謝有超，彭黔榮*,，楊 敏，阮藝斌，張辭海，胡 蕓，陳 毅，付陽洋

1. 貴州大學化學與化工學院，貴陽市花溪區(qū)甲秀南路 550025 2. 貴州大學藥學院，貴陽市花溪區(qū)甲秀南路 550025 3. 貴州中煙工業(yè)有限責任公司技術中心，貴陽市小河經濟技術開發(fā)區(qū)開發(fā)大道96 號 550009

配方和調香決定了各卷煙品牌獨特的香氣和風味［1］。不同卷煙品牌的化學成分、零售價格以及潛在有害成分水平有所不同，同一牌號卷煙也可能由于批次不同而產生差異［2］。每種卷煙品牌都具有固定消費人群，其對卷煙變化十分敏感，如果卷煙的香氣和風味波動較大，則會對卷煙銷售產生影響。當前對不同卷煙品牌的區(qū)分仍以感官評吸為主［3］，但該方法存在主觀性強且難以實現(xiàn)在線監(jiān)控等問題。近紅外光譜技術以其快速、無損、高效等特點在石油化工［4］、醫(yī)藥［5］和食品［6］等領域已廣泛應用，在煙草理化指標定量分析［7-8］、煙葉分級［9］和煙葉溯源［10］等方面也有較多研究。其中，Tan 等［11］對比了近紅外光譜結合多類別支持向量機（BSVM）、K 最鄰近法（KNN）和簇類的獨立軟模式法（SIMCA）3 種分類算法對卷煙品牌的判別效果，結果表明BSVM 算法明顯優(yōu)于KNN 和SIMCA，尤其在訓練集樣本數較少時優(yōu)勢顯著。Omar 等［12］采用標準正態(tài)變量變換對光譜數據進行預處理后，再進行主成分分析，建立了偏最小二乘判別分析模型，實現(xiàn)了對3 種卷煙品牌的識別。Yang 等［13］采用稀疏表達分類算法（SRC）、支持向量機（SVM）和線性判別分析法（LDA）構建了能夠對9 種卷煙品牌定性判別的模型，對比發(fā)現(xiàn)SRC 模型不需進行主成分分析就可減少數據維度，具有較高鑒別能力。但目前缺少對卷煙光譜數據的深入研究，導致建模變量多、計算量大，且總體判別準確率低于95%。為此，利用煙絲的近紅外光譜數據，通過選擇最優(yōu)的光譜數據預處理方法和降維方法，基于支持向量機（SVM）和線性判別分析法（LDA）分別建立卷煙品牌識別模型并對比驗證，旨在為卷煙配方維護和真假煙識別提供技術支持。

1 材料與方法

1.1 材料

采用2019—2020 年貴州中煙工業(yè)有限責任公司生產的10 種不同卷煙品牌，編號為A～J。利用Kennard-Stone 算法［14］從329 個樣品中選擇222 個樣品作為訓練集，剩余的107 個樣品作為測試集，見表1。

表1 10 種卷煙品牌樣品集的劃分Tab.1 Sample numbers in sample sets of cut filler of 10 cigarette brands

參照標準YC/T 31—1996［15］的方法除去卷煙包裝紙，將煙絲樣品經40 ℃烘箱干燥2 h 左右，直至用手可以輕輕捏碎；再冷卻至室溫，采用煙草粉碎機進行粉碎，粉碎后的煙絲粉末過0.25 mm（60 目）篩后裝入密封袋中備用。

1.2 儀器

Thermo Antaris Ⅱ型傅里葉近紅外分析儀（美國Thermo Scientific 公司）；FED-240 型干燥箱（德國Binder 公司）；YC-400B-03 型煙草粉碎機（成都英特瑞公司）。

1.3 方法

1.3.1 光譜采集

掃描前近紅外分析儀開機預熱30 min，設定掃描波長范圍10 000～4 000 cm-1，分辨率為8 cm-1，掃描次數64 次。保持溫濕度恒定，將煙絲粉末裝入石英杯中，用壓塊自然落下壓實，每個樣品采集2次，取平均值。

1.3.2 模式識別方法

模式識別又稱模式分類，本研究中基于線性判別分析（LDA）和支持向量機（SVM）分別建立模式識別方法，用于評估不同數據預處理方法和降維方法的優(yōu)劣。其中，LDA 是一種有監(jiān)督的判別方法，原變量經投影后可以使類內方差最小、類間方差最大，從而實現(xiàn)對類與類的區(qū)分［16］。LDA對于小樣本光譜數據的預測能力不高，在高維數據計算過程中容易產生協(xié)方差矩陣奇異，因此需要結合降維方法進行特征提取。分析發(fā)現(xiàn)，不同潛變量個數會得到不同的判別正確率。為確定LDA 模型的最佳潛變量個數，經不同降維方法提取9～16 個潛變量作為LDA 模型的輸入值，并采用訓練集的RA（Recognition Accuracy）值作為評價指標選擇最佳潛變量個數。

SVM 是一種以結構風險最小化為基礎的模式識別方法，其基本思想來源于線性判別的最優(yōu)分類面，在小樣本數據集分類中具有顯著優(yōu)勢［17］。SVM 可以將高維空間的內積運算轉化為低維輸入空間的核函數計算，解決了在高維空間計算中存在的“維數災難”問題。但不同核函數建立的SVM 模型的預測能力不同，為取得最佳識別效果，采用訓練集的RA 值作為評價指標并選擇最佳核函數。

1.3.3 光譜數據預處理方法的選擇

光譜數據除含有樣品自身化學信息外，還含有其他信息和噪聲，例如電噪聲、樣品背景和散光等［18］。本研究中比較了標準正態(tài)變量變換（SNV）、多元散射校正（MSC）、基線校正（Baseline）、去勢（De-trending）、均值方差化（Autoscaling）、線性函數歸一化（Rangescaling）、一 階導數（first derivative）、連續(xù)小波變換（CWT）、SNV+first derivative、MSC + first derivative、SNV + CWT 和MSC+CWT 等12 種光譜數據預處理方法，結合1.3.2 節(jié)中確定的兩種模式識別方法，采用RA 值作為評價標準選擇最有效的光譜數據預處理方法。

1.3.4 數據降維方法的選擇

數據降維是指通過將原始特征空間進行變換，將高維空間中的數據點映射到低維空間中，既可減少冗余信息造成的誤差，也可考察光譜數據內部的結構特征［19］。為尋找最適宜的降維方法，在對光譜數據進行預處理后，分別采用線性降維主成分分析（PCA）、非線性提取方法局部嵌入（LLE）、局部切空間排列（LTSA）、核主成分分析（KPCA）、隨機鄰近嵌入（SPE）、Sammon 映射（Sammon mapping）、概率主成分分析（PPCA）和擴展映射（Diffusion mapping）等方法進行數據降維。結合1.3.2 節(jié)和1.3.3 節(jié)中確定的兩種模式識別方法和光譜數據預處理方法，采用RA 值作為評價標準選擇最有效的降維方法。

1.3.5 模型評價

采用RA 值作為評價指標考察模型的優(yōu)劣，即正確判斷的樣品數占全部樣品數的百分比［20］。

1.4 數據處理

使用Matlab R2019a（The Math Works, USA）和The Unscrambler X 10.3（CAMO Software AS，NORWAY）軟件進行數據分析。

2 結果與分析

2.1 近紅外光譜數據的采集

圖1 為10 種卷煙品牌329 個樣品的近紅外光譜圖?？梢?，各卷煙品牌的近紅外光譜圖無太大差異，吸收峰形和位置較為相似，無法從直觀上進行區(qū)分，需要對光譜數據進行預處理。

圖1 不同卷煙品牌近紅外光譜圖Fig.1 NIR spectra of different cigarette brands

表2 不同降維方法不同潛變量個數下LDA 模型的RA 值Tab.2 RA values of LDA models under different dimension reduction methods and different number of latent variables（%）

2.2 模式識別方法中關鍵參數的確定

為確定LDA 模型的最佳潛變量個數，經不同降維方法提取到9～16 個潛變量作為LDA 模型的輸入值，其訓練集的RA 值見表2?？梢?，隨著潛變量個數增加，不同降維方法下LDA 模型的判別能力均呈先上升后下降趨勢。其中，采用LLE、LTSA、SPE、Sammom mapping 和PPCA 降維方法在提取13 個潛變量時LDA 模型的RA 值最大。而基 于PCA、KPCA 和Diffusion mapping 方 法 降 維時，選擇13 個和14 個潛變量所建模型的判別能力接近。因此，在建立LDA 模型時，提取13 個潛變量作為模型的輸入變量，可減少冗余信息，且能得到重要的分類信息。

不同降維方法和4 種核函數下SVM 模型的10種卷煙品牌訓練集的RA 值見表3?？梢姡?種降維方法分別提取13 個潛變量后，采用Linear核函數建立的SVM 模型的RA 值最高。因此，選擇Linear 作為SVM 模型的核函數進行內積計算。

表3 不同降維方法不同核函數下SVM 模型的RA 值Tab.3 RA values of SVM models under different dimension reduction methods and different kernel functions （%）

2.3 近紅外光譜數據預處理方法的確定

采用12 種光譜數據預處理方法變換后的光譜圖見圖2。其中，圖2a 和圖2b 消除了固體顆粒大小產生的散射影響；圖2d 和圖2g 消除了光譜中的基線漂移；圖2c 和圖2j 消除了噪聲和背景；圖2e和圖2f 是近紅外光譜數據預處理最常用的方法，用于增強光譜數據之間的差異；圖2h、圖2i、圖2k和圖2l 是光譜數據預處理方法的聯(lián)合應用，可從多角度濾除與光譜數據無關的信息。由于儀器、樣品特征以及測量環(huán)境、條件的變化，需要通過模型評價選擇最佳光譜數據預處理方法。

基于本研究中確定的SVM 和LDA 模式識別方法，對比12 種光譜數據預處理方法的RA 值，見表4。可見，對于SVM 模型，采用CWT 預處理方法的測試集RA 值最高（92.53%）；對于LDA 模型，采用Baseline、CWT 和MSC+CWT 這3 種預處理方法的測試集RA 值最高（93.46%）。因此，選擇CWT 作為識別模型的光譜數據預處理方法，這可能與CWT 能更好地消除光譜數據中的背景干擾和基線漂移有關。

圖2 經12 種光譜數據預處理方法變換后的光譜圖Fig.2 Spectra transformed by twelve pre-processing methods

表4 不同光譜數據預處理方法下不同識別模型的RA 值Tab.4 RA values of different recognition models under different spectral data pre-processing methods （%）

2.4 降維方法的確定

為進一步提高模型的識別精度，采用LLE、LTSA 和KPCA 等7 種非線性降維方法，對經過CWT 預處理后的訓練集數據進行處理，再分別采用優(yōu)化后的SVM 和LDA 建模，其測試集的RA 值見表5?？梢?，不同識別方法下基于PPCA 降維方法的RA 值均為最高，SVM 和LDA 模型的RA 值分別為97.20%和96.26%。

綜上可知，采用CWT 進行近紅外光譜數據預處理，PPCA 方法進行數據降維，Linear 作為核函數，基于SVM 方法建立的識別模型得到的RA 值最佳。

表5 不同非線性降維方法下不同識別模型的RA 值Tab.5 RA values of different recognition models under different nonlinear dimension reduction methods（%）

3 結論

基于卷煙煙絲的近紅外光譜數據，結合機器學習技術，以貴州中煙工業(yè)有限責任公司生產的10 種卷煙品牌為對象，建立了一種卷煙品牌識別模型。通過交叉驗證，確定了最佳光譜數據預處理方法、潛變量個數、核函數、降維方法等關鍵參數。利用采集的卷煙樣品數據進行驗證，結果表明：采用CWT 進行近紅外光譜數據預處理，PPCA方法進行數據降維，選擇Linear 作為核函數，基于SVM 方法建立的識別模型的RA 值達到97.20%，表明可以根據煙絲光譜數據實現(xiàn)對卷煙品牌的準確識別。