李明珠，徐峻，劉厚鳳，龔安保，杜曉惠

1.中國環(huán)境科學研究院 2.山東師范大學地理與環(huán)境學院 3.山東省生態(tài)環(huán)境規(guī)劃研究院

濟南都市圈是以山東省會城市濟南為核心，輻射周邊6個城市(德州、濱州、聊城、淄博、萊蕪、泰安)的城市群。2016年，都市圈內(nèi)各城市PM2.5濃度均接近于75 μgm3，在京津冀地區(qū)濃度水平普遍下降的形勢下[1]，濟南都市圈污染防治面臨的形勢依然嚴峻。

PM2.5污染防治核心問題之一是明確其來源[2-3]。已有研究者就都市圈內(nèi)部分城市的PM2.5來源開展研究，如溫新欣等[4]用化學質量平衡源解析技術(chemical mass balance，CMB)分析采取的涵蓋采暖季與非采暖季的受體樣品，顯示濟南市對PM2.5貢獻明顯的來源是煤煙塵、機動車尾氣塵、土壤塵、揚塵、建筑塵、鋼鐵塵等；劉雨思等[5]采用主成分分析(PCA)法得到，濟南市2013年秋冬季PM2.5主要來自汽車尾氣、燃煤及冶煉工業(yè)的排放；孫友敏等[6]利用正矩陣因子分解(positive matrix factorization，PMF)對濟南市2015年PM2.5的來源進行評估，顯示PM2.5主要來自二次源、揚塵源、工業(yè)源和機動車源；楊佳美等[7]基于CMB模型對2015年泰安市春、冬兩季PM2.5成分解析得出，機動車塵是春季PM2.5的首要貢獻源，煤煙塵對冬季PM2.5濃度貢獻最大。上述研究基于膜采樣方法采集PM2.5樣品，經(jīng)受體源解析模型處理后解析出PM2.5來源，但此類方法不能區(qū)分本地和外來源的貢獻，另外，解析出的源類別也有限。

區(qū)域空氣質量數(shù)值模型包括排放、輸送、化學、沉降等幾乎所有污染物在大氣中的過程[8-11]，通過控制試驗等方法，能計算出不同區(qū)域和行業(yè)對關注地區(qū)PM2.5定量的貢獻狀況。如薛文博等[12]利用數(shù)值模型模擬了2010年1、4、7、10月全國的PM2.5區(qū)域輸送，指出京津冀、長三角、珠三角及成渝城市群PM2.5年均濃度外部貢獻分別為22%、37%、28%、14%；陳云波等[13]利用CAMx模型(Comprehensive Air Quality Model with Extensions)計算了北京市重污染時段PM2.5污染來源，發(fā)現(xiàn)外地貢獻由42.9%升至67.4%，而本地貢獻降至32.6%；Wang等[14]發(fā)現(xiàn)北京市出現(xiàn)重污染天氣時，本地貢獻占83.6%，周邊區(qū)域貢獻為9.4%，非本地重污染天氣事件發(fā)生時，管控污染物輸送通道對降低北京市PM2.5濃度有重要意義。綜上，利用空氣質量模型研究可以很好地給出污染物跨區(qū)域的量化關系。自2015年山東省啟動區(qū)域大氣污染聯(lián)防聯(lián)控機制后，2016年環(huán)境空氣質量較2015年顯著改善，研究分析聯(lián)合防控后的PM2.5來源，對后續(xù)大氣質量的精準治理有重要意義。因此，筆者采用區(qū)域空氣質量模型模擬計算的方法獲得濟南都市圈PM2.5源解析結果。

1 研究方法

PM2.5來源貢獻計算采用國際通用的區(qū)域空氣質量模型CAMx[15]。選取2016年1月—2017年1月作為模擬時段，模擬區(qū)域采用2層水平嵌套網(wǎng)格，外層覆蓋東亞地區(qū)，為嵌套層提供邊界條件；嵌套層包括山東省、京津冀地區(qū)及河南省等。受模擬范圍、蘭伯特投影參數(shù)、模型運行速率和計算量的限制[16]，外層分辨率設定為36 km×36 km；因需要細致模擬小范圍大氣污染物特征，所以增大嵌套層網(wǎng)格分辨率至12 km×12 km，進行網(wǎng)格化計算。垂直方向上設置20層，模型層頂約為15 km。CAMx模型具體參數(shù)設置見表1，氣象模型(WRF)參數(shù)設置見表2。

表2 WRF參數(shù)設定

人為源排放清單是在多年研究積累的基礎上[17-20]，結合近年“2+26城市”排放清單研究成果[21]和反映濟南及周邊城市最新實際情況的排放清單，綜合更新后的結果；生物源排放數(shù)據(jù)由陸地生態(tài)系統(tǒng)估算模型(MEGAN)計算得到[22-23]。污染物空間排放特征見表3。從表3可以看出，2016年各城市主要大氣污染物排放強度存在空間差異。從主要前體物SO2空間分布看，淄博市排放強度最高，約26%；濟南、濱州、聊城等城市排放強度較高，分別為14%、16%和14%；德州、萊蕪、泰安等城市在10%左右。

表3 濟南都市圈7市主要大氣污染物空間排放強度分布

PM2.5的來源貢獻計算采用CAMx模型中內(nèi)置的源示蹤模塊(PSAT)[24]獲得，區(qū)域來源貢獻的模擬過程中，將省市行政單元劃分為14個源區(qū)，濟南都市圈內(nèi)各地級市分別為獨立的源區(qū)，周邊城市(濰坊、日照等)按照市級行政單元合并為魯東源區(qū)和魯南源區(qū)；另外，較遠的省級行政單元劃分為京津冀源區(qū)、河南省源區(qū)、江蘇省源區(qū)、東北源區(qū)、其他源區(qū)。選取圈內(nèi)7個城市國控站作為受體點，最大程度地概括城市環(huán)境空氣質量水平且方便后續(xù)評估模擬效果，污染源區(qū)及受體城市見圖1(a)。本地排放的污染物分行業(yè)貢獻采用“模擬-觀測相融合”的方法[25](該方法快速且能反映觀測組分特征)進行計算，結果見圖1(b)～(d)。

圖1 污染源區(qū)、受體城市分布示意及濟南都市圈主要大氣污染物源排放分配Fig.1 Zoning of pollution sources and distribution of receptor cities and emission allocation of Jinan Metropolitan Area major air pollutants

2 結果與討論

2.1 模擬和觀測結果比較

選取模擬時段中的2016年4、7、10月和2017年1月，依次代表春季、夏季、秋季、冬季，通過描述模擬結果及觀測值的分位數(shù)及均值，驗證空氣質量模型輸出結果的可靠性。圖2給出了CAMx模型的PM2.5濃度模擬值與觀測值的季節(jié)對比。PM2.5濃度觀測值來自天氣后報網(wǎng)(http://www.tianqihoubao.com/aqi/)。從圖2可以看出，空氣質量模型可以模擬出當?shù)豍M2.5的濃度特征，模擬結果季節(jié)差異明顯。其中，春季模擬效果最好，與實際情況基本相符，德州市、濱州市、聊城市和泰安市的PM2.5濃度模擬與觀測特征基本相同；夏、冬季各城市PM2.5濃度模擬值與觀測值的趨勢一致，結果能體現(xiàn)出城市間濃度水平的差異；秋、冬季7個城市模擬值與觀測值的日均濃度變化明顯，離散程度相似；秋季濟南市、德州市、濱州市、聊城市和淄博市PM2.5濃度模擬值略微偏高，從平均值對比來看，模擬值較觀測值高估約30%，二者相關系數(shù)達0.6左右，這可能與排放清單的不確定性有關[26]，萊蕪市與泰安市模擬效果較好。

在圖2的基礎上，統(tǒng)計PM2.5濃度模擬值與觀測值的平均相對偏差(MFB)和平均相對誤差(MFE)，結果見表4。MFB和MFE的計算公式如下：

(1)

(2)

式中：i為站點編號；N為站點總數(shù)；Ci為站點i處的模擬濃度，μg/m3；Ci0為該站點的觀測濃度，μg/m3。由表4可見，驗證結果與Boylan等[27]推薦的較好標準(MFB≤±60%，MFE≤75%)一致。因此，總體看來，模擬結果在可接受范圍內(nèi)，保證了本次模擬的可靠性。

注：圖中實線為模擬值，虛線為觀測值；柱子橫線自上向下依次代表75百分位、平均數(shù)、中位數(shù)、25百分位。圖2 PM2.5濃度模擬值與觀測值對比Fig.2 Comparison of PM2.5 simulated and monitored concentrations

表4 CAMx模型PM2.5濃度模擬值與觀測值的統(tǒng)計參數(shù)

2.2 區(qū)域來源分析

圖3為濟南都市圈四季PM2.5本地及外來貢獻率。根據(jù)源區(qū)的空間分布及貢獻情況，歸納為6個大類，分別為本地、圈內(nèi)其余城市、魯東地區(qū)、魯南地區(qū)、京津冀地區(qū)和河南省?？紤]到都市圈內(nèi)各城市既是受體城市又是源區(qū)，因此當受體城市充當本地源區(qū)角色時，將其余受體城市合并，簡化考慮為一個區(qū)域，即圈內(nèi)其余城市。每個源區(qū)的貢獻都通過源示蹤技術計算并匯總，得到各設定區(qū)域的貢獻；由于東北和江蘇省的貢獻很小，故不展示。從圖3可以看出，在所有季節(jié)中，本地排放對當?shù)丨h(huán)境空氣質量長期影響最大，占50%左右，這與賈海鷹等[28]認為山東省近地面PM2.5濃度以本地源排放影響為主的觀點一致。其中，夏季本地源影響最顯著，部分城市超過60%，冬季本地城市貢獻區(qū)間比其他季節(jié)差異小。春季天氣系統(tǒng)轉換，小尺度環(huán)流等氣象因素發(fā)生變化[29]，都市圈內(nèi)其余城市輸送比其他季節(jié)明顯，接近20%，夏、冬兩季貢獻不足15%。魯東地區(qū)夏季貢獻明顯高于其他季節(jié)，受來自西太平洋地區(qū)的夏季季風氣流輸送影響[30]，魯東地區(qū)對受體城市PM2.5貢獻增大，最高可達24%，其余三季貢獻范圍相似。京津冀地區(qū)季節(jié)性變化顯著，呈現(xiàn)冬季>春季≈秋季>夏季趨勢，冬季西北氣流[31]導致來自京津冀地區(qū)的區(qū)域傳輸貢獻顯著增多，最高為24%，夏季受地理位置及系統(tǒng)氣流方向共同作用，貢獻率高值約為10%；春、秋季對本地貢獻相差不大，均在20%以內(nèi)。

圖3 濟南都市圈各城市PM2.5本地和外來傳輸貢獻率的季節(jié)變化Fig.3 Seasonal variation of contribution rate of PM2.5 from local and other regions in Jinan Metropolitan Area

圖4為2016年都市圈各城市全年PM2.5區(qū)域來源貢獻率。從圖4可以看出，濟南市PM2.5本地貢獻為46%，都市圈內(nèi)其余城市的貢獻之和為27%，因而整個都市圈的貢獻約占3/4。可見，濟南都市圈之外的區(qū)域輸送對濟南市PM2.5濃度有一定貢獻。天氣后報網(wǎng)觀測數(shù)據(jù)顯示，2016年濟南市PM2.5濃度的年均值為75 μg/m3，較前一年(90 μg/m3)變化顯著，下降率為17%，體現(xiàn)了2015年聯(lián)合防控的效果。

圖4 濟南都市圈7市PM2.5年均區(qū)域來源Fig.4 PM2.5 annual average regional source in seven cities of Jinan Metropolitan Area

山東省地形豐富，包含平原、丘陵、山地等。受體城市中萊蕪市全部及周邊(泰安市和淄博市部分區(qū)域)位于魯中山區(qū)，其余城市分布于平原內(nèi)。魯南地區(qū)和魯東地區(qū)以平原為主，平原地勢開闊，污染氣團運動缺少阻礙[32]。從全年解析結果來看，地形、地理位置是對城市PM2.5濃度影響較大的因素。萊蕪市處于山區(qū)地形中，淄博市位于魯中山區(qū)和華北平原過渡地帶[32]，二者地形較為復雜。當?shù)匾怨I(yè)企業(yè)為主，城市工業(yè)污染嚴重，兩地特殊的地形不利于污染物擴散，導致本地貢獻高，分別為56%和57%。魯南地區(qū)對泰安市、聊城市、萊蕪市、濟南市影響較大，貢獻率分別為17%、12%、11%、10%。魯東地區(qū)對濱州市和淄博市影響較大，貢獻率分別為20%和10%。京津冀地區(qū)位于德州市主要的污染物傳輸通道內(nèi)[33]，對德州市的貢獻率達20%。都市圈內(nèi)城市互相傳輸也有一定影響，不可忽視。因此，濟南都市圈各城市污染主要來自于自身排放及山東省內(nèi)大氣污染物中短距離輸送。改善城市環(huán)境空氣質量，不僅需要控制7市PM2.5的排放量，同時需要管控周邊城市的污染物輸送通道。

2.3 源排放貢獻分析

圖5是都市圈不同季節(jié)各污染源排放對本地PM2.5濃度貢獻。從圖5可以看出，都市圈城市PM2.5的主要貢獻來自于燃料燃燒、生產(chǎn)工藝過程中氣體散出、移動源尾氣排放以及揚塵源。需要注意的是，生物質露天燃燒和生活散燒具有明顯的季節(jié)性，秋冬季時所有城市秸稈燃燒和取暖燃煤量大幅增加，生活散燒貢獻為12%～48%。

圖5 濟南都市圈不同季節(jié)各污染源PM2.5貢獻率Fig.5 Pie chart of sector contribution to PM2.5 in Jinan Metropolitan Area in different seasons

城市自有其發(fā)展特點，需要消減的行業(yè)也各不相同，具體定位于對本地PM2.5貢獻顯著的行業(yè)。濟南市經(jīng)濟發(fā)展快速，能源消耗多，機動車保有量高，揚塵源、工業(yè)鍋爐和道路移動源對本地PM2.5貢獻顯著，貢獻率分別為38%、15%、10%。孫友敏等[6]基于現(xiàn)場采樣對2015年濟南市PM2.5進行源解析，得到道路移動源貢獻率為17.5%，高于本研究結果，考慮到2016年濟南市實施機動車國V標準后，PM2.5排放量大幅度降低，其結果是合理的。從揚塵貢獻看，溫新欣等[4]研究表明，基于現(xiàn)場采樣2009年PM2.5源解析中揚塵貢獻率為32.8%，略低本研究結果，而孫友敏等[6]對2015年的研究結果則更低(11.1%)。這主要是因為本研究揚塵源包含的類別較全，包括土壤塵、建筑塵和道路揚塵等，溫新欣等[4]的揚塵源中只考慮土壤塵和建筑塵，而孫友敏等[6]利用PMF得到的結果是基于化學和元素物種歸類的前提。當然，源排放中揚塵源的估算是源清單中較不確定的部分，盡管一些新技術和資料的介入使得這部分估算能力有所提高，但仍是今后模擬研究中改進的方向之一。

以萊蕪市、濱州市為代表的重工業(yè)城市，鋼鐵、冶金、化工是主要的支柱產(chǎn)業(yè)，也是重污染源，污染物排放基數(shù)大。萊蕪市污染源貢獻季節(jié)差異并不明顯，鋼鐵行業(yè)的貢獻為50%～60%，工業(yè)鍋爐貢獻為25%～30%，由于散煤燃燒，冬季時該污染源有一定貢獻(約12%)。聊城市、淄博市、泰安市[34]各污染源對PM2.5貢獻相對均勻，從涉及到的行業(yè)著手削減PM2.5排放量較為困難。泰安市位于魯中山區(qū)，交通路網(wǎng)密度低，易造成機動車擁堵[35]，春季至秋季，道路移動源貢獻較大，為20%～30%；然而，生活散燒是冬季的首要污染源，民用散煤燃燒是主要影響因素。

都市圈城市與發(fā)達國家大城市(如紐約和洛杉磯)相比，PM2.5年排放量存在量級上的差異，且排放結構差距明顯。發(fā)達國家大城市PM2.5主要來源于工藝過程中尾氣排放、各種雜項排放源、人為控制下燃燒源、自然野火、廢品回收和工業(yè)鍋爐等，而都市圈行業(yè)結構中存在污染較重的行業(yè)，這些行業(yè)造成我國城市污染物濃度居高難下。改善濟南都市圈空氣質量，應有針對性地進行行業(yè)調(diào)整，尤其是對PM2.5貢獻較大的行業(yè)。

3 結論

(1)濟南都市圈各城市PM2.5污染主要來自本地排放的貢獻，年均濃度中本地貢獻約占50%。濟南市地處都市圈中心，本地排放對PM2.5年均濃度貢獻為46%，都市圈其余城市貢獻為27%。萊蕪市、淄博市工業(yè)排放高，PM2.5濃度本地貢獻大。城市間和區(qū)域輸送在春季較明顯，最高達20%；夏季，魯東地區(qū)輸送對都市圈城市的貢獻最大，達24%；冬季，京津冀地區(qū)對都市圈城市貢獻最大，達24%。

(2)對濟南都市圈PM2.5貢獻較大的污染源主要為燃料燃燒、生產(chǎn)工藝過程中氣體散出、移動源尾氣排放和揚塵源。其中，濟南市的揚塵源、移動源(包含道路和非道路)及工業(yè)鍋爐3個污染源對本地PM2.5貢獻顯著，貢獻之和高達67%，應成為濟南市治理PM2.5污染的重點。PM2.5來源貢獻存在季節(jié)性差異，秋、冬季秸稈燃燒和生活散燒的貢獻明顯增加。

(3)在濟南都市圈內(nèi)及周邊區(qū)域施行聯(lián)防聯(lián)控，削減PM2.5及其前體物的排放量，根除或大幅度削減污染較重的行業(yè)，是徹底改善PM2.5污染的有效防治策略。