唐生達，蘭長林?，聶陽波，洪 博，阮錫超，李小軍

(1.蘭州大學(xué)核科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，蘭州730000；2.中國原子能科學(xué)研究院核數(shù)據(jù)重點實驗室，北京102413)

γ能譜分析廣泛應(yīng)用于地質(zhì)勘探、國防安全、環(huán)境監(jiān)測和航空航天等領(lǐng)域[1-4]，準(zhǔn)確得到探測器對γ射線的響應(yīng)是γ能譜研究的核心問題。目前，研究γ射線響應(yīng)函數(shù)的方法主要有：1)利用標(biāo)準(zhǔn)單能γ源進行實驗；2)利用蒙特卡羅方法模擬；3)在某些已知單能核素響應(yīng)曲線的基礎(chǔ)上插值[5-7]。其中，實驗方法難以找到各種標(biāo)準(zhǔn)單能源，實驗成本較高，在某些核素的基礎(chǔ)上做插值時，結(jié)果精度又會受到插值方式的影響，所以蒙特卡羅方法成為研究響應(yīng)函數(shù)的重要方法。

蒙特卡羅方法模擬計算響應(yīng)函數(shù)時可利用MCNP自帶的GEB卡設(shè)定探測器的能量分辨率[8-11]。這種方式十分便捷，但只有一種函數(shù)關(guān)系描述能量分辨率隨能量的變化，無法根據(jù)實際情形對函數(shù)進行調(diào)整。當(dāng)能量分辨率發(fā)生變化時，需重新構(gòu)造響應(yīng)矩陣。因此，采用一種不需要重復(fù)模擬，能根據(jù)實際情況定義擬合函數(shù)并展寬響應(yīng)函數(shù)的方法對γ能譜數(shù)據(jù)分析處理具有重要意義。本文利用MCNP自帶展寬算法，編寫解析法高斯展寬MATLAB計算程序，批處理展寬響應(yīng)函數(shù)，得到了幾種不同分辨率下的響應(yīng)矩陣，對模擬混合能譜進行解譜研究；在此基礎(chǔ)上，采用新的函數(shù)關(guān)系擬合實驗數(shù)據(jù)，得到符合實驗條件下的響應(yīng)矩陣，并對實驗譜進行了解譜驗證。

1CLYC閃爍體探測器

1.1CLYC探測器測量原理

CLYC是一種能夠同時測量并甄別n/γ射線的新型閃爍體探測器晶體。中子入射該晶體主要發(fā)生n(6Li,4He)T，n(7Li,4He)T，n(35Cl,p)35S，n(7Li,2n)6Li 4種核反應(yīng)；γ射線入射該晶體發(fā)生光電效應(yīng)、康普頓效應(yīng)及電子對效應(yīng)而損失能量，引起STE(self-trapped exciton)發(fā)光及CVL(core-to-valence luminescence)發(fā)光。中子與CLYC作用不會產(chǎn)生CVL發(fā)光，是實現(xiàn)n/γ甄別的有效依據(jù)。CLYC探測器的光產(chǎn)額高，在γ射線激發(fā)下能達到2×104MeV-1，是一種性能良好的n/γ雙重測量的閃爍體探測器[12-14]。

本文所采用的CLYC閃爍體探測器由中國原子能科學(xué)研究院核數(shù)據(jù)重點實驗室提供，探測器直徑為1.5 inch(1 inch=2.54 cm)，高為1.5 inch，0.662 MeV處能量分辨率為7.72%，數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)為CAEN公司的DT5751。

圖1為MCNP計算模型。晶體中6Li的豐度為95%；7Li的豐度為5%，密度為3.31 g·cm-3；晶體是直徑為1.5 inch，高為1.5 inch的圓柱體；晶體外圍有MgO反射層；外殼材質(zhì)為Al；源距為2 cm；源半徑為1 cm。模擬過程采用γ射線平行入射的方式以減小模擬計算時帶來的相對偏差。

圖1 MCNP計算模型示意圖Fig.1 Schematic dragram of MCNP calculation model

1.2CLYC能量線性和半高寬

實驗測量了0.034 4～2.644 MeV能區(qū)標(biāo)準(zhǔn)γ源的相關(guān)信息，如表1所列。

表1 標(biāo)準(zhǔn)γ射線源相關(guān)參數(shù)Tab.1 Related parameters of standard gamma-ray source

利用表1中γ射線的能量道址關(guān)系對探測器的能量線性進行了標(biāo)定，擬合度R2為0.999 98,在能區(qū)范圍內(nèi)的線性良好，為方便表示能量與半高寬的關(guān)系，對半高寬平方后進行擬合，如圖2所示。

(a)E vs. channel

2研究方法

2.1a、b、c參數(shù)計算

探測器對不同能量入射γ射線的分辨本領(lǐng)用能量分辨率來衡量，定義為某一特征峰位的半高寬σFWHM與對應(yīng)的能量之比。對于閃爍體探測器，引起響應(yīng)函數(shù)展寬的原因主要包括探測器中光子數(shù)的統(tǒng)計漲落、光電倍增管放大倍數(shù)的漲落和光電轉(zhuǎn)換效率帶來的漲落。通常采用含參數(shù)的函數(shù)關(guān)系來描述半高寬隨能量的變化關(guān)系。

在MCNP程序中自帶半高寬與能量的函數(shù)關(guān)系為

(1)

其中，a、b、c可利用MATLAB進行求解，也可利用ORIGIN等科學(xué)工具進行擬合得到。根據(jù)物理意義，a、b、c都不應(yīng)小于0。由于晶體和實驗條件的差異，單一的函數(shù)關(guān)系不一定能準(zhǔn)確擬合得到對應(yīng)的參數(shù)。本文利用式(1)對實驗數(shù)據(jù)進行擬合，在擬合無法收斂的情形下利用式(2)擬合得到符合實際情形的參數(shù)，a、b、c分別為0.001 7，0.002 4，0.000 65。

(2)

2.2解析法高斯展寬

若能量E(i)點處模擬得到的對應(yīng)概率為P(i)，則高斯展寬的過程可表示為

(3)

將所有能量點對能譜的影響求和得到展寬后的能譜EG(j)。

(4)

本文針對多個單能γ射線未展寬能譜，編寫批處理程序?qū)崿F(xiàn)了逐個能譜展寬并依次存儲，得到響應(yīng)矩陣。計算流程如圖3所示。

圖3 解析法高斯展寬響應(yīng)函數(shù)的流程圖Fig.3 Flow chart of analytic Gaussian broadening response function

2.3加權(quán)最小二乘法解譜

響應(yīng)函數(shù)是描述不同入射光子能量E與對應(yīng)脈沖高度h關(guān)系的函數(shù)。代表著能量為E的光子落入不同能道對應(yīng)的概率。當(dāng)能量為E的光子流Jγ入射到CLYC探測器中，發(fā)生相互作用，沉積能量，發(fā)出熒光，同時引起脈沖高度的響應(yīng)[7]，探測器t時刻的脈沖高度譜為

(5)

其中,R為不同能量點響應(yīng)函數(shù)構(gòu)成的響應(yīng)矩陣。

利用響應(yīng)矩陣R，可進行解譜，從多種γ射線構(gòu)成的混合譜中分解出單能光子，求出各自的相對強度。

I=R-1E

(6)

其中，I、E分別為組成混合γ譜的單能光子相對強度所構(gòu)成的列向量及混合伽馬能譜。

在多數(shù)情形下，解譜是一個求解超定方程組的問題，常見的解譜法方法有剝譜法、最小二乘逆矩陣法、遺傳算法、GRAVEL方法和人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)算法等[15-19]。其中應(yīng)用最廣泛的是最小二乘法。普通的最小二乘法求逆將每道計數(shù)視為等精度，可能會導(dǎo)致求解出現(xiàn)負(fù)值，產(chǎn)生振蕩，影響求解精度。而加權(quán)最小二乘法對每個能道的計數(shù)視為非等精度，對不同計數(shù)率的能道加以不同的權(quán)重，能更充分地利用每個能道的數(shù)據(jù)，有效提高解譜精度。

X=(RTWR)-1RTWY

(7)

其中，W是由不同能道計數(shù)率的倒數(shù)所構(gòu)成的對角矩陣；RT為響應(yīng)矩陣的轉(zhuǎn)置。

3結(jié)果與討論

3.1模擬與實驗結(jié)果比較

針對137Cs和60Co 2種標(biāo)準(zhǔn)源，將解析法高斯展寬后能譜與實驗譜進行對比，如圖4所示。

(a)137Cs energy spectrum

(b)60Co energy spectrum

由圖4可見，解析法高斯展寬后的能譜與實驗譜吻合得較好。同時，受限于晶體的生長及封裝工藝，能量分辨率較低，使137Cs實驗譜的反散射峰(BSP)與康普頓邊緣(CE)分辨不佳。圖4中康普頓坪略低于實驗譜，這是因為模型進行了簡化，未考慮襯底帶來的影響。此外，受電子軔致輻射和背散射的影響，導(dǎo)致0.8 MeV以下的能區(qū)，60Co實驗譜與解析法高斯展寬后的能譜存在差異。

3.2響應(yīng)矩陣模擬計算

解析法高斯展寬以能量與半高寬的函數(shù)關(guān)系為基礎(chǔ)，對原能譜中的每個能量點進行高斯展寬，最后疊加得到整個能譜展寬后的響應(yīng)函數(shù)。因此，對未展寬響應(yīng)矩陣的每個未展寬單能γ射線響應(yīng)，利用解析法高斯展寬程序可得到特定分辨率下的響應(yīng)函數(shù)矩陣。

令a、b、c系數(shù)中的a、c為0，計算出0.662 MeV下，能量分辨率分別為4%，6%,7.7%,8%時對應(yīng)的b分別為0.032 5，0.048 8，0.062 6，0.065 1。針對以上幾種情況，利用MCNP直接模擬得到展寬后的脈沖高度譜，并與MATLAB解析法高斯展寬的能譜對比,如圖5所示。

由圖5可見，解析法高斯展寬得到的能譜和MCNP自帶GEB展寬得到的能譜一致。展寬能譜中能看到全能峰和康普頓邊，而反散射峰不明顯，是因為模擬過程中γ射線為平行入射，對反散射峰的貢獻較少。

(a)η= 6%

結(jié)合實驗條件下道址與能量的轉(zhuǎn)換關(guān)系，將每道能量間隔設(shè)置為0.002 4 MeV，入射單能γ射線能量間隔為0.02 MeV，模擬計算了0.1～5 MeV單能γ射線在CLYC探測器中的響應(yīng)。能量分辨率為7.7%時，解析法展寬得到0.662 MeV的響應(yīng)矩陣，如圖6所示。

圖6 能量分辨率為7.7%時， 解析法展寬得到0.662 MeV響應(yīng)矩陣Fig.6 The response matrix obtained by analytic broadening with the energy resolution of 7.7% at 0.662 MeV

3.3解譜驗證

3.3.1求解模擬譜

分別模擬計算了3種分辨率下4條、5條單能γ射線組成的混合γ能譜。相關(guān)參數(shù)分別如表2、表3所列。利用對應(yīng)分辨率下的響應(yīng)矩陣對2種混合譜進行解譜，得到對應(yīng)混合能譜的求解結(jié)果，如圖7所示。

表2 4條單能γ射線混合能譜及對應(yīng)的相對強度Tab.2 Four single energy gamma-rays mixed energy spectra

表3 5條單能γ射線混合能譜及對應(yīng)的相對強度Tab.3 Five single energy gamma-rays mixed energy spectra

(a)Experiment results of 4 single energy gamma-rays

(b)Unfolded results of 4 single energy gamma-rays

(c)Experiment results of 5 single energy gamma-rays

(d)Unfolded results of 5 single energy gamma-rays

由圖7可見，利用解析法展寬的響應(yīng)矩陣求解混合譜，結(jié)果與設(shè)置條件符合得很好，混合解譜后的相對份額與理論值相對偏差最大不超過0.4%，不同分辨率下求解結(jié)果十分穩(wěn)定。

3.3.2求解實驗譜

利用展寬后的響應(yīng)矩陣對60Co和152Eu實驗譜進行了求解，如圖8所示。

(a) Experiment results of 60Co

(b)Unfolded results of 60Co

(c)Experiment results of 152Eu

(d)Unfolded results of 152Eu

由圖8可見，60Co γ能譜求解后有2個峰，分別對應(yīng)1.173 MeV和1.332 MeV，152Eu源求解后有6個峰，求解得到的對應(yīng)能量及相對強度與表1所列數(shù)據(jù)基本吻合。由圖8還可見，某些點的數(shù)據(jù)與實際值還存在一定的差異，除了算法的局限性之外，偏差主要來自：1)簡化的蒙特卡羅模型與實際情況存在差異；2)蒙特卡羅模擬時能量間隔劃分得過細(xì)，增大了統(tǒng)計誤差；3)通過對比模擬混合譜的求解結(jié)果可看出，實驗譜的γ射線能量與響應(yīng)矩陣中的能量不完全對應(yīng)會導(dǎo)致求解結(jié)果的單能性變差。

4結(jié)論

1)本文針對GEB卡存在的局限性展開研究，基于GEB卡展寬函數(shù)實現(xiàn)了解析法高斯展寬，將2種展寬方式進行對比，驗證了解析法高斯展寬的準(zhǔn)確性。

2)根據(jù)自定義函數(shù)擬合出a,b,c參數(shù)，利用解析法展寬，得到的模擬譜與實驗譜基本吻合，根據(jù)響應(yīng)矩陣求解實驗譜能準(zhǔn)確求解出γ射線對應(yīng)的能量。另一方面，從混合譜的求解結(jié)果來看，本文響應(yīng)矩陣還可通過增大蒙特卡羅模擬的能量間隔和增加單能γ射線響應(yīng)的個數(shù)等方式進行優(yōu)化，進一步提高響應(yīng)矩陣精度。

3)在實際應(yīng)用當(dāng)中，需根據(jù)實驗數(shù)據(jù)確定擬合函數(shù)及參數(shù)。利用解析法展寬結(jié)合蒙特卡羅模擬能夠減少重復(fù)模擬所費的時間成本，提高了構(gòu)成響應(yīng)矩陣的效率。

本文工作對不同實驗條件下的γ射線解譜工作具有參考意義。