陳 磊，王鵬毅，孫樹堂，莊大杰，孟東原，連一仁，閆 峰，張建崗，李國強

(中國輻射防護研究院，山西 太原 030006)

人類在合理開發(fā)和利用核能過程中，不可避免地會產(chǎn)生大量放射性廢液，由于高放廢液放射性強、毒性大、發(fā)熱量高、腐蝕性強等特點，其安全問題一直是世界各國重點關(guān)注的問題之一[1]。1957年前蘇聯(lián)南烏拉爾基斯迪姆(Kyshtym)高放廢液儲罐發(fā)生爆炸事故，爆炸威力相當(dāng)于70～100 t TNT炸藥，導(dǎo)致超過2 000萬Ci的放射性物質(zhì)釋放出來，污染面積達(dá)1 000 km2，使得43.7萬人受到超過通常標(biāo)準(zhǔn)的照射，此次事故被定義為重大核事故6級[2]。高放廢液在貯存過程中會產(chǎn)生可燃性氣體氫氣，若高放廢液儲罐中的氫氣未能及時排出或被稀釋，當(dāng)混合氣體中氫氣的濃度達(dá)到爆炸范圍(4%～74%)時，可能發(fā)生爆炸[3]，導(dǎo)致儲罐破裂，儲罐內(nèi)高放廢液發(fā)生泄漏，對環(huán)境和人員造成傷害。1995年洛斯阿拉莫斯國家實驗室對美國漢福特儲罐場的177個高放廢液儲罐進(jìn)行了概率安全分析，結(jié)果表明，可燃?xì)怏w燃燒事故風(fēng)險占總風(fēng)險的18%，且事故后果可能會很嚴(yán)重[4]。高放廢液儲罐氫氣爆炸事故也被定義是后處理設(shè)計基準(zhǔn)事故之一。

本文對高放廢液儲罐氫氣爆炸事故進(jìn)行了試驗研究，對高放廢液儲罐氫氣爆炸事故的機理進(jìn)行了總結(jié)分析，介紹了高放廢液儲罐氫氣爆炸事故試驗設(shè)施和測量系統(tǒng)，分別對高放廢液儲罐發(fā)生氫氣爆炸事故時的壓力、溫度等進(jìn)行了研究，并提出了預(yù)防和緩解建議。

1 高放廢液儲罐氫氣爆炸事故機理

氫氣在0 ℃、1個大氣壓下的密度為0.089 89 g/L，是空氣的1/14，甲烷的1/8，丙烷的1/22，非常輕，所以很容易在高放廢液儲罐頂部富集。同時，氫氣在空氣中的最小著火能量為0.018 mJ，在氧氣中的最小著火能量為0.007 mJ，比其他常見燃料低一個數(shù)量級。氫氣和空氣的混合物非常容易被點燃，即使是幾乎不可見的火花，甚至是干燥天氣下人體所釋放的靜電(約15 mJ)都能使之點燃。此外，H2的電導(dǎo)率很低，容易積累電荷而導(dǎo)致火花[5]。所以，高放廢液儲罐內(nèi)氫氣一旦累積到一定濃度，很容易發(fā)生氫氣爆炸事故。

在高放廢液碳鋼儲罐(如美國漢福特SY-101)中，認(rèn)為氫氣由以下三種機制產(chǎn)生：輻射分解、熱解、腐蝕[6-10]。SY-101罐中輻射分解產(chǎn)生氫氣的速率為9.96 ft3/d，熱解產(chǎn)生氫氣的速率為 19.38 ft3/d；腐蝕產(chǎn)生氫氣的速率為1.0 ft3/d。SY-101罐所用的鋼材ASTM-537在模擬廢物條件下(強酸性、硝酸鹽、鈉鹽、鋁鹽、有機絡(luò)合物)，腐蝕率小于0.0005 in/y，即0.0 012 mm/y。我國高放廢液儲罐為不銹鋼材料，冶金研究所將不銹鋼置于2 mol/L的硝酸溶液及0.06 mol/L的硫酸溶液中，測得腐蝕率為0～0.008 mm/y[8]645。

在儲罐SY-101的罐頂空間內(nèi)有靜電和金屬引起的火花兩類火源可能點燃?xì)錃?。最可能的點火源有來自監(jiān)測氫氣的設(shè)備以及通風(fēng)系統(tǒng)中如風(fēng)機、連續(xù)氣流監(jiān)測儀等設(shè)備[6-7]。我國高放廢液儲罐中可能的點火源與SY-101罐的可能點火源類似。在高放廢液貯存系統(tǒng)內(nèi)發(fā)生諸如斷電、排氣失效等事故時，會導(dǎo)致氫氣不能及時地排出或稀釋，造成氫氣在高放廢液儲罐頂部累積，從而可能導(dǎo)致高放廢液儲罐發(fā)生氫氣爆炸事故。

2 試驗設(shè)施

高放廢液儲罐氫氣爆炸事故試驗設(shè)施位于中國輻射防護研究院榆次試驗基地。設(shè)施主要參考GB/T 803《空氣中可燃?xì)怏w爆炸指數(shù)測定方法》[11]及GB 25286 《爆炸性環(huán)境用非電氣設(shè)備等標(biāo)準(zhǔn)規(guī)范設(shè)計制造》[12]。高放廢液儲罐氫氣爆炸事故試驗設(shè)施組成如圖1所示。

圖1 高放廢液儲罐氫氣爆炸事故試驗設(shè)施組成簡圖

試驗設(shè)施主要包括模擬儲罐、氣體循環(huán)管路、液體控制管路、氫氣管路、視鏡、人孔、泄壓保護裝置等。試驗設(shè)施主體為圓柱形模擬儲罐，按照實際儲罐按照比例縮放，用于氫氣及混合氣體的爆炸測試，經(jīng)驗表明，長徑比相同，在爆炸容器大于1 m3時，氣體的最大爆炸壓力值基本相同。儲罐本體材質(zhì)為容器鋼Q345R，上下為平蓋封頭，接管材質(zhì)為20鋼，法蘭材質(zhì)為Q345R，內(nèi)部管材質(zhì)為20鋼，整體設(shè)計壓力為2 MPa，總質(zhì)量為17 t。氣體循環(huán)管路包括防爆氣動球閥、防爆風(fēng)機、連接管線、控制器等。循環(huán)風(fēng)機風(fēng)量110 m3/h。氣體循環(huán)管路能夠?qū)⒀b置內(nèi)的氣體進(jìn)行循環(huán)，使得儲罐內(nèi)的氣體均勻分布。液體控制管路包括升液泵、防爆氣動球閥、液位計、連接管線、控制器等，能夠?qū)⒁后w(一般為水)通入比例儲罐內(nèi)，通過液位計來控制通入裝置主體內(nèi)的液位。氫氣連接管路包括氣源、防爆氣動球閥、連接管線、控制器等，能夠?qū)⒁欢康臍錃馔ㄈ胙b置主體內(nèi)。點火方式為電火花點火，點火能量為15 kV、300 VA，持續(xù)時間為0.5 s，符合標(biāo)準(zhǔn)要求。儲罐頂部設(shè)置有泄壓保護裝置，泄壓啟動壓力1.9 MPa，防止容器過壓發(fā)生危險。儲罐頂部和側(cè)壁設(shè)置有多組法蘭孔，接口能夠用于安裝各類傳感器，包括壓力、溫度等，所有接口都配有法蘭蓋，試驗時根據(jù)需要在接口上安裝測量傳感器，不需要的接口用法蘭蓋密封。高放廢液儲罐氫氣爆炸事故試驗設(shè)施外觀如圖2所示。

3 測量系統(tǒng)

測量系統(tǒng)由壓力測量、溫度采集和影像采集組成。圖3為測量系統(tǒng)示意圖。

壓力測量由PCB 113B21型壓力傳感器、上海北智61000型恒流放大器、NI 9205數(shù)據(jù)采集卡以及 IEPI ExTest壓力采集軟件組成，能提供16通道壓力數(shù)據(jù)測量，連續(xù)采樣速率250 k/s，壓力傳感器常用量程范圍0～1 379 kPa。壓力測量用于測量試驗時氫氣的爆炸壓力及壓力上升速率等參數(shù)。

圖2 高放廢液儲罐氫氣爆炸事故試驗設(shè)施

圖3 測量系統(tǒng)示意圖

圖4 壓力傳感器安裝圖

溫度采集由Nanmac E12-1-G-U侵蝕型快速響應(yīng)熱電偶、ESC-TC02 快速響應(yīng)熱電偶輸入模塊、ESC-LP-AAG 隔離低通濾波器模塊、ESC-DI01-ISO 隔離數(shù)字量輸入模塊以及iESC-DAQ v2.6 多功能數(shù)據(jù)采集軟件組成，能提供10通道溫度數(shù)據(jù)測量，連續(xù)采樣速率500 kSa/s，快速響應(yīng)熱電偶常用量程范圍0～3 100 ℃。溫度測量用于測量試驗時儲罐壁面溫度的變化。

圖5 快速響應(yīng)熱電偶安裝圖

所有傳感器布置在儲罐的頂蓋和側(cè)面，其中包括：12個壓力傳感器：P1～P12，P1～P5平均分布在180°到0°徑向方向，P6～P9平均分布在儲罐側(cè)面0°方向，同時P11在儲罐側(cè)面180°方向，與P7處于同一高度形成對照組，P12在儲罐頂蓋90°到270°徑向，與P5形成對照組；8個溫度傳感器：T1～T3平均分布在270°到90°徑向方向，T4～T6平均分布在儲罐側(cè)面90°方向，同時T8在儲罐側(cè)面180°方向，與T4處于同一高度形成對照組，T7在儲罐頂蓋0°到180°徑向，與T2形成對照組；點火點A位于儲罐頂部中心附近；具體的布置如圖6所示。

圖6 傳感器布置圖

影像采集包括高速相機、常規(guī)錄像機和相機，用于記錄氫氣爆炸時儲罐內(nèi)部的情況，輔助完成分析計算工作。高速相機在分辨率為512×512像素時拍攝速率可達(dá)到11 527幀/s，常用幀率為3 000幀/s，記錄時長4 s。

4 試驗方案與結(jié)果

4.1 試驗方案

試驗操作流程如圖7所示。首先，安裝測量系統(tǒng)、點火電極等并檢查完好性，接下來在儲罐內(nèi)裝入模擬料液，模擬料液主要成分為水，并添加一定量的硝酸鍶和硝酸銫，用于模擬儲罐內(nèi)裝有高放廢液的情景；將氫氣經(jīng)管道充入模擬儲罐，模擬在事故情況下，儲罐內(nèi)氫氣的累積情況，然后啟動點火裝置點燃預(yù)混氣體，同時觸發(fā)采集設(shè)備及高速相機，開始相關(guān)試驗數(shù)據(jù)的記錄，實現(xiàn)各項數(shù)據(jù)同步采集。

圖7 試驗流程

本文主要考慮儲罐內(nèi)氫氣發(fā)生爆炸時對儲罐的力學(xué)影響，選擇模擬料液容積為儲罐裝載容量的一半，氫氣濃度為30%體積比的情形進(jìn)行分析，此時，氫氣濃度為爆炸反應(yīng)當(dāng)量濃度，即爆炸時產(chǎn)生的壓力最大。

4.2 爆炸壓力

圖8給出了每個測量點的爆炸曲線圖。從圖中可以看出，從爆炸開始到達(dá)最大壓力的時間約為70 ms，平均爆炸壓力(超壓)為0.491 1 MPa，平均壓力上升速率為60.451 5 MPa/s，最大爆炸壓力約為0.596 5 MPa(超壓)。

圖8 儲罐內(nèi)測量點爆炸壓力曲線

圖9為儲罐頂部(左)及儲罐側(cè)壁(右)爆炸壓力分布云圖。可以看出，遠(yuǎn)離點火點處的爆炸壓力數(shù)值(超壓)更大，爆炸壓力(超壓)最大點位于儲罐側(cè)面底部，即當(dāng)點火點位于儲罐頂部中心附近時，儲罐側(cè)面底部爆炸壓力最大，承受的應(yīng)力/應(yīng)變最大，同時，從儲罐側(cè)壁爆炸壓力云圖可以看出，位于模擬料液以下的爆炸壓力變化不大，爆炸壓力(超壓)數(shù)值幾乎處于同一水平。

圖9 儲罐頂部(左)及儲罐側(cè)壁(右)爆炸壓力分布云圖

圖10 儲罐內(nèi)壁面測量點溫度曲線

4.3 壁面溫度

圖10給出了每個測量點的壁面溫度曲線圖。從圖中可以看出，儲罐內(nèi)發(fā)生爆炸時，各測量點溫度約在2 s內(nèi)達(dá)到最大值，儲罐壁面溫度最高約為110 ℃，儲罐壁面內(nèi)最低溫度約為25 ℃，此時測量點位于模擬料液以下(圖10中溫度曲線6)，故其溫度為模擬料液的溫度，約為25 ℃。

4.4 高速影像

儲罐側(cè)壁設(shè)置有2個觀察口，觀察口使用石英玻璃制成，試驗時在觀察口處設(shè)置高速相機，用來記錄爆炸試驗過程，畫幅為1 280×962像素，幀率為2 100幀/s，圖11 給出了爆炸過程的關(guān)鍵幀。點火點位于儲罐頂部，圖11中關(guān)鍵幀1到6火焰從頂部向下蔓延并向四周擴散，約在圖11中關(guān)鍵幀6(79 ms)時達(dá)到爆炸最劇烈狀態(tài)(亮度最高)，與壓力數(shù)據(jù)基本對應(yīng)，隨后火焰逐漸熄滅，溫度降低(亮度下降)，到關(guān)鍵幀9(450 ms)時，火焰基本熄滅。

4.5 儲罐承壓能力分析

美國SY-101儲罐直徑為22.86 m，高14.02 m，厚度在25.4 mm(底部)到9.53 mm(頂部)之間[6]。假設(shè)SY-101儲罐材料為S30408不銹鋼，使用試驗數(shù)據(jù)對其進(jìn)行承壓能力分析。根據(jù)儲罐爆炸壓力及壁面溫度分析可知，儲罐內(nèi)最大爆炸壓力約為0.596 5 MPa(超壓)，儲罐壁面溫度最高約為110 ℃，查得S30408不銹鋼儲罐壁厚小于28 mm，溫度在150 ℃以下時，許用應(yīng)力為137 MPa[13]。

圖11 儲罐內(nèi)爆炸過程高速影像

根據(jù)公式(1)[13]得到儲罐的計算厚度約為50 mm，大于儲罐使用的最大厚度25.4 mm，故發(fā)生氫氣爆炸時，假設(shè)SY-101儲罐材料為S30408不銹鋼，則儲罐有發(fā)生損壞的風(fēng)險。

(1)

式中，δ為圓筒的計算厚度，mm；pc為計算壁厚時使用的壓力，參照試驗數(shù)據(jù)取0.596 5 MPa；[σ]t為設(shè)計溫度下圓筒的許用應(yīng)力，MPa；φ為焊接接頭系數(shù)，這里取1；Di為圓筒的內(nèi)直徑，mm。

5 結(jié)論

通過髙放廢液儲罐氫氣爆炸事故試驗的爆炸壓力、壁面溫度以及高速影像結(jié)果可知，當(dāng)氫氣體積濃度為30%，點火位置在儲罐頂部中心附近時，儲罐側(cè)面底部承受的壓力最大，爆炸超壓約為0.596 5 MPa，儲罐側(cè)面溫度最高，約為110 ℃。以美國SY-101儲罐的尺寸為例進(jìn)行分析，若儲罐為不銹鋼材質(zhì)，分析表明，在發(fā)生氫氣爆炸事故時，儲罐有發(fā)生損壞的風(fēng)險。

根據(jù)試驗結(jié)果及承壓能力分析對髙放廢液儲罐設(shè)計和日常運行維護提出以下建議：(1)避免氣體在儲罐內(nèi)發(fā)生累積，如設(shè)置冗余的氣體稀釋通道等，從而防止儲罐內(nèi)氫氣發(fā)生爆炸；(2)在設(shè)計制造高放廢液儲罐時，適度加強高放廢液儲罐的承壓能力，如增加儲罐的厚度等手段，使得其在發(fā)生氫氣爆炸事故時仍能保持儲罐的完好性。