周蓓蓓，郭 江，陳曉鵬，楊 強(qiáng)，朱紅艷，段曼莉，李曉晴，周德華，楊 揚(yáng)

基于UNMIX模型的安徽大礬山廢棄礦區(qū)土壤重金屬源解析

周蓓蓓1，郭 江1，陳曉鵬1，楊 強(qiáng)2，朱紅艷1，段曼莉1，李曉晴1，周德華1，楊 揚(yáng)1

（1. 西安理工大學(xué)西北旱區(qū)生態(tài)水利工程國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，西安 710048；2. 中國(guó)電建西北勘測(cè)設(shè)計(jì)研究院有限公司，西安 710065）

為了摸清安徽廬江廢棄礦區(qū)土壤重金屬含量及其來(lái)源情況，該研究通過(guò)區(qū)域網(wǎng)格布點(diǎn)劃分，以大礬山為中心向周?chē)鷶U(kuò)散，最終確定50個(gè)典型特征點(diǎn)位，分析測(cè)定土壤重金屬元素砷（As）、鎘（Cd）、銅（Cu）、錳（Mn）、鎳（Ni）含量，應(yīng)用UNMIX模型進(jìn)行土壤重金屬源解析，并結(jié)合ArcGIS地統(tǒng)計(jì)模塊中的普通克里金插值法分析土壤重金屬空間分布，進(jìn)一步驗(yàn)證源解析結(jié)果的準(zhǔn)確性。結(jié)果表明：1）研究區(qū)0～10 cm和10～20 cm土壤中As、Cd、Cu、Mn和Ni含量的平均值分別為47.38、2.03、30.89、77.76、4.08 mg/kg和50.62、2.24、30.82、71.39、3.62 mg/kg。除Mn和Ni 外，As、Cd和Cu含量的平均值均高于當(dāng)?shù)乇尘爸担?0～20 cm 土層中As、Cd含量的中位值是土壤污染風(fēng)險(xiǎn)篩選值的1.28、7.17倍。2）研究區(qū)0～10 cm土層重金屬的3大污染源，源1對(duì)Cu的貢獻(xiàn)占主導(dǎo)作用，為銅礦業(yè)活動(dòng)污染源，貢獻(xiàn)率為5.75%；源2對(duì)Mn、Ni貢獻(xiàn)率較高，為燃煤污染源，貢獻(xiàn)率為49.86%；源3對(duì)As、Cd的貢獻(xiàn)高于其他重金屬，為巖石風(fēng)化作用，貢獻(xiàn)率分別為44.39%。3）研究區(qū)10～20 cm土層重金屬2大污染源分別為土壤母質(zhì)和垃圾堆放造成的混合源（源1）、淋濾作用和礦石開(kāi)采及運(yùn)輸所導(dǎo)致的混合源（源2），其貢獻(xiàn)率分別為47.46%、52.54%，其中土壤母質(zhì)和垃圾堆放的混合源主要影響Mn和Ni，淋濾作用和礦石開(kāi)采及運(yùn)輸?shù)幕旌显磳?duì)As、Cd和Cu的貢獻(xiàn)率較高。4）根據(jù)研究區(qū)土地利用類(lèi)型及人類(lèi)活動(dòng)形式，發(fā)現(xiàn)UNMIX受體模型和空間分析相結(jié)合能夠全面地解析土壤重金屬來(lái)源。該研究可為大礬山廢棄礦區(qū)開(kāi)展土壤重金屬污染修復(fù)治理提供理論依據(jù)。

土壤；重金屬；污染；UNMIX模型；源解析

0 引 言

土壤是農(nóng)業(yè)發(fā)展和糧食安全的基礎(chǔ)，也是維持基本生態(tài)系統(tǒng)功能和地球上生命的關(guān)鍵，然而隨著工農(nóng)業(yè)迅速發(fā)展，土壤重金屬污染日趨嚴(yán)重[1]。重金屬進(jìn)入土壤后具有隱蔽性、滯后性、累積性和不可逆轉(zhuǎn)性等特點(diǎn)[2]，不僅直接導(dǎo)致了農(nóng)用耕地土壤退化、農(nóng)產(chǎn)品品質(zhì)及產(chǎn)量下降，甚至通過(guò)食物鏈危害人類(lèi)健康[3-5]。2016年5月31日，中國(guó)國(guó)務(wù)院發(fā)布了《土壤污染防治行動(dòng)計(jì)劃》，旨在確保到2020年90%以上的受污染耕地能夠安全利用，到2030年95%以上的耕地能夠安全利用。而目前，廢棄礦區(qū)土壤重金屬污染安全利用問(wèn)題較為突出，個(gè)別點(diǎn)位超標(biāo)率高達(dá)30%[6]，礦渣隨意堆放產(chǎn)生的廢水、廢氣等導(dǎo)致礦區(qū)及周邊農(nóng)田土壤生態(tài)環(huán)境持續(xù)性遭到破壞[7-9]，農(nóng)田地力明顯下降，對(duì)于農(nóng)業(yè)生產(chǎn)和糧食安全構(gòu)成巨大威脅?！丁笆奈濉蓖寥?、地下水和農(nóng)村生態(tài)環(huán)境保護(hù)規(guī)劃》指出，到2025年，中國(guó)受污染耕地安全利用率達(dá)到93%左右。而受污染耕地的安全利用前提是加強(qiáng)耕地污染源頭控制和成因排查。其中，廢棄礦區(qū)的土壤重金屬污染環(huán)境存在其一定的特殊性，需要明確廢棄礦區(qū)土壤重金屬來(lái)源分布過(guò)程，才能有的放矢地指導(dǎo)廢棄礦區(qū)的農(nóng)業(yè)生態(tài)修復(fù)和污染防治工作的開(kāi)展。因此，選取精準(zhǔn)、有效的廢棄礦區(qū)土壤重金屬污染源解析方法是當(dāng)下土壤重金屬污染防治工作的迫切需求。

污染物源解析可用于確定和量化排放源對(duì)污染物分布水平的貢獻(xiàn)[10]。目前的源解析方法包括擴(kuò)散模型（Diffusion Model）和受體模型（Receptor Model）[11]。擴(kuò)散模型通過(guò)研究區(qū)域污染物的排放清單、分布情況和氣象條件等因素，采用模型算法識(shí)別污染源種類(lèi)。而受體模型法主要是針對(duì)研究區(qū)域樣品中的污染物展開(kāi)定性定量分析，結(jié)合模型算法來(lái)識(shí)別源種類(lèi)[12]。由于受體模型可以直接針對(duì)樣本進(jìn)行分析，在現(xiàn)階段污染源解析研究中應(yīng)用更加廣泛。如今應(yīng)用較多的受體模型有化學(xué)質(zhì)量平衡法[13]（Chemical Mass Balance，CMB）、正定矩陣因子分析法[14]（Positive Matrix Factorization，PMF）、主成分分析法[15]（Principal Component Analysis，PCA）、因子分析法[16]（Factor Analysis，F(xiàn)A）和UNMIX模型[17]等。其中，UNMIX模型的污染物源解析結(jié)果可靠，操作簡(jiǎn)單，在源信息不足、或污染物濃度低于檢出限時(shí)可以進(jìn)行自適應(yīng)補(bǔ)償?shù)葍?yōu)勢(shì)逐漸引起了更多學(xué)者的關(guān)注。胡夢(mèng)珺等[18]通過(guò)UNMIX模型探究了蘭州市主城區(qū)公園表土重金屬來(lái)源，發(fā)現(xiàn)Co來(lái)源于建筑業(yè)污染源，貢獻(xiàn)率為56%；Cu和Pb為交通污染源，貢獻(xiàn)率各為44%和52%；V、Cr、Ni和As為自然源，貢獻(xiàn)率各為62%、60%、56%和56%。Chen等[19]應(yīng)用UNMIX模型對(duì)蘇州大學(xué)校園內(nèi)人口密度較高區(qū)域的土壤重金屬進(jìn)行源解析，得到其可能來(lái)源為母巖風(fēng)化、農(nóng)業(yè)施肥等人類(lèi)活動(dòng)影響、電池等生活垃圾污染，且三者貢獻(xiàn)率分別為65.74%、29.25%、5.01%。劉玲玲等[20]使用UNMIX受體模型分析了北京城市公園土壤重金屬來(lái)源，發(fā)現(xiàn)Cr主要來(lái)自于土壤母質(zhì)和特殊工業(yè)源，貢獻(xiàn)率為21.38%；Cd污染為工農(nóng)業(yè)混合源，貢獻(xiàn)率為35.43%；Cu、Zn和Pb污染主要為交通源，貢獻(xiàn)率為43.19%。

以上研究成果表明，UNMIX模型在土壤污染源解析方面的應(yīng)用優(yōu)勢(shì)顯著，但不可忽視的是，UNMIX模型也存在一定的局限性，其運(yùn)算結(jié)果高度取決于所選擇的物種，因此需要數(shù)據(jù)質(zhì)量較高的，缺失值較少的數(shù)據(jù)[12]。然而，在實(shí)際的野外區(qū)域調(diào)研采樣過(guò)程中，限于復(fù)雜地勢(shì)環(huán)境等因素，定點(diǎn)樣品的采集不一定能全部實(shí)現(xiàn)。若要獲得反映不同地域土壤重金屬污染情況的完整數(shù)據(jù)集，需要借助更多的分析手段與UNMIX模型聯(lián)合應(yīng)用。因此，本研究提出在UNMIX模型解析土壤重金屬污染源研究的基礎(chǔ)上，引入地統(tǒng)計(jì)學(xué)法和ArcGIS空間分析方法，來(lái)填補(bǔ)UNMIX模型所需數(shù)據(jù)高度完整的不足，進(jìn)行使得土壤重金屬污染源解析結(jié)果更加可靠。本研究選取安徽大礬山廢棄礦區(qū)不同層位土壤作為研究對(duì)象，采用普通克里金插值方法分析了5種土壤重金屬元素的空間分布特征，結(jié)合UNMIX模型進(jìn)行重金屬源解析，地統(tǒng)計(jì)學(xué)方法在空間關(guān)系上進(jìn)一步驗(yàn)證及補(bǔ)充了UNMIX模型的污染源解析結(jié)果，使解析結(jié)果更加可靠。通過(guò)以上研究?jī)?nèi)容的開(kāi)展，以期為大礬山廢棄礦區(qū)開(kāi)展污染土壤的凈化處理和建立生態(tài)恢復(fù)技術(shù)體系提供理論參考依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況

礬山鎮(zhèn)隸屬于安徽省合肥市廬江縣，地理坐標(biāo)為117°24′41?～117°24′75?E、31°5′48?～31°5′85?N，屬于亞熱帶季風(fēng)氣候，四季分明，寒暑明顯，年平均氣溫約為16.5 ℃，年平均降水量約為1 000 mm；境內(nèi)有較大水系為瓦洋河、失曹河和黃屯河，土壤pH值為3.5～4.7，土壤類(lèi)型以黃棕壤和黃褐土為主，顆粒組成以粉砂質(zhì)壤土為主。自唐中宗時(shí)期，開(kāi)始采礦煎煉礬，到了北宋時(shí)期，已成為全國(guó)五大白礬（即明礬）產(chǎn)區(qū)之一，到了清朝更是成為中國(guó)出礬之首[21]，廬江縣除明礬石儲(chǔ)量居于全國(guó)前列之外，所賦存的黃鐵礦、銅、石膏、高嶺土等儲(chǔ)量也比較可觀。1991年因特大洪水導(dǎo)致大礬山主運(yùn)輸通道垮塌，據(jù)調(diào)研發(fā)現(xiàn)東、西山+85米中段2 000余米巷道巖石穩(wěn)定性差，常發(fā)生冒頂、片幫、底鼓以及支架折斷沉陷現(xiàn)象[22]。礦區(qū)內(nèi)廢棄礦渣遍布，隨著降雨淋溶、空氣以及微生物作用產(chǎn)生大量酸性廢水，使地表水、潛水及礦區(qū)周邊土壤環(huán)境遭受不同程度的污染[23]。

1.2 樣品采集與分析

根據(jù)研究區(qū)地形、地貌以及土地利用現(xiàn)狀等情況，并充分考慮道路的可達(dá)性和采樣點(diǎn)布置均勻性，結(jié)合遙感影像圖和手持GPS（Garmin，eTrex221 x，America）進(jìn)行區(qū)域網(wǎng)格劃分選點(diǎn)（見(jiàn)圖1）。2020年8月采集土壤0～10 cm土層和10～20 cm土層共100個(gè)土壤樣品，在采樣前先將剖面清理，然后自上而下逐層進(jìn)行，均勻混合后，用四分法保留1 kg左右裝入采樣袋，同時(shí)記錄采樣點(diǎn)編號(hào)和坐標(biāo)。

將采集的土壤樣品剔除植物根莖和石塊碎屑等雜物，置于室內(nèi)通風(fēng)處自然陰干，經(jīng)研磨過(guò)1 mm篩后將樣品裝入自封袋中待測(cè)。稱(chēng)取0.2 g土樣檢驗(yàn)重金屬含量，每份土壤樣品中加入HNO3-HF-HCL-HCL4O（體積比5∶4∶3∶2）后，在微波消解裝置（Bergh of MWS-3，Germany）中進(jìn)行消解，采用電感耦合等離子質(zhì)譜儀（Agilent Technologies，ICP-MS，America）對(duì)Cd、Cu、Mn、Ni的含量進(jìn)行測(cè)定，As的含量采用原子熒光光譜法（T2IMUS-Ⅱ型）測(cè)定，土壤pH值采用玻璃電極法（PHS-3C型酸度計(jì)）進(jìn)行測(cè)定。測(cè)定結(jié)果采用國(guó)家土壤樣品標(biāo)準(zhǔn)（GBW07401）進(jìn)行檢驗(yàn)，土壤樣品測(cè)定的回收率介于90%～110%范圍內(nèi)，相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差控制在5%范圍內(nèi)，測(cè)試結(jié)果符合規(guī)范要求。

1.3 UNMIX模型

UNMIX模型是一種基于主成分分析的較新型多元受體模型，旨在解決一般的混合問(wèn)題。該模型采用奇異值分解（Singular Value Decomposition，SVD）方法對(duì)數(shù)據(jù)空間進(jìn)行降維，從而判斷源數(shù)量、源組成及源對(duì)各樣本的貢獻(xiàn)率[24]。運(yùn)算原理建立在不同污染源含量視為各個(gè)源組分的線(xiàn)性組合；假定源中各個(gè)組分對(duì)受體點(diǎn)貢獻(xiàn)為正值；樣品中有些源的貢獻(xiàn)很少或者沒(méi)有[25]。

式中C為第個(gè)樣品（=1,…,）的第個(gè)物種（=1,…,）的含量；F為第個(gè)物種在源(=1,…,)中的質(zhì)量分?jǐn)?shù)，代表源的組成；S代表源在第個(gè)樣品中的總量，代表源的貢獻(xiàn)率；為各個(gè)源組成的標(biāo)準(zhǔn)偏差。

式中X(=1,…,)為標(biāo)準(zhǔn)化值；X為樣品實(shí)測(cè)含量值；MinX為最小含量值；MaxX為最大含量值。

1.4 數(shù)據(jù)處理

為分析土壤中5種重金屬含量變化及來(lái)源，用SPSS 26.0進(jìn)行描述性統(tǒng)計(jì)分析、單樣本-檢驗(yàn)法進(jìn)行正態(tài)分布檢驗(yàn)和Pearson相關(guān)分析，土壤重金屬源解析采用UNMIX6.0完成，結(jié)合實(shí)際調(diào)查情況，利用ArcGIS 10.6普通克里金插值法繪制各元素空間分布圖，進(jìn)一步驗(yàn)證源解析結(jié)果。

2 結(jié)果與討論

2.1 土壤重金屬含量的描述性統(tǒng)計(jì)分析

表1顯示，采用-非參數(shù)法檢驗(yàn)對(duì)原始數(shù)據(jù)進(jìn)行正態(tài)分布檢驗(yàn)，發(fā)現(xiàn)原始數(shù)據(jù)均不符合正態(tài)分布，為了減少非正態(tài)分布引起的統(tǒng)計(jì)分析誤差，按照6%截尾剔除異常值后，0～10 cm和10～20 cm土層中As、Cd的含量、0～10 cm土層中Cu的含量均符合正態(tài)分布，對(duì)非正態(tài)分布數(shù)據(jù)進(jìn)行對(duì)數(shù)轉(zhuǎn)換后，0～10 cm和10～20 cm土層中Mn、Ni的含量、10～20 cm土層中Cu的含量均符合對(duì)數(shù)正態(tài)分布。研究區(qū)0～10 cm和10～20 cm土壤中的pH平均值分別為4.12、4.09，參照DZ/T0295—2016《土地質(zhì)量地球化學(xué)評(píng)價(jià)規(guī)范》[28]中土壤酸堿度（pH）分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)，pH<5屬于強(qiáng)酸性，因此研究區(qū)屬于強(qiáng)酸性土壤。

表1 土壤重金屬含量描述性統(tǒng)計(jì)分析

由表1可看出，0～10 cm土層中As、Cd平均含量分別是土壤污染風(fēng)險(xiǎn)篩選值的1.18、6.77倍，10～20 cm 土層中As、Cd含量的中位值是土壤污染風(fēng)險(xiǎn)篩選值的1.28、7.17倍；As、Cd平均含量表現(xiàn)為隨土層深度增加分別增加了3.24、0.21 mg/kg，Cu、Mn和Ni平均含量表現(xiàn)為隨土層深度增加分別減少了0.07、6.37、0.46 mg/kg。與安徽省土壤背景值[29]比較可知（表 1），0～10 cm和10～20 cm土壤中As、Cd和Cu含量的平均值高于背景值，即表現(xiàn)為高背景特征；Mn、Ni的含量平均值低于背景值，即表現(xiàn)為低背景特征。該地區(qū)在進(jìn)行生態(tài)修復(fù)建設(shè)改造中，涉及到部分區(qū)域仍用于當(dāng)?shù)剞r(nóng)業(yè)生產(chǎn)作業(yè)，為適用于該區(qū)域土壤重金屬污染風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估，遂采用GB15618—2018《土壤環(huán)境質(zhì)量農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)管控標(biāo)準(zhǔn)（試行）》[30]中的土壤污染風(fēng)險(xiǎn)篩選值。因此，As、Cd可能會(huì)對(duì)農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量安全、農(nóng)作物生長(zhǎng)或土壤生態(tài)環(huán)境造成影響。

由表1可以看出，0～10 cm和10～20 cm土壤重金屬元素含量的變異系數(shù)范圍分別為0.31～1.00、0.33～1.04之間，5種元素含量的總體平均變異程度由大到小排列順序?yàn)椋篘i>Mn>Cu>Cd>As，土壤中Mn、Ni元素的變異系數(shù)遠(yuǎn)大于As、Cd、Cu元素的變異系數(shù)，屬于強(qiáng)變異性質(zhì)，說(shuō)明土壤中Mn、Ni含量的離散程度較高，受外源界干擾比較大，即不同程度的人為活動(dòng)影響；土壤中As、Cd、Cu元素屬于中等程度變異，變異系數(shù)較小，說(shuō)明受外源干擾相對(duì)較小，As、Cd、Cu元素含量空間分布相對(duì)均勻。

2.2 土壤重金屬相關(guān)性分析

由Pearson相關(guān)分析不同層位5種重金屬含量間的相關(guān)性，見(jiàn)表2可知，土壤中As與Cd、Mn與Ni相關(guān)系數(shù)接近或大于0.5，說(shuō)明具有極顯著的正相關(guān)關(guān)系（<0.01），As與Cd、Ni與Mn可能有相似來(lái)源。土壤中As與Mn、Cd與Mn呈極顯著的負(fù)相關(guān)（<0.01），說(shuō)明土壤As和Cd含量變化與Mn之間相關(guān)性較小，即可能來(lái)源不同。為了更加準(zhǔn)確的得到重金屬來(lái)源，需要作進(jìn)一步的驗(yàn)證分析。

表2 土壤重金屬含量的相關(guān)性分析

注：** 表示在 0.01 水平（雙側(cè)）上極顯著相關(guān)；* 表示在 0.05 水平（雙側(cè)）上顯著相關(guān)。

Note: ** means very significant correlation at the 0.01 level (bilateral); * means significant correlation at the 0.05 level (bilateral).

2.3 UNMIX模型源解析

基于UNMIX6.0軟件得出不同層位50個(gè)采樣點(diǎn)5種重金屬元素在可解析的多個(gè)源中含量分配情況，UNMIX模型結(jié)果中0～10 cm土層擬合系數(shù)2為0.97、10～20 cm土層擬合系數(shù)2為0.83，分別代表97%和83%的物種方差可由該模型解釋?zhuān)笥谙到y(tǒng)要求的最小值（2不能低于0.8）；0～10 cm土層最小信噪比（Sig/Noise）為2.03、10～20 cm土層最小信噪比（Sig/Noise）為3.52，均大于系統(tǒng)要求的最低值（最小信噪比大于2）。由此可知，0～10 cm土層中3個(gè)源和10～20 cm土層中2個(gè)源得出的解析結(jié)果是可信的。

2.3.1 0～10 cm土層源分析

由圖2可知，源1對(duì)于Cu的貢獻(xiàn)率高達(dá)74%，明顯高于其他兩個(gè)源，說(shuō)明源1對(duì)Cu元素含量貢獻(xiàn)占主導(dǎo)作用。研究區(qū)屬于強(qiáng)酸性土壤，土壤酸化后會(huì)加劇鐵錳氧化物活化，產(chǎn)生新的吸附表面，增加了非專(zhuān)性吸附量，使土壤對(duì)于外源銅的吸附量增加。由圖1可知，研究區(qū)周?chē)植驾^多銅礦，礦山開(kāi)采、冶煉、加工排放的廢氣，通過(guò)大氣沉降使Cu富集在土壤表面。從圖3可以看出，源1對(duì)研究區(qū)北部區(qū)域貢獻(xiàn)值較高，該區(qū)域附近地勢(shì)較低。在酸性土壤中Cu的吸附能力減弱，導(dǎo)致土壤中的Cu易被解析出來(lái)，銅在地表徑流作用下發(fā)生不同程度遷移，致使地勢(shì)較低區(qū)域Cu含量明顯增加。因此，源1可認(rèn)為是銅礦業(yè)活動(dòng)所導(dǎo)致的污染源。

源2對(duì)Mn、Ni的貢獻(xiàn)率最高，分別達(dá)到84%和90%，表明源2對(duì)Mn和Ni有重要貢獻(xiàn)。根據(jù)相關(guān)性結(jié)果可知，0～10 cm土層中Mn和Ni相關(guān)系數(shù)達(dá)0.82，說(shuō)明Mn和Ni極可能來(lái)源相同。王菊等[31]研究表明土壤中Ni含量很低，大氣中Ni主要來(lái)源于化石燃料的燃燒和居民燃煤。曲直等[32]研究長(zhǎng)春市環(huán)境空氣中PM2.5污染源，發(fā)現(xiàn)Mn主要來(lái)源于燃煤塵。由圖3可知，源2貢獻(xiàn)高值區(qū)主要分布在研究區(qū)北部和西部區(qū)域，目前北部區(qū)域有黃蜀葵加工廠，小黃花初加工中必須保證烘干溫度在90 ℃到105 ℃之間，否則不能進(jìn)一步使用，該加工廠通過(guò)持續(xù)燃煤控制溫度。西部區(qū)域?yàn)榫用窬幼〉?，居民燃煤及焚燒垃圾產(chǎn)生的粉塵自身轉(zhuǎn)化能力較弱并且不能被微生物分解，致使這些重金屬長(zhǎng)期滯留在土壤中。因此，源2可認(rèn)為燃煤引起的污染源。

源3對(duì)As、Cd的貢獻(xiàn)率明顯高于其他元素，分別為92%和95%，0-10 cm土層中As、Cd的平均值分別是當(dāng)?shù)赝寥辣尘爸档?.26和20.9倍，說(shuō)明As、Cd在土壤中污染程度嚴(yán)重。由圖3可知，源3高值樣點(diǎn)主要分布在研究區(qū)東部和南部，東部區(qū)域有大面積裸露的巖石和開(kāi)采后遺留的礦坑，南部區(qū)域遍地礦渣和巨大的塌陷區(qū)。As、Cd在洪積物和沖積物的成土母質(zhì)下含量較高，研究區(qū)常年高溫多雨，裸露的礦石經(jīng)過(guò)長(zhǎng)期的剝蝕和風(fēng)化淋濾，重金屬容易隨地表徑流發(fā)生遷移。因此，源3可認(rèn)為巖石風(fēng)化造成的自然污染源。

綜上所述，利用UNMIX方法解析出0～10 cm土層中3個(gè)源：源1代表銅礦業(yè)活動(dòng)所導(dǎo)致的污染源，源貢獻(xiàn)率為5.75%；源2代表燃煤引起的污染源，源貢獻(xiàn)率為49.86%；源3代表巖石風(fēng)化造成的自然污染源，源貢獻(xiàn)率為44.39%。由源貢獻(xiàn)分配可知，人類(lèi)活動(dòng)對(duì)該區(qū)域土壤重金屬污染源貢獻(xiàn)大于自然源。因此，控制或限制企業(yè)及居民區(qū)污染物排放量，才是今后大礬山礦區(qū)污染治理的重點(diǎn)。

2.3.2 10～20 cm土層源分析

結(jié)合圖4可知，源1對(duì)Mn、Ni的貢獻(xiàn)率分別為81%和90%，根據(jù)表1可知，Mn、Ni的平均含量雖低于安徽省土壤背景值，處于無(wú)污染范圍，其變異系數(shù)較高，說(shuō)明Mn和Ni在局域上也受到人類(lèi)活動(dòng)干擾。研究區(qū)主要的礦物為明礬石、石英、高嶺石和黃鐵礦等，這些礦石中鐵的含量較高，Mn是親鐵元素，說(shuō)明主要來(lái)自于土壤母質(zhì)[33]。由圖5可知，源1貢獻(xiàn)高值區(qū)主要分布在北部和西部區(qū)域，北部區(qū)域位于鄉(xiāng)村道路附近，西部為居民住宅區(qū)，這兩個(gè)區(qū)域?yàn)槿祟?lèi)活動(dòng)比較頻繁區(qū)域，隨意丟棄含鎳電池和堆放生活垃圾導(dǎo)致土壤中Mn和Ni的含量增加[34]。因此，源1可認(rèn)為土壤母質(zhì)和垃圾堆放造成的混合源。

源2對(duì)5種重金屬都有一定貢獻(xiàn)，其中對(duì)As，Cd和Cu的貢獻(xiàn)率分別高達(dá)96%、92%和73%。由表1可知，在10～20 cm土層中As、Cd平均含量高于0～10 cm土層，Cu的含量變化不大，說(shuō)明As、Cd元素隨著深度增加會(huì)發(fā)生一定富集。蔣成愛(ài)等[35]指出土壤中As最初的主要來(lái)源是成土母質(zhì)，土壤在長(zhǎng)期發(fā)展中成土母質(zhì)會(huì)出現(xiàn)富集現(xiàn)象，且含量不會(huì)超過(guò)15 mg/kg，而研究區(qū)50個(gè)采樣點(diǎn)中As含量嚴(yán)重超標(biāo)，說(shuō)明受外界因素影響較大。Cd是一種極具生物毒性的物質(zhì)，還是一種容易積累的元素。礦產(chǎn)資源開(kāi)采過(guò)程中汽車(chē)輪胎磨損及重型機(jī)械設(shè)備排放的尾氣，通過(guò)大氣沉降和空氣粉塵吸附，致使Cd含量在土壤中累積。結(jié)合圖5所示，幾乎所有采樣點(diǎn)對(duì)源2貢獻(xiàn)較高，土壤pH為3.5～4.7，研究表明[36]淋濾液酸性越強(qiáng)，有利于重金屬離子溶出，并發(fā)生橫向及縱向擴(kuò)散。東北區(qū)域分布有明礬石冶煉廠，王洪濤等[37]認(rèn)為工業(yè)活動(dòng)產(chǎn)生的廢氣和廢渣是Cd和Cu的主要來(lái)源。因此，源2可認(rèn)為是淋濾作用和礦石開(kāi)采及運(yùn)輸所導(dǎo)致的混合源。

綜上所述，利用UNMIX方法解析出10～20 cm土層中2個(gè)源：源1代表土壤母質(zhì)和垃圾堆放造成的混合源，源貢獻(xiàn)率為47.46%；源2代表淋濾作用和礦石開(kāi)采及運(yùn)輸所導(dǎo)致的混合源，源貢獻(xiàn)率為52.54%。由源貢獻(xiàn)分配可知，礦產(chǎn)資源開(kāi)采過(guò)程中不當(dāng)?shù)姆雷o(hù)及廢棄物的隨意堆放，導(dǎo)致礦渣等廢棄物中富含的重金屬向周?chē)鷶U(kuò)散遷移，嚴(yán)重破壞了礦區(qū)及周邊農(nóng)田生態(tài)環(huán)境。

2.4 土壤重金屬含量分布

為了驗(yàn)證模型解析結(jié)果的準(zhǔn)確性，采用普通克里金插值方法生成不同層位5種重金屬含量空間分布情況，進(jìn)一步根據(jù)實(shí)際調(diào)查情況對(duì)模型解析結(jié)果進(jìn)行補(bǔ)充。

由圖6可見(jiàn)，0～10 cm土層中Cu含量分布范圍廣，高值區(qū)域范圍較小，研究區(qū)主要分布在銅礦企業(yè)密集區(qū)的西北部，少量集中在北部，研究區(qū)季風(fēng)氣候，西北風(fēng)和北風(fēng)交替盛行使西北和北部方向土壤容易受到大氣沉降污染，進(jìn)一步說(shuō)明UNMIX解析的Cu主要來(lái)于銅礦業(yè)活動(dòng)污染源。0～10 cm土層中Mn、Ni含量高值區(qū)主要集中在研究區(qū)的北部和西部區(qū)域，北部區(qū)域分布著黃蜀葵加工廠，居民區(qū)位于西部，加工廠通過(guò)大量燃煤烘干小黃花，居民常年采用木材和燃煤取暖及煮飯，燃煤產(chǎn)生的粉塵中含有高濃度的Mn和Ni，可以推斷0～10 cm土層中Mn和Ni來(lái)源于燃煤引起的污染源。0～10 cm土層中As含量在研究區(qū)的東北和南部區(qū)域較高，0～10 cm土層中Cd最大含量主要集中在研究區(qū)南部，南部為山頂中心，遍地是廢棄礦渣，東北部為巖石裸露區(qū)域，在長(zhǎng)期風(fēng)吹日曬雨淋和高溫高壓的作用之下加速了巖石風(fēng)化，將堅(jiān)硬的巖石變成松散的碎屑富集在土壤中，致使As、Cd的含量增加，進(jìn)一步驗(yàn)證了模型給出的0～10 cm土層中As和Cd污染來(lái)源于巖石風(fēng)化作用。

10～20 cm土層中Mn和Ni含量高值區(qū)分布極其相似，均未超過(guò)安徽省背景值。結(jié)合表1可知，其變異系數(shù)較高，高含量集中在道路兩旁和居民區(qū)附近，長(zhǎng)期堆放生活垃圾引起重金屬M(fèi)n、Ni增加，Xu等[38]對(duì)嘉興土壤重金屬源解析研究表明土壤母質(zhì)在一定程度上影響Ni的含量。進(jìn)一步說(shuō)明源1來(lái)源于土壤母質(zhì)和垃圾堆放造成的混合源。10～20 cm土層中As和Cd含量高值區(qū)分布在南部和西部區(qū)域，這兩個(gè)區(qū)域內(nèi)礦渣遍地。根據(jù)表1可知，10～20 cm土層中As和Cd的平均含量比0～10 cm土層中的平均含量分別增加3.24、0.21 mg/kg。這些重金屬污染物在土壤中不能被微生物分解，可能通過(guò)礦渣孔隙下滲到底部土壤并長(zhǎng)期在土壤中累積。10～20 cm土層中Cu含量明顯低于比0～10 cm土層含量，湯波等[39]研究表明Cu在土層中含量變化隨著土層深度增加而逐漸減少，可能是0～10 cm土層中Cu的下滲能力較弱或者發(fā)生一定向上遷移。由此可見(jiàn)，UNMIX解析的10～20 cm土層中源2主要來(lái)源于淋濾作用和礦石開(kāi)采及運(yùn)輸所導(dǎo)致的混合源。

土壤重金屬污染是工業(yè)化、城市化等綜合因素所致的社會(huì)問(wèn)題，防治土壤污染，保障農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量安全、人居環(huán)境安全和生態(tài)環(huán)境安全，是中國(guó)鄉(xiāng)村振興戰(zhàn)略和生態(tài)文明建設(shè)的重大需求。從0～10 cm土層中可以發(fā)現(xiàn)人類(lèi)活動(dòng)污染源的貢獻(xiàn)率占55.61%，與土壤污染風(fēng)險(xiǎn)篩選值相比，Cu含量點(diǎn)位超標(biāo)率為14%，Mn、Ni含量均未超標(biāo)，為了防止Cu、Mn和Ni含量增加，需要從源頭上減少或避免污染物的產(chǎn)生和排放等人類(lèi)活動(dòng)影響。研究區(qū)As和Cd污染情況最為嚴(yán)重，點(diǎn)位超標(biāo)率為100%，基于礦山生態(tài)環(huán)境保護(hù)角度出發(fā)，植物修復(fù)成本低，對(duì)土壤結(jié)構(gòu)損害較小，可以改善景觀，從而減少污染對(duì)于人類(lèi)健康威脅。因此，尋找富集As、Cd元素效果較好的植物是今后研究重點(diǎn)，同時(shí)也應(yīng)對(duì)廢棄礦區(qū)產(chǎn)生的酸性廢水進(jìn)行定期的監(jiān)測(cè)，以有效減少對(duì)周邊環(huán)境水質(zhì)、土壤的影響。

3 結(jié) 論

該研究應(yīng)用UNMIX受體模型進(jìn)行重金屬源解析研究的基礎(chǔ)上，并結(jié)合ArcGIS地統(tǒng)計(jì)分析模塊中的普通克里金插值法分析5種重金屬空間分布特征，在空間關(guān)系上進(jìn)一步驗(yàn)證及補(bǔ)充源解析結(jié)果，使解析結(jié)果更加準(zhǔn)確且符合實(shí)際，從而得出的結(jié)論如下：

1）安徽省廬江縣廢棄礦區(qū)土壤重金屬元素As、Cd、Cu含量表現(xiàn)為高背景特征，Mn、Ni含量表現(xiàn)為低背景特征。土壤中As、Cd、Cu屬于中等程度變異，Mn、Ni屬于強(qiáng)變異，As、Cd和Cu含量的平均值均高于當(dāng)?shù)乇尘爸担?～10 cm土層中As、Cd平均含量分別是土壤污染風(fēng)險(xiǎn)篩選值的1.18、6.77倍，Cu、Mn和Ni平均含量表現(xiàn)為隨土層深度增加分別減少了0.07、6.37、0.46 mg/kg，As、Cd平均含量表現(xiàn)為隨土層深度增加分別增加了3.24、0.21 mg/kg，說(shuō)明As、Cd污染嚴(yán)重且發(fā)生不同程度富集。

2）利用UNMIX方法解析出研究區(qū)5種重金屬源：0～10 cm土層重金屬的3個(gè)來(lái)源分別為銅礦業(yè)活動(dòng)源（源1）、燃煤源（源2）和巖石風(fēng)化源（源3），其貢獻(xiàn)率分別為5.75%、49.86%、44.39%；10～20 cm土層重金屬2個(gè)來(lái)源分別為土壤母質(zhì)和垃圾堆放造成的混合源（源1）、淋濾作用和礦石開(kāi)采及運(yùn)輸所導(dǎo)致的混合源（源2），其貢獻(xiàn)率分別為47.46%、52.54%。

3）通過(guò)普通克里金插值模擬的As、Cd、Cu、Mn和Ni含量分布驗(yàn)證了UNMIX模型解析結(jié)果，并結(jié)合土地利用類(lèi)型及人類(lèi)活動(dòng)形式，發(fā)現(xiàn)UNMIX模型和ArcGIS空間分析相結(jié)合能夠全面地解析土壤重金屬來(lái)源。

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Source apportionment of soil heavy metals in abandoned mining areas in Dafan Mountain of Anhui Province based on the UNMIX model

Zhou Beibei1, Guo Jiang1, Chen Xiaopeng1, Yang Qiang2, Zhu Hongyan1, Duan Manli1, Li Xiaoqing1,Zhou Dehua1, Yang Yang1

(1.-,’,’710048,; 2.,’710065,)

This study aims to find out the content and source of heavy metals in the soil of the abandoned alum mining area in Lujiang County of Anhui Province, in China. A smart grid distribution was used to divide the research area into the 50 typical feature points with the center of Dafan Mountain. Five typical heavy metal elements (As, Cd, Cu, Mn, and Ni) were determined in the local soil. An UNMIX model was selected to apportion the potential sources and their contributions to soil heavy metals. A Kriging interpolation in the ArcGIS geo-statistical module was also utilized to determine the spatial distribution of soil heavy metals, further verifying the accuracy of the source analysis. The results showed that: 1) The average contents of As, Cd, Cu, Mn, and Ni were 47.38, 2.03, 30.89, 77.76, and 4.08 mg/kg in the 0-10 cm soil layer, and 50.62, 2.24, 30.82, 71.39, and 3.62 mg/kg in the 10-20 cm soil layer. The average contents of As, Cd, and Cu were all higher than the local background values. Specifically, the median contents of As and Cd were 1.28 and 7.17 times the risk screening value of soil pollution. 2) There were three major pollution sources of heavy metals in the 0-10 cm soil layer in the study area. Source 1 played a dominant role in Cu, indicating a traffic source with a contribution rate of 5.75%. There were higher contributions of Mn and Ni in Source 2, indicating the coal-burning source with a contribution rate of 49.86%. The contribution of Source 3 to As and Cd was higher than other metals. Source 3 was presented the weathering of rocks effects with a contribution rate of 44.39%. 3) There were two sources of heavy metals in the 10-20 cm soil, including the mixed sources of soil parent material and garbage (Source 1), as well as leaching, ore mining, and transportation (Source 2), where the contribution rates were 47.46% and 52.54%, respectively. 4) According to the land use types and human activities in the study area, the combination of receptor model and spatial analysis was used to comprehensively analyze the sources of heavy metals in the soil.

soils; heavy metals; pollution; UNMIX model; source apportionment

2021-07-24

2021-12-05

國(guó)家自然基金項(xiàng)目（41977007；41830754；41807131）；清潔能源與生態(tài)水利工程關(guān)鍵技術(shù)研究（QJNY-2019-01）；西北旱區(qū)生態(tài)水利工程國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室青年創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)支持計(jì)劃（2019KJCXTD-4）

周蓓蓓，博士，教授，主要研究方向?yàn)檗r(nóng)業(yè)水土與生態(tài)環(huán)境。Email：happyanle222@aliyun.com

10.11975/j.issn.1002-6819.2021.24.027

X53

A

1002-6819(2021)-24-0240-09

周蓓蓓，郭江，陳曉鵬，等. 基于UNMIX模型的安徽大礬山廢棄礦區(qū)土壤重金屬源解析[J]. 農(nóng)業(yè)工程學(xué)報(bào)，2021，37(24)：240-248. doi：10.11975/j.issn.1002-6819.2021.24.027 http://www.tcsae.org

Zhou Beibei, Guo Jiang, Chen Xiaopeng, et al. Source apportionment of soil heavy metals in abandoned mining areas in Dafan Mountain of Anhui Province based on the UNMIX model[J]. Transactions of the Chinese Society of Agricultural Engineering (Transactions of the CSAE), 2021, 37(24): 240-248. (in Chinese with English abstract) doi：10.11975/j.issn.1002-6819.2021.24.027 http://www.tcsae.org