李 奇，王世聯(lián)，趙允剛，賈懷茂，樊元慶，張新軍

(禁核試北京國家數(shù)據(jù)中心和北京放射性核素實驗室，北京100085)

β探測器能量和能量分辨率刻度是β-γ符合法準(zhǔn)確測量氙同位素活度的關(guān)鍵。利用內(nèi)轉(zhuǎn)換單能電子對β探測器進(jìn)行能量和能量分辨率刻度是最理想的方法。由于缺少放射內(nèi)轉(zhuǎn)換電子能覆蓋氙同位素β射線能區(qū)的氣體放射性核素，不能用發(fā)射內(nèi)轉(zhuǎn)換電子的氣體核素進(jìn)行刻度。同時，由于β探測器外部通常包括避光材料，內(nèi)轉(zhuǎn)換電子會被避光材料吸收，也不能用發(fā)射內(nèi)轉(zhuǎn)換電子的薄膜源進(jìn)行刻度。因此，只能選擇其他替代方法進(jìn)行刻度[15-16]。本文利用137Cs康普頓電子對β-γ符合系統(tǒng)β探測器能量和能量分辨率進(jìn)行刻度，實現(xiàn)了氙同位素β射線能窗劃分。

1β(PS)-γ(HPGe)符合測量系統(tǒng)

圖1為β(PS)-γ(HPGe)符合測量系統(tǒng)[17]示意圖。該系統(tǒng)由充氣式有機(jī)閃爍β探測器、HPGe γ探測器及電子學(xué)系統(tǒng)組成。β探測器內(nèi)部尺寸為Φ40 mm×10 mm，容積約為13 mL。氙樣品充入有機(jī)閃爍體探測器中，既是承載樣品的源盒又是β探測器。γ探測器為CANBERRA BE5030型HPGe探測器，相對效率為51%，57Co 122.1 keV和60Co 1 332.5 keV γ射線能量分辨率分別為0.65 keV和1.85 keV。β探測器和γ探測器相對放置，置于15 cm厚的低本底鉛室中，β探測器光電倍增管輸出的信號經(jīng)CAEN A1424型前置放大器和CAEN N968型譜儀放大器放大，輸入至DT5724數(shù)字符合儀的Channel 1； HPGe探測器由ORTEC659型高壓供電，前置放大器輸出的信號經(jīng)ORTEC 672型譜儀放大器放大，輸入DT5724的Channel 2。該系統(tǒng)可獲取帶時間戳的列表模式的β、γ信號，通過離線數(shù)據(jù)處理可得到原始β能譜、原始γ能譜、β道開門的γ符合能譜、γ道開門的β符合能譜及2維β-γ符合能譜。

圖1 β-γ符合測量系統(tǒng)示意圖Fig.1 Diagram of β-γ coincidence measurement system

2β探測器能量和能量分辨率刻度原理

單能γ射線入射到β探測器的有機(jī)閃爍體中發(fā)生康普頓效應(yīng)，放出能量為Eβ的康普頓電子，同時放出能量為Eγ的散射γ射線。如能量為Eβ的康普頓電子被β探測器探測到形成β信號的同時，能量為Eγ的散射γ射線被HPGe探測器探測到，形成γ信號，則這一對信號有β-γ符合關(guān)系。康普頓效應(yīng)產(chǎn)生的電子能譜是連續(xù)譜，散射γ射線能譜也是連續(xù)譜。選擇散射γ射線連續(xù)能譜中很窄的能區(qū)作為γ道開門能窗(簡稱γ能窗)獲取β符合能譜，該能譜將出現(xiàn)一個高斯分布的峰，峰中心對應(yīng)的能量即為康普頓電子的能量，γ能窗中心對應(yīng)的能量即為散射γ射線的能量。由已刻度的HPGe探測器γ射線能量方程，可知道散射γ射線的能量，從而能給出被測量的康普頓電子的能量Eβ，對β道符合能譜的高斯峰擬合即可得到能量分辨率，用半高寬σ表示。

3β探測器能量和能量分辨率刻度結(jié)果

用210Pb，241Am，109Cd，57Co，139Ce，51Cr，113Sn，

85Sr，137Cs，54Mn，65Zn，60Co和88Y組成的混合γ射線源對HPGe γ探測器進(jìn)行了能量和能量分辨率刻度，刻度方程分別為

Eγ=0.009 25+0.296 58·C-3.316 6×10-8·C2

(1)

(2)

其中，Eγ為γ射線能量，keV；C為道址。

將活度約為1 000 Bq的137Cs點(diǎn)源放置在HPGe探測器和β探測器相連的位置處，把 β道設(shè)置為256道，用β-γ符合裝置進(jìn)行測量。圖2為137Cs康普頓電子和散射γ射線的2維符合能譜。

圖2 137Cs 2維符合能譜Fig.2 Two dimensional β-γ coincidence spectrum of 137Cs

γ道從700道(207.6 keV)至2 100道(622.7 keV)，每隔100道選取一個γ能窗，γ能窗寬度為11道(3.26 keV)，得到每個γ能窗開門的β符合能譜。1 995～2 005道(中心道為2 000道)γ能窗開門的β符合能譜,如圖2所示。對該康普頓電子峰進(jìn)行高斯擬合，得到峰中心道和相應(yīng)的能量分辨率。由式(1)得到γ能窗中心道2 000道的Eγ為593.04 keV，從而得到康普頓電子能量Eβ為68.62 keV，對應(yīng)的中心道為12.5道，能量分辨率對應(yīng)的道數(shù)為4.84道。

表1列出了選取的15個γ能窗中心道、Eγ，Eβ和Eβ的中心道及Eβ的能量分辨率。用二次多項式擬合得到β探測器能量刻度方程為

2)比較雞蛋面積是否大于250(單位：百像素點(diǎn))，如果大于則判定其為雙黃雞蛋并跳至6)，否則轉(zhuǎn)入3)；

Eβ=6.137 6+5.067 4·C-3.810×10-3·C2

(3)

把表1的康普頓電子能量分辨率用式(3)把道數(shù)轉(zhuǎn)換為能量，并對其進(jìn)行修正，即扣除γ能窗寬度使康普頓電子能量分辨率的展寬和HPGe探測器的能量分辨率的展寬，從而得到β探測器的能量分辨率為

(4)

其中，σγ-β為γ能窗開門的β符合能譜擬合得到的能量分辨率，keV；σγ-width為γ能窗寬度，keV；σγ為相應(yīng)的γ射線能量分辨率，keV。

表1 β探測器能量和能量分辨率刻度數(shù)據(jù)Tab.1 Calibration data of energy and resolution of β detector

用二次多項式擬合得到β探測器能量分辨率為

σβ=11.624 5+0.187 07·Eβ-

(5)

4131mXe內(nèi)轉(zhuǎn)換電子能量和能量分辨率刻度

131mXe 129.4 keV內(nèi)轉(zhuǎn)換電子伴隨發(fā)射29.7 keV Kα X射線和33.8 keV Kβ X射線[18]，具有級聯(lián)符合關(guān)系。利用131I衰變制備了131mXe樣品[19]，得到了2維β-γ符合能譜，將γ能窗設(shè)置為29.7 keV峰區(qū)，得到了129.4 keV內(nèi)轉(zhuǎn)換電子譜，如圖3所示。對129.4 keV內(nèi)轉(zhuǎn)換電子峰進(jìn)行高斯函數(shù)擬合，得到峰中心道為24.85，由式(3)計算得到中心道對應(yīng)的能量為129.7 keV，能量分辨率為34.9 keV，與式(5)計算得到的能量分辨率34.2 keV符合較好，驗證了利用137Cs康普頓電子進(jìn)行有機(jī)閃爍體β探測器能量及能量分辨率刻度的正確性。

圖3 131mXe 2維β-γ符合譜Fig.3 Two dimensional β-γ coincidence spectrum of 131mXe

5氙同位素β射線能窗設(shè)置

在β-γ(HPGe)符合法中，用β道信號作為開門信號獲取HPGe探測器的符合γ能譜，選擇β道開門能窗(簡稱β能窗)，使符合γ能譜中只保留有β-γ符合關(guān)系的特征γ射線峰。β能窗選擇過寬，雖然β道探測效率大，但會在符合γ能譜中增加符合本底計數(shù)，對特征γ射線峰計數(shù)產(chǎn)生嚴(yán)重干擾；β能窗選擇過窄，則β道探測效率過低，特征γ射線峰計數(shù)會丟失。因此，需根據(jù)4種氙同位素β-γ符合關(guān)系，正確選擇β能窗，使β道探測效率盡可能大，符合本底計數(shù)盡可能少，且不產(chǎn)生峰干擾現(xiàn)象。

5.1133Xe和135Xe的β能窗設(shè)置

133Xe 346.4 keV β射線與81 keV γ射線具有符合關(guān)系。β能窗的低能邊界設(shè)置為能卡掉噪聲的能量，10 keV；高能邊界設(shè)置為β能譜的最大能量，427 keV，覆蓋了全部β譜能區(qū)，探測效率達(dá)到最大。

135Xe 901 keV β射線與249.8 keV γ射線具有級聯(lián)符合關(guān)系，β能窗的設(shè)置與133Xe β能窗的設(shè)置類似，為10～1 030 keV。

5.2131mXe和133mXe的β能窗設(shè)置

131mXe和133mXe均為同質(zhì)異能躍遷核素，在退激到基態(tài)過程中，131mXe發(fā)射163.9 keV γ射線和129.4 keV內(nèi)轉(zhuǎn)換電子，133mXe發(fā)射233.2 keV γ射線和198.7 keV內(nèi)轉(zhuǎn)換電子，內(nèi)轉(zhuǎn)換過程中均發(fā)射29.4 keV Kα X射線和33.8 keV Kβ X射線。按照刻度的能量分辨率，133mXe 198.7 keV和131mXe 129.4 keV內(nèi)轉(zhuǎn)換電子能譜如圖4所示。由圖4可見，2個內(nèi)轉(zhuǎn)換電子能譜不能完全分辨開，存在重疊區(qū)。為避開相互干擾，把131mXe的β能窗低能邊界設(shè)置為131mXe 129.4 keV內(nèi)轉(zhuǎn)換電子能峰最低能量，87 keV；高能邊界設(shè)置為133mXe 198.7 keV內(nèi)轉(zhuǎn)換電子能峰最低能量，142 keV；133mXe的β能窗低能邊界設(shè)置為131mXe 129.4 keV內(nèi)轉(zhuǎn)換電子能峰最高能量，高能邊界設(shè)置為133mXe 198.7 keV內(nèi)轉(zhuǎn)換電子最高能量，即172～255 keV。131mXe和133mXe β能窗計數(shù)與內(nèi)轉(zhuǎn)換電子峰計數(shù)比值分別為0.807和0.919。得到131mXe，133mXe，133Xe，135Xe 4種氙同位素能窗劃分，如圖5所示。

圖4 131mXe 129.4 keV和133mXe 198.7 keV內(nèi)轉(zhuǎn)換電子的能譜Fig.4 Conversion electron spectra of 129.4 keV for 131mXe and 198.7 keV for 133mXe

圖5 β能窗設(shè)置示意圖Fig.5 Diagram of β energy windows setting

得到131mXe和133Xe混合樣品不同β能窗開門的γ符合能譜，如圖6所示。由圖6可見，133Xe β能窗(10～427 keV)開門和β全譜(10～1 000 keV)開門的γ符合能譜中，81 keV γ射線峰計數(shù)均為1 604，而β能窗開門的能譜中本底計數(shù)顯著降低；131mXe β能窗(87～142 keV)開門和內(nèi)轉(zhuǎn)換電子峰區(qū)(87～172 keV)開門的γ符合譜中，29.7 keV X射線峰計數(shù)比值為0.783，檢驗了能窗設(shè)置的可信度。

(a)10～1 000 keV and 10～427 keV β windows

(b)87～142 keV and 87～172 keV β windows

6結(jié)論

利用β-γ符合系統(tǒng)獲取了137Cs康普頓散射符合能譜，由一系列已知能量的散射γ射線得到了康普頓電子的能量，刻度了β探測器能量和能量分辨率曲線，通過測量131mXe 129.4 keV內(nèi)轉(zhuǎn)換電子能譜，驗證了利用137Cs康普頓電子進(jìn)行β探測器能量和能量分辨率刻度的準(zhǔn)確性。基于β探測器能量和能量分辨率刻度結(jié)果，實現(xiàn)了氙同位素β射線能窗劃分，獲取了131mXe和133Xe混合樣品譜，檢驗了β能窗設(shè)置的可信度。

凈計數(shù)計算法[20-21]，即先把落入符合能區(qū)的計數(shù)相加求出總符合計數(shù)，然后扣除事先獲取的本底譜中該符合能區(qū)的本底計數(shù)得到凈符合計數(shù)。由于統(tǒng)計漲落，凈計數(shù)計算法本底扣除引入的不確定度較大，甚至可能出現(xiàn)負(fù)值現(xiàn)象。與凈計數(shù)計算法相比，本文通過β能窗開門獲取γ符合能譜，直接分析γ能譜得到氙同位素活度，分析結(jié)果更加可靠。