李多宏， 李 達， 劉立坤， 初泉麗， 周志波， 楊麗芳，武朝輝， 譚西早， 許振華

(國家核安保技術中心， 北京 102401)

核材料是核武器的核心，在核查過程中，對于核材料的探測成為了核查的重要內容。但是由于核武器的機密性以及敏感性，在對核武器的類型和拆卸的核材料進行核查時，不允許將其取出進行直接測量，因此如何有效、快速地監(jiān)測和評估密封容器中核材料的屬性就變得尤為重要。

當今時代，對于核的使用已經不再局限于核武器了，核材料和核技術已經在能源、核醫(yī)學等領域找到了自己的一席之地。雖然，核技術已經由軍用向民用成功轉型，并且飛速發(fā)展。但是對于核材料使用程度的增加，也意味著核擴散幾率的增加。因此，對民用核材料如何進行有效地追蹤和監(jiān)管變得越來越重要，那么針對核材料屬性的非破壞性分析技術也應運而生。

目前，國內、外已經對核部件質量屬性測量展開了一系列研究，也產生了許多非破壞性分析的方法，其中中子符合法作為一項重要技術在核材料的質量測量中有著不可替代的作用[1]。符合中子測量，是記錄在符合分辨時間(電子學“門寬”)內相互靠近的“中子對”。來自核材料的裂變中子通常存在時間關聯(10-13s)，而(α，n)反應中子是隨機單個中子，相互之間沒有時間相關性。因此，符合中子測量方法，側重于裂變中子信號，能夠有效避免樣品基體材料中(α，n)反應中子的直接影響。符合中子測量方法廣泛應用于國際核保障視察。熱中子探測器選用3He正比計數管，主要利用3He 正比計數管與熱中子反應截面大的特點，其反應截面為5 330 ×10-26m2[2-3]。為了更好地理解和應用此技術，就如何更好地優(yōu)化儀器的參數和測量條件實驗等進行了研究。

1 實驗部分

1.1 實驗測量設備

搭建的平板中子探測器系統[4-5](3He管、聚乙烯等屏蔽材料、JSR-15和中子源)；有源井形中子符合計數器，堪培拉公司。

2 測量結果與討論

2.1 中子計數統計

在探測器中心位置前30 cm處放置252Cf源，252Cf源通過自發(fā)裂變釋放中子，每一次裂變釋放的中子數在0～10個之間。在一定時間內中子計數的測量滿足泊松分布[6-8]。對252Cf源進行10次測量，每次10 s，根據每次的計數，計算誤差，誤差波動較小，說明儀器穩(wěn)定性良好，計算標準偏差為15.21，平均值的平方根為19.39，標準偏差與平均值的平方根這2個值在2倍的因子范圍內。對一個單一測量，標準偏差的最好的估計結果就是計數的平方根。

2.2 聚乙烯板厚度選擇

將1枚252Cf源放置在離探測器中心30 cm處，活度為1.85×105Bq，確保位置距離在測量時保持不變。在探測器兩邊不斷增加聚乙烯板，測量中子計數率，從而決定聚乙烯板的厚度。首先在不添加聚乙烯板的情況下進行測量，然后在兩邊不斷增加聚乙烯板的個數，從1～9，每塊板的厚度為0.635 cm，根據計數率的大小可以得出，中子探測最大效率是聚乙烯板的厚度為1.905 cm(3塊板)。改變源與探測器之間的距離進行測定，同樣得出最佳厚度為1.905 cm；改變源的強度進行不同距離的測量，得到同樣的結果，因此最佳的屏蔽厚度與源強和源與探測器之間的距離無關，在進行儀器的設計時，確定屏蔽材料的厚度可以使用此方法。

2.3 中子散射效應的影響

對快中子散射進行試驗研究，在中子吸收實驗中可以看出，薄的金屬板對快中子幾乎沒有什么影響。與前面的試驗一樣，保持中子源與探測器的位置不變，移走金屬板，在252Cf源后面，與探測器相反方向放置鉛板，測量100 s，朝向探測器散射的中子就是反射效應。將鉛板放置在源與探測器之間，測量100 s；同樣的用聚乙烯板做這2個試驗。結果見表1。

表1 中子散射實驗結果Table 1 Experimental results of neutron scattering

由表1可見，鉛板和聚乙烯放置在源后方時，計數升高，對中子均有一定的散射效應，且聚乙烯的散射要高于鉛板，因聚乙烯含有較多的氫；鉛板和聚乙烯在源與探測器中間放置時，計數有所降低，兩種材料對中子均有一定的散射和吸收，且聚乙烯效果較強。

2.4 高壓的影響

使用中子符合計數器(AWCC)對252Cf源在不同電壓下(1 400～2 000 V)的總計數進行測量，測量時間30 s，結果如圖1所示。

圖1 高壓與計數關系圖Fig.1 Relationship between high voltage and counting

由圖1可知，電壓在大于1 680 V之后，總計數趨于穩(wěn)定，故在進行儀器參數設定時，電壓設定值一般設置為1 680 V。

2.5 門寬的設置

門寬的大小會影響探測到中子的概率，將1枚252Cf源放置于測量腔中心，設置門寬為8、16、32、64和128 μs，測量時間均為30 s，對測量結果進行記錄，如表2所示。

表2 門寬與中子計數的關系Table 2 Relationship between gate width and counting

可以看出在門寬為64 μs時，R計數的誤差分數最小，所以設置儀器的門寬為64 μs較合適。

2.6 死時間修正

在高中子計數率的情況下，因為探測器和電子學死時間原因，一些中子脈沖丟失了，假如2個中子被捕獲時挨得很近，它們的脈沖疊加，顯示只有1個脈沖，故測量得到的總計數率和符合計數率要較小一點。要對測量值進行修正，分別測量2個252Cf源，ID號分別為5065#、5066#；然后將2個源放置在一起測量，測得的結果如表3所示。

表3 死時間修正結果Table 3 Dead time correction results

由表3可見，對總中子計數率，將單次測量值加和，數值明顯高于2個源同時測量的結果，因將2個源放置在一起時，有很高的中子計數率，死時間較大；對測量值進行修正后，與測量值求和的數據吻合，在誤差范圍內。

圖2 γ靈敏度與γ源強關系Fig.2 Relation between γ sensitivity and γ source intensity

2.7 衰減時間確定

中子計數器在設計時應考慮2個主要因素：3He管的數量和聚乙烯材料，這就關系到2個參數，儀器的效率和衰減時間。衰減時間是指中子在探測器中衰減需要多長時間，例如，多長時間中子會消失。主要是指中子被3He管吸收，或被聚乙烯吸收，或者逃離出探測器。在儀器設計時應考慮衰減時間的大小，使中子能充分慢化并四散到3He管被探測到，假如衰減時間太長，就是中子被探測到的時間太長，時間相關性就會完全喪失。

通常采用門寬為32和64 μs時的符合計數率，也可以用G=1.257τ近似計算。將1枚252Cf源放置于測量腔中心，設置門寬為32和64 μs，測量時間均為30 s，記錄符合計數，計算τ值為38.7 μs。

2.8 探測器效率驗證

先將1枚252Cf源置于探測器測量腔中心位置，進行測量，時間100 s，計算探測器的效率ε=(總計數率-本底計數率)/源活度，計算得效率為37.8%，與出廠值一致。

2.9 γ干擾影響分析

γ射線是核材料中子測量分析中最重要的干擾因素之一。3He管γ靈敏度與γ輻射場強度有直接的關系。通過對3He管γ靈敏度進行測試分析，提出降低γ靈敏度的具體措施和(n，γ)甄別方法，并進行相關實驗驗證。

采用不同活度的γ射線源，測量不同強度下的γ靈敏度，結果如圖2所示。圖2中曲線(1) 為1.2 μCi137Cs源時計數率隨工作電壓的變化，曲線(2)為1.2 μCi137Cs+2 μCi60Co時計數率隨工作電壓的變化，曲線(3)是1.2 μCi137Cs+5 μCi60Co 時計數率隨工作電壓的變化，曲線(4)為1.2 μCi137Cs+0.1mCi152Eu計數率隨電壓的變化趨勢，曲線(5)為本底計數率隨電壓的變化趨勢。

上述實驗結果表明，產生本底噪聲貢獻的電壓通常較高。γ射線靈敏電壓一般都低于噪聲電壓，且γ射線強度越大，其靈敏電壓越低?？赏ㄟ^降低工作高壓、提高γ射線探測閾值或在樣品腔四周放置重材料，降低γ射線對中子測量造成的干擾影響，核材料中子測量分析，通常處于γ輻射強度相對較高的環(huán)境當中。以上介紹的措施，雖然能夠在一定程度上降低γ射線影響，但效果是有限的。為了更加有效、徹底消除γ射線的影響，提高核材料中子測量的準確度，需要引入(n，γ)甄別技術。

將1.2 μCi137Cs+5 μCi60Co 裸源置于AWCC樣品腔，分別采用總中子計數(S)和二重符合中子計數(D)記錄中子信號隨電壓變化關系。實驗結果如圖3所示，S在1 800 V附近迅速上升，而D始終保持在極低的水平(接近為零)。

圖3 γ靈敏度(T、D)與電壓的關系Fig.3 Relationship between γ sensitivity (T, D) and voltage

去除137Cs源，采用相同方法測量本底噪聲隨電壓變化關系，得到相似的變化關系圖，D也是保持不變。不同之處在于S在1 900 V附近才出現緩慢上升。將上述實驗結果與AWCC坪曲線(252Cf)放在一起進行比較，如圖4所示。

圖4 AWCC坪曲線與γ靈敏度比較Fig.4 Comparison between AWCC plateau curve and γ sensitivity

圖中曲線T、D分別表示測量坪曲線(用252Cf源)時的總中子計數率和符合中子計數率，γ為137Cs源總中子計數率，本底線為測量本底噪聲時的總中子計數率。當工作電壓大于1 800 V時，γ射線引起的總計數率快速上升，這說明S曲線中1 800 V附近計數率的增大是由γ射線引起的。本底曲線顯示，在工作電壓高于1 900 V時本底噪聲的總計數率貢獻才會稍微變得明顯。

上述實驗結果與文獻報道結果基本一致。因此可以判斷，S曲線中1 900 V之后計數率急劇增大的趨勢，是由中子、γ射線和本底噪聲三者共同作用的結果。

根據上述實驗測量結果和分析，為能夠有效地壓制γ射線對中子測量的干擾，可采用合適的工作電壓或采用符合測量方法。

2.10 偶然事件對符合測量的影響

先將1枚252Cf源(編號5065#)固定于探測器測量腔中心位置，進行測量，時間30 s，再將另一枚252Cf源(編號5066#)置于測量腔中心和儀器外面不同位置處，進行測量，結果如表4所示。

表4 偶然事件對符合測量的影響結果Table 4 Impact results of accidental events on coincidence measurement

可以看出，外界中子源在測量腔里面和儀器表面對測量結果影響較大，將中子源置于儀器表面10至50 cm處總中子計數略微增大，對符合中子計數幾乎沒有影響。5066#和5065#同時測量值小于將5066#和5065#的加和值，原因是死時間的影響，詳見第2.6節(jié)。

3 結 論

中子測量技術在核材料衡算中發(fā)揮越來越重要的作用，本實驗對符合中子計數器設計時應考慮的幾個問題做了研究，通過固定中子源與探測器之間的距離，測量聚乙烯板的厚度不同時的探測效率，聚乙烯板的厚度為1.905 cm時，中子探測效率最大；聚乙烯板的散射要高于鉛板，聚乙烯板和鎘板組合作為中子的屏蔽材料效果最好；高壓一般選擇1 680 V；門寬為64 μs較合適；在很高的計數率時，要對死時間進行修正；衰減時間可以用公式進行計算；對探測效率進行了驗證，與出廠值基本吻合；對γ干擾影響進行了分析，為能夠有效地壓制γ射線對中子測量的干擾，可采用合適的工作電壓或采用符合測量方法；外界中子源在測量腔里面和儀器表面對測量結果影響較大，將中子源置于儀器表面10至50 cm處，總中子計數略微增大，對符合中子計數幾乎沒有影響。當然，除了以上要考慮的幾點因素，應用中子符合計數器在測量鈾、钚時，還應考慮中子增殖、(α，n)反應、238U的自發(fā)裂變等，未來還需要進一步研究。