜、糧食的重要生產(chǎn)地之一，區(qū)域內(nèi)主栽品種為：葉菜類（青菜、白菜、菠菜等）；茄果類（辣椒、茄子等）；根莖類（蘿卜、生姜、馬鈴薯等）；豆類（花生、豌豆、蠶豆等）；谷物類（小麥和玉米）。

1.2 土壤樣品采集

樣品采自云南省滇東的昭通市、曲靖市、文山州三個(gè)市（州）以及昆明市、玉溪市、紅河州的東部部分縣區(qū)，2018年8月，按照土壤與作物點(diǎn)對(duì)點(diǎn)協(xié)同采集492對(duì)。土樣的采集按照“隨機(jī)”多點(diǎn)混合采樣的原則，采集耕層土壤樣品，去除土樣中的根茬、動(dòng)物殘?bào)w和石塊等雜物，土壤風(fēng)干過篩（2 mm）備用。作物的采集既考慮滇東地區(qū)作物的播種面積、產(chǎn)量，又兼顧到栽培方式（裸露栽培和設(shè)施栽培），作物種類包括芥藍(lán)菜、蘿卜、生姜、馬鈴薯、萵筍、辣椒、小米辣、油辣椒、茄子、白菜、包菜、菠菜、菜心、甘藍(lán)、花菜、韭菜、苦菜、蓮花白、牛皮菜、青菜、生菜、蒜苗、小白菜、油菜、西蘭花、油麥菜；豆類：蠶豆、花生、豌豆、小麥、玉米等31種均屬成熟生長(zhǎng)階段作物，根據(jù)《食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)食品中污染物限量》（GB2762—2017）中食品名稱說明，可以將作物大致分為葉菜類、豆類、根莖類、豆類、茄果類及谷物類，作物樣品具有一定的代表性，符合當(dāng)?shù)鼐用袢粘Ｐ枨?。農(nóng)作物均采集可食用部分，采回的作物樣品應(yīng)該沖洗、擦干，105 ℃殺青30 min，75 ℃恒溫烘干至恒質(zhì)量，打碎研磨并通過0.149 mm尼龍篩后分裝室溫保存?zhèn)溆谩?/p>

1.3 樣品分析方法及數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)

土壤pH值采用酸度計(jì)（NY-T 1121.2—2006）測(cè)定；土壤中鉛采用石墨爐原子吸收分光光度法（島津AA6880）測(cè)定，加入標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)GBW 07405對(duì)整個(gè)分析測(cè)試過程進(jìn)行質(zhì)量控制；植株中鉛含量采用電感耦合等離子體質(zhì)譜法（GB5009.12—2017）測(cè)定。

試驗(yàn)數(shù)據(jù)采用Microsoft Excel 2007和OriginPro 9.0軟件進(jìn)行整理和作圖，采用IBM SPSS Statistics 19軟件進(jìn)行單因素方差分析、相關(guān)分析等統(tǒng)計(jì)分析，采樣點(diǎn)的空間分布采用ArcGIS10.2作圖。

1.4 模型方法

1.4.1 重金屬人體健康評(píng)價(jià)方法

土壤重金屬以呼吸、皮膚、口手的接觸途徑進(jìn)入人體，長(zhǎng)時(shí)間的累積后會(huì)對(duì)人體健康造成危害。人體長(zhǎng)期暴露于某一污染物是否能對(duì)人提帶來不良的健康風(fēng)險(xiǎn)可以通過健康風(fēng)險(xiǎn)值進(jìn)行評(píng)價(jià)和預(yù)測(cè)。本研究采用美國(guó)環(huán)境保護(hù)署[20-21]提出的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型對(duì)滇東地區(qū)農(nóng)田土壤的鉛對(duì)居民造成的健康風(fēng)險(xiǎn)，其公式如下：

ADD土壤-口手=(·IR1·CF·EF·ED)/(BW·AT)（1）

ADD土壤-皮膚=(·CF·SA·AF·ABC·EF·ED)/(BW·AT) （2）

ADD土壤-呼吸=(·IR2·EF·ED)/(BW·PEF·AT)（3）

式中ADD土壤-口手、ADD土壤-皮膚、ADD土壤-呼吸為不同暴露途徑的長(zhǎng)期日均暴露量，mg/(kg·d)-1；BW為體質(zhì)量，成人取值70 kg，兒童取值15.9 kg；為重金屬含量，mg/kg；CF為單位轉(zhuǎn)化因子，取值10-6mg/kg；IR1為土壤顆粒攝入量，成人取值100 mg/d，兒童取值200 mg/d；IR2為呼吸頻率，成人取值20 mg/d，兒童取值7.65 mg/d；ED為土壤暴露持續(xù)時(shí)間，成人取值24 a，兒童取值6 a；EF為土壤暴露頻率，取值350 d/a；SA為暴露皮膚面積，成人取值5 700 cm，兒童取值2 800 cm；AF為皮膚的黏附系數(shù)，成人取值0.07 mg/(cm·d)，兒童取值0.2 mg/(cm·d)；ABS為皮膚的吸收因子，成人取值0.003，兒童取值0.001；PEF為灰塵的排放因子，取值1.36×109mg3/kg；AT為平均總的暴露時(shí)間，ED×365 d（非致癌），70×365 d（致癌）。

重金屬對(duì)人體產(chǎn)生的健康風(fēng)險(xiǎn)可分為致癌風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)和非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)兩種模型。計(jì)算公式如下：

CR=∑ADISF（5）

式中HI為總非致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)；HQ為非致癌重金屬的單因子健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)；ADD為非致癌重金屬的第種暴露途徑的日均暴露量；RFD為非致癌重金屬的第種暴露途徑的參考劑量；CR為致癌風(fēng)險(xiǎn)；ADI為致癌重金屬的第種暴露途徑日均暴露量；SF為致癌重金屬的第種暴露途徑的斜率系數(shù)；TCR為總致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)。

重金屬鉛的RFD參考值和SF參考值如表1所示。

表1 土壤重金屬不同暴露途徑參考劑量和斜率系數(shù)

根據(jù)EPA的綜合風(fēng)險(xiǎn)信息系統(tǒng)（IRIS)與HJ25.3—2014《污染場(chǎng)地污染風(fēng)險(xiǎn)技術(shù)守則》中推薦土壤治理標(biāo)準(zhǔn)CR為10-6；風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)存在閾值，當(dāng)超過閾值存在一定風(fēng)險(xiǎn)，總體非致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)HI與致癌風(fēng)險(xiǎn)值CR見表2。

1.4.2 健康風(fēng)險(xiǎn)基準(zhǔn)值推導(dǎo)方法

健康風(fēng)險(xiǎn)基準(zhǔn)值推導(dǎo)方法采用敏感性分布曲線法（SSD），物種敏感分布曲線是一系列物種或相同物種的不同品種間對(duì)某一種污染物敏感性差異提出來的一種生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)方法[22]。SSD法通過概率分布函數(shù)將不同物種間的毒理數(shù)據(jù)外推，實(shí)現(xiàn)污染物在生物群落甚至生態(tài)系統(tǒng)水平上的風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估[23]。常用的累積概率分布函數(shù)主要包括有Log-logistic、BurrⅢ和Log-normal等[24-25]。利用SSD法推導(dǎo)作物合理種植土壤的生態(tài)安全閾值，主要包括3個(gè)步驟：1）通過對(duì)實(shí)地采集的作物樣品及其對(duì)應(yīng)土壤中重金屬鉛含量的分析，計(jì)算出農(nóng)作物可食用部分的富集系數(shù)（BCF, Biological Concentration Factor）作為概率分布指標(biāo)；2）采用Log-logistic型分布擬合SSD曲線；3）參照《食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)食品中污染物限量》中規(guī)定的各類農(nóng)作物的限值，反推保護(hù)各作物種類種植土壤中鉛風(fēng)險(xiǎn)基準(zhǔn)值。

表2 土壤重金屬人體健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)分級(jí)

注：HI為總非致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)；HQ非致癌重金屬的單因子健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)；CR為致癌風(fēng)險(xiǎn)。

Note: HI represents the total non-carcinogenic risk index; HQI represents single factor health risk index of non-carcinogenic heavy metal; CRrepresents carcinogenic risk.

作物可食用部分的富集系數(shù)（BCF）為每個(gè)農(nóng)作物品種與其生態(tài)環(huán)境中污染物總量的濃度比值，其表達(dá)式為

BCF=C/（7）

式中C為農(nóng)作物中重金屬鉛含量，mg/kg；表示土壤重金屬含量，mg/kg。富集系數(shù)可以衡量不同農(nóng)作物吸收重金屬能力的強(qiáng)弱。

求取某作物品種對(duì)應(yīng)點(diǎn)位 BCF的平均值，將每個(gè)作物品種的BCF求倒數(shù)，得到1/BCF的值，各類作物品種的1/BCF對(duì)土壤中重金屬鉛的富集效應(yīng)的敏感分布遵循“S”型曲線分布，擬合SSD曲線。擬合方程如下

式中為1/BCF；為作物樣品對(duì)應(yīng)的累積概率，、、0為常數(shù)。

通過以上方程反推不同比例各類作物存在超標(biāo)風(fēng)險(xiǎn)的1/BCF值，公式如下：

根據(jù)《食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)食品中污染物限量》（GB2762—2017）中規(guī)定中各類別食品中鉛的標(biāo)準(zhǔn)限值為根莖類0.1 mg/kg；茄果類0.1 mg/kg；葉菜類0.3 mg/kg；豆類0.2 mg/kg；谷物類0.2 mg/kg。以1/BCF計(jì)算公式，反推得到農(nóng)田土壤鉛安全基準(zhǔn)值

2 結(jié)果與分析

2.1 滇東地區(qū)農(nóng)田土壤中鉛的累積狀況

滇東地區(qū)農(nóng)田土壤中鉛含量統(tǒng)計(jì)特征如表3所示，由表可知，滇東地區(qū)農(nóng)田土壤中鉛含量范圍為4.90～889.91 mg/kg，紅河州和曲靖市土壤鉛平均值高于滇東全區(qū)水平，分別為176.48和75.64 mg/kg，分別是滇東全區(qū)域鉛均值的4.1倍和1.76倍，而昭通市、昆明市、玉溪市、文山州土壤重金屬鉛平均值分別為36.85、20.91、23.53和31.71 mg/kg，均低于滇東全區(qū)水平。

根據(jù)土壤環(huán)境質(zhì)量《農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)管控標(biāo)準(zhǔn)》（GB15618—2018）中對(duì)鉛污染風(fēng)險(xiǎn)篩選值的要求，滇東地區(qū)昭通市、曲靖市、文山州和紅河州耕地土壤均存在輕微程度的土壤鉛超標(biāo)問題，其超標(biāo)率分別為0.7%、8.5%、5.08%和25.9%，其中紅河州土壤鉛點(diǎn)位超標(biāo)率高于全區(qū)水平，而昆明市和玉溪市未出現(xiàn)土壤鉛超標(biāo)情況。

表3 滇東農(nóng)田土壤鉛含量統(tǒng)計(jì)特征

2.2 滇東地區(qū)各類作物鉛累積差異及富集情況

滇東地區(qū)各類作物鉛累積差異由表4可知，由表可知，不同作物品種對(duì)應(yīng)作物類別鉛含量范圍分別為根莖類0.005～1.64 mg/kg，茄果類0.004～0.17 mg/kg，葉菜類0.001～1.95 mg/kg，豆類0.018～3.582 mg/kg，谷物類0.002～3.12 mg/kg。其中，根莖類的生姜、馬鈴薯和萵筍，茄果類的油辣椒和茄子，葉菜類的甘藍(lán)、韭菜和小白菜，豆類的蠶豆、豌豆和花生以及谷物類的小麥，其點(diǎn)位超標(biāo)率均高于全區(qū)平均水平。

滇東各類作物對(duì)重金屬鉛的富集能力如表4所示，各類作物對(duì)鉛吸收累積能力由圖按比例可分為低累積、中累積、較高累積3個(gè)級(jí)別。低累積級(jí)別主要包括根莖類的芥藍(lán)、蘿卜、生姜、馬鈴薯，其鉛含量均值為0.170 mg/kg，富集系數(shù)均值為0.002；茄果類的辣椒、小米辣、油辣椒和茄子，其鉛含量均值為0.046 mg/kg，富集系數(shù)均值為0.001；葉菜類的白菜、包菜、菠菜、菜心、甘藍(lán)、花菜、韭菜、苦菜、蓮花白、牛皮菜、青菜、生菜、蒜苗、小白菜、西蘭花、油麥菜，其鉛含量均值為0.089 mg/kg，富集系數(shù)均值為0.003；豆類的蠶豆，其鉛含量均值為0.107 mg/kg，富集系數(shù)均值為0.003；谷物類的玉米，其鉛含量均值為0.140 mg/kg，富集系數(shù)均值為0.003。中累積級(jí)別主要包括根莖類的萵筍，其鉛含量均值為0.187 mg/kg，富集系數(shù)均值為0.008；葉菜類的油菜，其鉛含量均值為0.155 mg/kg，富集系數(shù)均值為0.007；谷物類的小麥，其鉛含量均值為0.204 mg/kg，富集系數(shù)均值為0.006。而較高累積級(jí)別主要包括豆類的豌豆和花生，其鉛含量均值為0.450 mg/kg，富集系數(shù)均值為0.018。較高累積級(jí)別的作物品種鉛含量高于現(xiàn)行食品污染物限值。

2.3 農(nóng)產(chǎn)品鉛攝入的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

2.3.1 非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)

利用式（1）～（4）計(jì)算出滇東各區(qū)域農(nóng)田土壤重金屬鉛非致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)（HQ）如表5所示，由表可知，本文研究的6個(gè)市（州）農(nóng)田土壤重金屬鉛的非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)單項(xiàng)指數(shù)均小于1，說明滇東各區(qū)域農(nóng)田土壤重金屬鉛對(duì)居民不存在明顯的非致癌風(fēng)險(xiǎn)；同時(shí)還發(fā)現(xiàn)，重金屬鉛對(duì)兒童的非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)均高于成人，說明在本研究區(qū)，重金屬鉛對(duì)兒童的危害更大。

從不同暴露途徑的非致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)來看（表5），滇東各區(qū)域農(nóng)田土壤重金屬鉛通過口-手?jǐn)z入、呼吸攝入和皮膚接觸等3種暴露途徑導(dǎo)致兒童和成人的非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)均小于1，說明滇東各區(qū)域農(nóng)田土壤重金屬鉛對(duì)居民不存在明顯的非致癌風(fēng)險(xiǎn)；不同暴露途徑非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)大小表現(xiàn)為手-口攝入>皮膚接觸>呼吸吸入，說明手-口攝入是農(nóng)田土壤重金屬鉛的主要攝入途徑。

2.3.2 致癌健康風(fēng)險(xiǎn)

滇東各區(qū)域農(nóng)田土壤重金屬鉛致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)（HQ）如表6所示，滇東6個(gè)城市農(nóng)田土壤中鉛的致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)處于1.0177×10-9～8.0364×10-9之間，致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)均低于美國(guó)環(huán)境保護(hù)署推薦的可接受風(fēng)險(xiǎn)閾值10-6～10-4，說明滇東各區(qū)域農(nóng)田土壤重金屬鉛致癌風(fēng)險(xiǎn)較低，作物中鉛在安全范圍內(nèi)，不會(huì)對(duì)人體產(chǎn)生明顯的致癌風(fēng)險(xiǎn)。同時(shí)還發(fā)現(xiàn)，昭通、曲靖、昆明和紅河4個(gè)地區(qū)重金屬鉛對(duì)兒童的致癌健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)要高于成人，而玉溪和文山2個(gè)地區(qū)重金屬鉛對(duì)兒童的致癌健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)要低于成人。

表4 滇東各類作物鉛吸收累積與富集系數(shù)比較

注：上述Pb含量均為各類作物鮮樣中的Pb含量。

Note: The above Pb content were the Pb content in fresh samples of various crops.

表5 滇東各區(qū)域農(nóng)田土壤重金屬鉛非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)

注：上述數(shù)值為非致癌HQ風(fēng)險(xiǎn)值；HI為總非致癌風(fēng)險(xiǎn)。

Note: The above values were non-carcinogenic HQ risk values; HI was the total non-carcinogenic risk.

表6 滇東各區(qū)域農(nóng)田土壤重金屬鉛致癌健康風(fēng)險(xiǎn)

注：上述數(shù)值為致癌HQ風(fēng)險(xiǎn)值。

Note: The above values are carcinogenic HQ risk values.

2.4 作物中鉛的敏感性分布及健康風(fēng)險(xiǎn)基準(zhǔn)值

以1/BCF為橫坐標(biāo)，鉛的累積概率為縱坐標(biāo)，通過Logistic分布模型擬合結(jié)果如圖2所示，由圖可看出，根莖類、茄果類、葉菜類和谷物類的敏感度分布曲線的走向基本一致，豆類數(shù)值點(diǎn)主要集中在0～1 500之間，茄果類在0～4 000范圍內(nèi)均勻分布，葉菜類數(shù)值點(diǎn)主要集中在0～2 000之間，而谷物類在0～3 000范圍內(nèi)均勻分布；豆類敏感度曲線比較平緩，數(shù)值點(diǎn)位多分布在0～500之間，說明不同作物類別對(duì)鉛的敏感性分布具有明顯差異。如果數(shù)據(jù)點(diǎn)集中于曲線上端，說明作物對(duì)鉛的富集能力較弱，較不敏感；如果數(shù)據(jù)點(diǎn)集中于曲線下段，說明作物對(duì)鉛富集能力較強(qiáng)，較敏感。

根據(jù)Logistic 分布模型擬合結(jié)果，以及《食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)食品中污染物限量》（GB2762—2017）中規(guī)定中各類別作物鉛的標(biāo)準(zhǔn)限值，反推計(jì)算得出基于保護(hù)95%和5%作物類別安全的HC5和HC95值，具體由表7所示。

表7 基于Logistic擬合模型分布對(duì)滇東各類農(nóng)田土壤鉛健康風(fēng)險(xiǎn)值劃分

注：臨界值和警戒值分別代表95%和5%作物種植土壤鉛的含量，95%與5%的比例參照現(xiàn)行國(guó)標(biāo)編制說明。

Note: The critical value and alarm value represent 95% and 5% of the lead content in the soil where crops were grown, respectively. The ratios of 95% and 5% were described with reference to the current national standard.

3 討 論

3.1 滇東農(nóng)田土壤重金屬鉛人體健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

滇東農(nóng)田土壤和作物中鉛的來源廣泛，首先是成土母質(zhì)來源即在漫長(zhǎng)的風(fēng)化成土過程中帶來重金屬，不同的母質(zhì)類型、成土過程形成的土壤其重金屬元素地球化學(xué)背景值差異很大，而云南省鉛的土壤背景值為40.6 mg/kg，是中國(guó)典型的鉛高背景區(qū)[6-7]。同時(shí)，滇東有色金屬礦床豐富，開發(fā)利用度高，在采、選、煉的過程中向農(nóng)田土壤中釋放大量鉛。此外，農(nóng)業(yè)上施用含鉛農(nóng)藥（砷酸鉛）和化肥、污水灌溉等人為活動(dòng)，也是造成農(nóng)田土壤鉛污染的原因。土壤中重金屬鉛可通過植物根系吸收進(jìn)入到植物體內(nèi)，并累積在植物不同器官和組織中，如果農(nóng)作物可食部分積累大量重金屬，可通過口-手?jǐn)z入、呼吸吸入和皮膚接觸等方式進(jìn)入到人體中，對(duì)人體健康造成影響[14,26]。鉛屬于致癌物質(zhì)，而蔬菜和谷物攝食量在人們的日常飲食結(jié)構(gòu)中所占比重越來越大[4-5]，在鉛高背景區(qū)土壤中種植農(nóng)作物是否會(huì)對(duì)人體健康造成威脅是公眾關(guān)心的問題。在本研究中發(fā)現(xiàn)，滇東農(nóng)田土壤和農(nóng)產(chǎn)品均存在Pb超標(biāo)現(xiàn)象，滇東6個(gè)市（州）作物總的點(diǎn)位超標(biāo)率為11.9%，但健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)結(jié)果卻表明，滇東各區(qū)域農(nóng)田土壤重金屬鉛對(duì)居民不存在明顯的非致癌風(fēng)險(xiǎn)和致癌風(fēng)險(xiǎn)，這說明盡管滇東區(qū)域土壤鉛雖然存在輕微程度的土壤鉛超標(biāo)問題，其中紅河州土壤鉛點(diǎn)位超標(biāo)率還高于全區(qū)水平，但是在這些區(qū)域種植的農(nóng)作物不會(huì)對(duì)人體產(chǎn)生明顯的致癌和非致癌風(fēng)險(xiǎn)，滇東各區(qū)域農(nóng)田土壤重金屬鉛致癌風(fēng)險(xiǎn)較低，作物中鉛在安全范圍內(nèi)。同時(shí)還發(fā)現(xiàn)，重金屬鉛對(duì)兒童的非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)均高于成人，表明兒童群體對(duì)鉛污染更為敏感。分析其原因，可能是由于兒童身體發(fā)育尚未完全，對(duì)污染物排泄能力較差，導(dǎo)致結(jié)果存在偏差，因此要特別注意兒童對(duì)土壤重金屬的防護(hù)工作。

人體對(duì)于重金屬的暴露主要包括口-手、呼吸和皮膚3種途徑[27-28]。在本研究中，在口-手?jǐn)z入、呼吸攝入和皮膚接觸三種暴露途徑中，通過口-手?jǐn)z入對(duì)人體產(chǎn)生的風(fēng)險(xiǎn)大于呼吸和皮膚接觸的風(fēng)險(xiǎn)，這與王世玉等[29]在污灌區(qū)得出的通過口食途徑對(duì)人體產(chǎn)生的風(fēng)險(xiǎn)大于通過呼吸和皮膚接觸引起的風(fēng)險(xiǎn)以及任艷軍等[30]研究蔬菜時(shí)得出的重金屬經(jīng)口暴露產(chǎn)生的風(fēng)險(xiǎn)占總個(gè)人年風(fēng)險(xiǎn)的98.90%的結(jié)論一致?？?手?jǐn)z入成為是人體暴露于土壤重金屬產(chǎn)生健康風(fēng)險(xiǎn)的最主要途徑，主要是由于作物對(duì)重金屬鉛的高富集性造成的。

3.2 農(nóng)田土壤鉛健康風(fēng)險(xiǎn)基準(zhǔn)值與現(xiàn)行標(biāo)準(zhǔn)的對(duì)比分析及其應(yīng)用

在本研究中，將保護(hù)95%和5%作物類別安全作為劃分農(nóng)田土壤健康風(fēng)險(xiǎn)臨界值和警戒值的依據(jù)[31-32]。根據(jù)本研究的推導(dǎo)方法，將滇東農(nóng)田土壤鉛健康風(fēng)險(xiǎn)基準(zhǔn)值與現(xiàn)行的《食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)食品污染物限量》（GB2762—2017）進(jìn)行對(duì)比，發(fā)現(xiàn)滇東農(nóng)田土壤鉛推導(dǎo)臨界值均低于農(nóng)用地土壤風(fēng)險(xiǎn)篩選值（Pb:90 mg/kg）；根莖類、茄果類和豆類警戒值低于農(nóng)用地土壤風(fēng)險(xiǎn)管控值（Pb:500 mg/kg），而葉菜類和谷物類警戒值高于農(nóng)用地土壤風(fēng)險(xiǎn)管控值。不同作物健康風(fēng)險(xiǎn)基準(zhǔn)值存在差異，一方面可能是由于受到滇東高背景區(qū)土壤中鉛污染程度以及土壤基本理化性質(zhì)（如pH值、有機(jī)質(zhì)）等因素的影響[33-34]；另一方面也可能是由于不同農(nóng)作物對(duì)土壤中鉛的富集能力不同，在本研究中發(fā)現(xiàn)，豆類的豌豆和花生對(duì)鉛具有較高的富集能力，其次是根莖類的萵筍、葉菜類的油菜和谷物類的小麥，謝正苗等[35]通過分析全國(guó)已報(bào)道蔬菜地土壤和蔬菜中重金屬含量的數(shù)據(jù)和相關(guān)資料發(fā)現(xiàn)，不同的蔬菜種類富集重金屬能力不同，不同種類蔬菜的鉛富集系數(shù)表現(xiàn)為豆類>葉菜類>根莖類>瓜類>蔥蒜類>茄果類，與研究結(jié)論一致。而本研究是基于滇東農(nóng)田土壤調(diào)查數(shù)據(jù)，推定結(jié)果較為科學(xué)，可應(yīng)用于滇東地區(qū)的農(nóng)田污染防治實(shí)踐。

現(xiàn)行《土壤環(huán)境質(zhì)量農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)管控標(biāo)準(zhǔn)（試行）》（GB15618—2018）為保護(hù)農(nóng)用地土壤環(huán)境、管控農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)以及保障農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量安全、農(nóng)作物正常生長(zhǎng)和土壤生態(tài)環(huán)境發(fā)揮了重要作用，但由于中國(guó)農(nóng)田土壤環(huán)境質(zhì)量差異較大，不同作物對(duì)鉛的富集能力差異大等原因，導(dǎo)致在應(yīng)用現(xiàn)行標(biāo)準(zhǔn)的過程中，常常出現(xiàn)“土壤重金屬超標(biāo)而農(nóng)產(chǎn)品不超標(biāo)”或“農(nóng)產(chǎn)品超標(biāo)而土壤重金屬不超標(biāo)”[24]，對(duì)于重金屬高背景值區(qū)土壤不同作物種類鉛污染評(píng)價(jià)并不完全適用。本研究根據(jù)Logistic 分布模型擬合結(jié)果，以及《食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)食品中污染物限量》（GB2762—2017）中規(guī)定中各類別作物鉛的標(biāo)準(zhǔn)限值，反推計(jì)算得出基于保護(hù)95%和5%作物類別安全的臨界值和警戒值，大致將滇東地區(qū)農(nóng)田土壤分為3類，第一類為安全生產(chǎn)（土壤鉛總量≤臨界值），農(nóng)田土壤未遭受明顯的鉛污染，土壤污染風(fēng)險(xiǎn)低，可以保護(hù)95%作物正常生長(zhǎng)，只有5%的作物鉛含量超過食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)，盡量避免栽種鉛富集能力較強(qiáng)，較敏感的作物類別；第二類為生產(chǎn)風(fēng)險(xiǎn)（臨界值<土壤鉛總量≤警戒值），農(nóng)田土壤存在一定的風(fēng)險(xiǎn)，原則上應(yīng)當(dāng)采取安全利用措施，如在作物品種選擇上應(yīng)該避免直接種植對(duì)土壤鉛吸收富集能力中等或較強(qiáng)的作物；第三類為生產(chǎn)限制（土壤鉛總量>警戒值），農(nóng)田土壤鉛污染風(fēng)險(xiǎn)高，可以保護(hù)5%作物正常生長(zhǎng)，而95%的作物鉛含量超過食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)，在該區(qū)域種植作物會(huì)影響作物的正常生長(zhǎng)，應(yīng)該將該區(qū)域劃為生產(chǎn)限制區(qū)，建議改種對(duì)鉛的富集能力較弱，較不敏感的作物類別。

4 結(jié) 論

1）滇東地區(qū)農(nóng)田土壤中鉛含量范圍為4.90～889.91 mg/kg，不同市（州）土壤中鉛含量平均值大小表現(xiàn)為紅河州>曲靖市>昭通市>文山州>玉溪市>昆明市，滇東地區(qū)昭通市、曲靖市、文山州和紅河州耕地土壤均存在輕微程度的土壤鉛超標(biāo)問題。

2）不同類型作物可食部位中鉛含量范圍分別為根莖類0.005～1.640 mg/kg，茄果類0.004～0.170 mg/kg，葉菜類0.001～1.950 mg/kg，豆類0.018～3.582 mg/kg，谷物類0.002～3.120 mg/kg，滇東6個(gè)市（州）作物總的點(diǎn)位超標(biāo)率為11.9%；不同類別作物吸收富集鉛的能力不同，豆類的豌豆和花生對(duì)鉛具有較高的富集能力，其次是根莖類的萵筍、葉菜類的油菜和谷物類的小麥。

3）健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)結(jié)果表明，滇東各區(qū)域農(nóng)田土壤重金屬鉛對(duì)居民不存在明顯的非致癌風(fēng)險(xiǎn)，鉛在不同區(qū)域?qū)和a(chǎn)生的風(fēng)險(xiǎn)大于成人，不同暴露途徑非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)大小表現(xiàn)為手-口攝入>皮膚接觸>呼吸吸入；滇東6個(gè)市（州）農(nóng)田土壤中鉛的致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)處于1.017 7×10-9～8.036 4×10-9之間，農(nóng)產(chǎn)品中鉛在安全范圍內(nèi)，不會(huì)對(duì)人體產(chǎn)生明顯的致癌風(fēng)險(xiǎn)。

4）利用物種敏感度分布曲線法推導(dǎo)滇東作物健康風(fēng)險(xiǎn)基準(zhǔn)值是基于保護(hù)95%及5%的作物品種安全所得的土壤風(fēng)險(xiǎn)值，種植根莖類、茄果類、葉菜類、豆類、谷物類物時(shí)，其臨界值分別為13.0、19.7、35.1、11.3、18.1 mg/kg；其警戒值分別為269.5、481.3、500.7、367.5、560.3 mg/kg，這可為精準(zhǔn)制定區(qū)域農(nóng)田土壤的地方標(biāo)準(zhǔn)實(shí)現(xiàn)鉛污染土壤安全利用提供科學(xué)依據(jù)。

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Health risk assessment and benchmark of lead pollution in agricultural soils in East Yunnan, China

Liu Juan1,3, Li Yang2,3, Zhang Min2,3, Zhang Naiming2,3※, Han Dongjin2,3

(1.,,650201,; 2.,,650201,; 3.,650201,)

Heavy metal contamination of agricultural soil has posed risks and potential dangers to human and livestock, due mainly to most heavy metals are toxic in nature that can cause serious health illness, even at very low concentration. Excessive heavy metals, such as lead, enter the ecological system from the agricultural runoff and industrial discharges to agricultural products of food chain. Since both high geological background and mining activities simultaneously determine the agricultural soils in eastern Yunnan, the lead pollution in agricultural soil has drawn much widespread attention recently. In this study, a simultaneous sampling and analysis test was performed on agricultural soils and products in 6 cities (prefectures) in eastern Yunnan, China, aiming to characterize the lead accumulation in agricultural land. A health risk assessment model was used to evaluate the health risks that caused by lead in the agricultural soils in eastern Yunnan to residents. A species-sensitive distribution model (Log-logistic) was used to construct the species sensitivity distribution curve (SSD) of different crop varieties, and to reverse benchmark values of soil lead safety, according to the protection of 95% and 5% of crop categories.The result showed that: 1)The average content of lead in agricultural soils from various cities (prefectures) in eastern Yunnan was from more to less in the order of Honghe Prefecture , Qujing city, Zhaotong city, Wenshan prefecture, Yuxi city,Kunming city. The average lead content of Zhaotong city, Qujing city, Wenshan prefecture, and Honghe prefecture exceeded the screening value of lead pollution risk released by National Standards of China. 2)The total point exceeding rate of agricultural products in the 6 cities (prefectures) of eastern Yunnan was 11.9%, where the various types of crops showed the different ability of absorbing and enriching lead. Specifically, peas and peanuts from beans had higher lead accumulation capacity, followed by lettuce from rhizome, rape from leafy vegetables, and wheat from cereals. 3)The health risk assessment showed that there was no significant non-carcinogenic risk and carcinogenic risk to the residents. The non-carcinogenic risk of lead to children was higher than that of adults in various regions of eastern Yunnan, where the non-carcinogenic health risk index of various exposure routes was ranked from much to less in the order of hand-oral intake, skin exposure, breathing inhalation. 4) In the species sensitivity distribution model (Log-logistic), the benchmark values of soil lead health risk were inversely deduced for agricultural products in eastern Yunnan. When rhizomes, nightshades, planting beans, cereals crops were planted, the critical value of Pb were13.0, 19.7, 35.1, 11.3, 18.1 mg/kg, respectively; and the alarm value of Pb were 269.5, 481.3, 500.7, 367.5, 560.3 mg/kg, respectively. It can provide scientific basis for establishing more accurate local standard and realizing the safe utilization of lead-contaminated soil in agricultural soil in eastern Yunnan and similar regions.

soils; heavy metals; pollution; health risk benchmark; Species Sensitivity Distribution (SSD) curve method; Pb; East Yunnan

劉娟，李洋，張敏，等. 滇東農(nóng)田土壤鉛污染健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)及基準(zhǔn)研究[J]. 農(nóng)業(yè)工程學(xué)報(bào)，2021，37(1)：241-250.doi：10.11975/j.issn.1002-6819.2021.01.029 http://www.tcsae.org

Liu Juan, Li Yang, Zhang Min, et al. Health risk assessment and benchmark of lead pollution in agricultural soils in East Yunnan, China[J]. Transactions of the Chinese Society of Agricultural Engineering (Transactions of the CSAE), 2021, 37(1): 241-250. (in Chinese with English abstract) doi：10.11975/j.issn.1002-6819.2021.01.029 http://www.tcsae.org

2020-10-11

2020-12-11

云南省重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目（2018BC003）

劉娟，博士生，主要從事農(nóng)用化學(xué)物質(zhì)與環(huán)境方面的研究。Email：15587214232@163.com

張乃明，博士，教授，主要從事土壤培肥與污染修復(fù)方面的研究。

10.11975/j.issn.1002-6819.2021.01.029

S154.4; X53

A

1002-6819(2021)-01-0241-10