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        邊界對(duì)石墨烯量子點(diǎn)非線(xiàn)性光學(xué)性質(zhì)的影響*

        2021-03-11 02:40:06李海鵬周佳升吉煒楊自強(qiáng)丁慧敏張子韜沈曉鵬韓奎
        物理學(xué)報(bào) 2021年5期
        關(guān)鍵詞:扶手椅雙鍵吸收光譜

        李海鵬 周佳升 吉煒 楊自強(qiáng) 丁慧敏 張子韜 沈曉鵬 韓奎

        (中國(guó)礦業(yè)大學(xué)材料與物理學(xué)院, 徐州 221116)

        石墨烯作為一種新型非線(xiàn)性光學(xué)材料, 在光子學(xué)領(lǐng)域具有重要的應(yīng)用前景, 引起研究人員的極大興趣.本文運(yùn)用量子化學(xué)計(jì)算方法研究了邊界引入碳碳雙鍵(C=C)和摻雜環(huán)硼氮烷(B3N3)環(huán)對(duì)石墨烯量子點(diǎn)非線(xiàn)性光學(xué)性質(zhì)和紫外-可見(jiàn)吸收光譜的影響.研究發(fā)現(xiàn), 扶手椅邊界上引入C=C 雙鍵后, 六角形石墨烯量子點(diǎn)分子結(jié)構(gòu)對(duì)稱(chēng)性降低, 電荷分布對(duì)稱(chēng)性發(fā)生破缺, 導(dǎo)致分子二階非線(xiàn)性光學(xué)活性增強(qiáng).石墨烯量子點(diǎn)在從扶手椅型邊界向鋸齒型邊界過(guò)渡的過(guò)程中, 隨著邊界C=C 雙鍵數(shù)目的增加, 六角形石墨烯量子點(diǎn)和B3N3 摻雜六角形石墨烯量子點(diǎn)的極化率和第二超極化率分別呈線(xiàn)性增加.此外, 邊界對(duì)石墨烯量子點(diǎn)的吸收光譜也有重要影響.無(wú)論是石墨烯量子點(diǎn)還是B3N3 摻雜石墨烯量子點(diǎn), 扶手椅型邊界上引入C=C 雙鍵導(dǎo)致最高占據(jù)分子軌道能級(jí)升高, 最低未占分子軌道能級(jí)的降低, 前線(xiàn)分子軌道能級(jí)差減小, 因而最大吸收波長(zhǎng)發(fā)生了紅移.中心摻雜B3N3 環(huán)后會(huì)增大石墨烯量子點(diǎn)的分子前線(xiàn)軌道能級(jí)差, 導(dǎo)致B3N3 摻雜后的石墨烯量子點(diǎn)紫外-可見(jiàn)吸收光譜發(fā)生藍(lán)移.本文研究為邊界修飾調(diào)控石墨烯量子點(diǎn)非線(xiàn)性光學(xué)響應(yīng)提供了一定的理論指導(dǎo).

        1 引 言

        石墨烯是碳原子以sp2雜化連接成單層蜂窩狀晶格結(jié)構(gòu)的二維材料.石墨烯具有優(yōu)異的光學(xué)、電學(xué)、熱學(xué)、力學(xué)特性[1?5], 被認(rèn)為是一種未來(lái)構(gòu)建柔性光電子器件的理想材料.然而, 本征石墨烯的零帶隙特性極大地限制了它在光電子學(xué)器件上的應(yīng)用[6].為了解決這一難題, 研究者們不斷從理論和實(shí)驗(yàn)上探索石墨烯打開(kāi)帶隙的方法[7].納米尺寸的石墨烯由于量子和邊緣效應(yīng), 帶隙不為零.特別是低維納米石墨烯, 如石墨烯納米帶和石墨烯納米薄片, 表現(xiàn)出獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)、磁學(xué)和光學(xué)性質(zhì)[8?10].在納米石墨烯中摻入環(huán)硼氮烷(B3N3)單元, 形成雜化石墨烯, 可以實(shí)現(xiàn)對(duì)其帶隙的調(diào)控[11,12].實(shí)驗(yàn)上, 硼氮(BN)摻雜石墨烯合成方法的研究也取得了很大的進(jìn)展[13?17], 使得石墨烯在光電探測(cè)器、光調(diào)制器、鎖模超快速激光等領(lǐng)域具有重要應(yīng)用前景[18?20].

        近年來(lái), 石墨烯納米結(jié)構(gòu)非線(xiàn)性光學(xué)性質(zhì)及其調(diào)控研究引起了人們的實(shí)驗(yàn)和理論研究興趣[2,21?24].石墨烯具有離域性很好的π 電子及獨(dú)特的平面結(jié)構(gòu), 預(yù)示著這類(lèi)分子具有很好的非線(xiàn)性光學(xué)性質(zhì).Jiang 等[25]利用離子凝膠技術(shù)實(shí)現(xiàn)了石墨烯中三階非線(xiàn)性和四波混頻非線(xiàn)性光學(xué)現(xiàn)象的電學(xué)調(diào)控和增強(qiáng)效應(yīng).Liaros 等[26]實(shí)驗(yàn)上測(cè)量了氟化石墨烯的三階非線(xiàn)性光學(xué)系數(shù), 發(fā)現(xiàn)石墨烯衍生物具有很強(qiáng)的非線(xiàn)性光學(xué)響應(yīng).石墨烯量子點(diǎn)(GQD)可以看成是尺寸較小的納米石墨烯薄片, 它們獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)與邊界上的非鍵軌道密切相關(guān)[27,28], 因此, 對(duì)納米石墨烯邊界效應(yīng)的研究十分重要.Zhang等[29]合成了氮和硫共摻雜石墨烯量子點(diǎn), 實(shí)驗(yàn)上研究了摻雜對(duì)石墨烯量子點(diǎn)的光學(xué)性質(zhì)影響.Zheng 等[30]使用納秒和皮秒Z-掃描技術(shù)測(cè)量了石墨烯納米帶和石墨烯量子點(diǎn)的三階非線(xiàn)性光學(xué)響應(yīng).我們前期理論計(jì)算了鋸齒型邊界六角形石墨烯量子點(diǎn)的非線(xiàn)性光學(xué)性質(zhì), 研究了尺寸、取代基和入射光頻率對(duì)體系極化率和第二超極化率的影響[21],并且發(fā)現(xiàn)在中心對(duì)稱(chēng)石墨烯量子點(diǎn)中外加電場(chǎng)作用能夠誘導(dǎo)二次諧波產(chǎn)生[2].Hu 等[31]計(jì)算了硼(B)/氮(N)原子摻雜鋸齒形邊界的石墨烯納米帶的電子性質(zhì)和非線(xiàn)性光學(xué)響應(yīng), 發(fā)現(xiàn)摻B 鋸齒形邊界起電子給體的作用, 而摻N 鋸齒形邊界起著電子受體的作用, 因此能夠增強(qiáng)石墨烯納米帶的二階非線(xiàn)性光學(xué)響應(yīng).Otero 等[32]計(jì)算了扶手椅型邊界和鋸齒形邊界的石墨烯量子點(diǎn)模型的線(xiàn)性極化率和吸收光譜.Karamanis 等[24,33,34]計(jì)算了B3N3環(huán)摻雜納米石墨烯的二階非線(xiàn)性光學(xué)性質(zhì), 發(fā)現(xiàn)摻雜的B3N3環(huán)的數(shù)目、位置和分布區(qū)域?qū){米石墨烯的二階非線(xiàn)性光學(xué)響應(yīng)有重要影響.Zhang 等[12]報(bào)道了六方氮化硼摻雜石墨烯納米帶形成雜化異質(zhì)結(jié)能夠產(chǎn)生較強(qiáng)的三階非線(xiàn)性光學(xué)響應(yīng).特別地, 石墨烯量子點(diǎn)邊界形狀和邊界原子分布結(jié)構(gòu)與其非線(xiàn)性光學(xué)性質(zhì)關(guān)系的研究結(jié)果, 對(duì)納米石墨烯非線(xiàn)性光學(xué)材料和納米光子器件設(shè)計(jì)具有指導(dǎo)意義.但是, 邊界對(duì)石墨烯量子點(diǎn)光學(xué)性質(zhì)的影響研究報(bào)道的較少, 這方面的研究需要進(jìn)一步加強(qiáng).在本文中, 我們使用量子化學(xué)計(jì)算方法, 對(duì)比研究了六角形石墨烯量子點(diǎn)和B3N3環(huán)摻雜六角形石墨烯量子點(diǎn)分別從扶手椅型邊界向鋸齒型邊界過(guò)渡的過(guò)程中, 極化率、第一超極化率、第二超極化率的變化規(guī)律.通過(guò)計(jì)算分子的紫外-可見(jiàn)吸收光譜, 討論邊界和B3N3摻雜對(duì)石墨烯量子點(diǎn)吸收光譜的影響.本文研究對(duì)理解石墨烯量子點(diǎn)非線(xiàn)性光學(xué)性質(zhì)的邊界效應(yīng)有重要的意義, 為新型非線(xiàn)性光學(xué)分子材料的設(shè)計(jì)提供理論依據(jù)和借鑒.

        2 模型與計(jì)算方法

        分子的非線(xiàn)性光學(xué)響應(yīng)起源于在激光場(chǎng)作用下的分子內(nèi)電荷轉(zhuǎn)移, 其響應(yīng)的強(qiáng)度與電荷轉(zhuǎn)移的難易和多少有關(guān).通常材料的宏觀二階和三階非線(xiàn)性光學(xué)響應(yīng)與其微觀分子的第一超極化率和第二超極化率密切相關(guān).在電偶極矩近似下, 分子體系的能量U 對(duì)外部電場(chǎng)F 進(jìn)行泰勒展開(kāi)[2,35],

        式中 U0是無(wú)外場(chǎng)下分子體系總能量; 下標(biāo)i, j, k,l 表示與空間坐標(biāo)x, y, z 對(duì)應(yīng)的物理量, 例如Fi是電場(chǎng)沿著坐標(biāo)i 方向的分量, μi是分子的偶極矩沿著坐標(biāo)i 方向的分量; αij是分子的極化率張量元,是分子對(duì)外部勻強(qiáng)電場(chǎng)的線(xiàn)性響應(yīng), 它描述的是分子電子云的形變; βijk是第一超極化率張量元, 也稱(chēng)為分子二階非線(xiàn)性光學(xué)系數(shù), 它提供了有關(guān)電子云的非線(xiàn)性場(chǎng)致響應(yīng)的信息, 即表示在外電場(chǎng)的影響下, 價(jià)電子在分子內(nèi)移動(dòng)的難易程度; γijkl是第二超極化率張量元, 也稱(chēng)為分子的三階非線(xiàn)性光學(xué)系數(shù).分子的(超)極化率和入射光的頻率有關(guān), 如果入射光場(chǎng)頻率為0 時(shí)(超)極化率稱(chēng)為靜態(tài)(超)極化率, 即為本文所討論的情況.

        為了表達(dá)方便, 在笛卡爾坐標(biāo)下, 極化率α、第一超極化率β 和第二超極化率γ 的值通常使用下面的表達(dá)式表示[31,32,35]:

        大量的研究表明[31?38], 采用量子化學(xué)方法精確地計(jì)算分子的超極化率可以為設(shè)計(jì)性能優(yōu)良的非線(xiàn)性光學(xué)材料提供有價(jià)值的信息.圖1 分別給出了六角形石墨烯量子點(diǎn)模型和B3N3摻雜六角形石墨烯量子點(diǎn)模型的分子結(jié)構(gòu).這里, 邊界上的碳(C)原子用氫(H)原子鈍化飽和.在圖1 中, 灰色、白色、粉色、深藍(lán)色小球分別表示C, H, B, N 這4 種原子, 淺藍(lán)色小球表示從扶手椅型邊界向鋸齒型邊界過(guò)渡的過(guò)程中引入的C=C 雙鍵.我們使用GQD-n 和B3N3-GQD-n 分別表示石墨烯量子點(diǎn)和中心摻雜B3N3環(huán)的石墨烯量子點(diǎn), n 為扶手椅型邊界引入的C=C 雙鍵的數(shù)目.首先, 在B3LYP/6-31 + G(d,p)理論水平下對(duì)研究的石墨烯量子點(diǎn)進(jìn)行構(gòu)型優(yōu)化.優(yōu)化構(gòu)型的振動(dòng)頻率分析發(fā)現(xiàn), 所有分子構(gòu)型沒(méi)有出現(xiàn)虛頻, 表明優(yōu)化的分子構(gòu)型是穩(wěn)定結(jié)構(gòu).在CAM-B3LYP/6-31 + G(d,p)理論水平下, 使用解析導(dǎo)數(shù)法計(jì)算優(yōu)化構(gòu)型的線(xiàn)性極化率張量元、第一超極化率張量元和第二超極化率張量元.最后, 采用含時(shí)密度泛函理論, 在CAMB3LYP/6-31 + G(d,p)理論水平下計(jì)算石墨烯量子點(diǎn)的紫外-可見(jiàn)吸收光譜, 并分析了分子前線(xiàn)軌道.本文中所有的計(jì)算工作由Gaussian 09 軟件[39]完成.

        3 結(jié)果與討論

        3.1 邊界對(duì)石墨烯量子點(diǎn)分子(超)極化率的影響

        表1 列出了GQD-n 和B3N3-GQD-n 的線(xiàn)性極化率、第一超極化率和第二超極化率的計(jì)算值.GQD-0 和B3N3-GQD-0 的邊界是扶手椅型, GQD-6和B3N3-GQD-6 的邊界是鋸齒型, 由于它們的分子結(jié)構(gòu)具有六方對(duì)稱(chēng)性, 因此這4 種中心對(duì)稱(chēng)分子的第一超極化率為0, 不顯示二階非線(xiàn)性光學(xué)效應(yīng).通過(guò)摻雜或者改變邊界類(lèi)型降低體系的對(duì)稱(chēng)性, 可能會(huì)提高二階非線(xiàn)性光學(xué)響應(yīng).在本文中, 從扶手椅型邊界向鋸齒型邊界變化的過(guò)程中, 通過(guò)在扶手椅型邊界上引入C=C 雙鍵單元, 雙鍵單元及其附近位置電荷密度明顯偏大, 體系的電荷分布失去原有的中心對(duì)稱(chēng)性, 電荷離域性增強(qiáng)[40].例如, GQD-4 和B3N3-GQD-3 的第一超極化率β 分別為8.505 ×10–51C3·m3·J–2和1.087 × 10–50C3·m3·J–2, 表現(xiàn)出較高的二階非線(xiàn)性光學(xué)活性.

        極化率是描述電子云在弱靜電場(chǎng)作用下的畸變的基本性質(zhì), 它傳遞了有關(guān)分子的電子結(jié)構(gòu)和光譜行為的重要信息.圖2 給出了石墨烯量子點(diǎn)和B3N3摻雜石墨烯量子點(diǎn)分子的極化率α 與對(duì)應(yīng)邊界引入C=C 雙鍵數(shù)目n 之間的關(guān)系.隨著扶手椅型邊界上引入C=C 雙鍵數(shù)目的增加, 石墨烯量子點(diǎn)分子和B3N3摻雜石墨烯量子點(diǎn)分子的極化率α 呈線(xiàn)性增加.例如, GQD-0 的α 值為8.856 × 10–39C2·m2·J–1, GQD-6 的α 值為12.548 ×10–39C2·m2·J–1, 后者與前者相比增加了41.69%.B3N3-GQD-0 的α 值 為8.206 × 10–39C2·m2·J–1,B3N3-GQD-6 的α 值為11.883 × 10–39C2·m2·J–1,后者與前者相比增加了44.79%.由于引入的C=C 雙鍵可以看作是芳香性碳環(huán)的一部分, 增強(qiáng)了石墨烯量子點(diǎn)的π 電子離域性, 將導(dǎo)致第二超極化率的增加, 如圖3 所示.我們發(fā)現(xiàn), 石墨烯量子點(diǎn)和B3N3摻雜石墨烯量子點(diǎn)的第二超極化率γ 與邊界C=C雙鍵數(shù)目n 之間也具有較好的線(xiàn)性關(guān)系.扶手椅型GQD-0 的γ 值為1.807 × 10–59C4·m4·J–3,當(dāng)邊界雙鍵單元數(shù)增長(zhǎng)到6 時(shí), 鋸齒型GQD-6 的γ值增加了87.05%.在BN 摻雜石墨烯量子點(diǎn)中, 扶手椅型B3N3-GQD-0 的γ 值為1.381 × 10–59C4·m4·J–3,當(dāng)邊界雙鍵數(shù)目增長(zhǎng)到6 時(shí), 鋸齒型B3N3-GQD-6的γ 值增加了149.5%.

        表1 GQD-n 和B3N3-GQD-n 的極化率α、第一超極化率β 和第二超極化率γ 計(jì)算值Table 1.Calculated polarizability α, first hyperpolarizability β, second hyperpolarizability γ of GQD-n and B3N3-GQD-n.

        圖2 GQD-n 和B3N3-GQD-n 的極化率αFig.2.The polarizabilities α of GQD-n and B3N3 -GQD-n.

        圖3 GQD-n 和B3N3-GQD-n 的第二超極化率γFig.3.The second hyperpolarizabilities γ of GQD-n and B3N3-GQD-n.

        3.2 邊界對(duì)石墨烯量子點(diǎn)吸收光譜的影響

        表2 給出了GQD-n 和B3N3-GQD-n 的前線(xiàn)分子軌道能級(jí)和最大吸收波長(zhǎng).無(wú)論是石墨烯量子點(diǎn)分子還是B3N3摻雜石墨烯量子點(diǎn)分子, 隨著扶手椅型邊界引入C=C 雙鍵數(shù)目的增多, 在向鋸齒型邊界過(guò)渡的過(guò)程中, 最高占據(jù)分子軌道(HOMO)能級(jí)升高, 最低未占分子軌道(LUMO)能級(jí)降低,因此前線(xiàn)分子軌道能級(jí)差(HLG)減小, 這對(duì)體系的光學(xué)性質(zhì)產(chǎn)生重要影響.本文研究的石墨烯量子點(diǎn)的最大吸收波長(zhǎng)都位于200—380 nm 的近紫外區(qū), 在可見(jiàn)光波段完全透明, 是一種透明性較好的非線(xiàn)性光學(xué)材料.圖4 給出了計(jì)算的GQD-0,GQD-6, B3N3-GQD-0, B3N3-GQD-6 的紫外-可見(jiàn)吸收光譜.顯然, 邊界類(lèi)型對(duì)石墨烯量子點(diǎn)的紫外吸收光譜有重要影響.增加邊界C=C 雙鍵數(shù)目從扶手椅型邊界向鋸齒型邊界變化的過(guò)程中, 石墨烯量子點(diǎn)的最大吸收波長(zhǎng)發(fā)生了紅移.中心摻雜B3N3環(huán)后會(huì)增大石墨烯量子點(diǎn)的分子前線(xiàn)軌道能級(jí)差(見(jiàn)表2), 導(dǎo)致對(duì)應(yīng)的紫外-可見(jiàn)吸收光譜發(fā)生藍(lán)移.例如, GQD-0 的λmax為308.6 nm, GQD-6的λmax為365.3 nm, 最大吸收波長(zhǎng)紅移了56.7 nm;B3N3-GQD-0 的λmax為254.6 nm, B3N3-GQD-6的λmax為320.6 nm, 最大吸收波長(zhǎng)紅移了66 nm.最近實(shí)驗(yàn)上也報(bào)道了氮摻雜引起石墨烯量子點(diǎn)吸收光譜藍(lán)移的現(xiàn)象[41].

        表2 GQD-n 和B3N3-GQD-n 的HOMO 能級(jí)、LUMO 能級(jí)、HOMO-LUMO 能級(jí)差(HLG)和最大吸收波長(zhǎng)λmax 計(jì)算值Table 2.Calculated HOMO energy level, LUMO energy level, HOMO-LUMO energy gap (HLG) and maximum absorption wavelength λmax of GQD-n and B3N3-GQD-n.

        圖4 GQD-0, GQD-6, B3N3-GQD-0 和B3N3-GQD-6 的 紫外-可見(jiàn)吸收光譜Fig.4.Ultraviolet-visible absorption spectra of GQD-0,GQD-6, B3N3-GQD-0 and B3N3-GQD-6.

        4 結(jié) 論

        采用量子化學(xué)計(jì)算方法, 本文理論上研究了石墨烯量子點(diǎn)和B3N3摻雜石墨烯量子點(diǎn)的非線(xiàn)性光學(xué)性質(zhì)及紫外-可見(jiàn)吸收光譜特性.研究發(fā)現(xiàn), 扶手椅邊界上引入C=C 雙鍵后, 六角形石墨烯量子點(diǎn)分子結(jié)構(gòu)對(duì)稱(chēng)性降低, 電荷分布對(duì)稱(chēng)性發(fā)生破缺,導(dǎo)致分子二階非線(xiàn)性光學(xué)活性增強(qiáng).石墨烯量子點(diǎn)在從扶手椅型邊界向鋸齒型邊界過(guò)渡的過(guò)程中, 隨著邊界C=C 雙鍵數(shù)目的增加, 六角形石墨烯量子點(diǎn)和B3N3摻雜石墨烯量子點(diǎn)的極化率和第二超極化率分別呈線(xiàn)性增加.此外, 邊界對(duì)石墨烯量子點(diǎn)的吸收光譜也有重要影響.無(wú)論是石墨烯量子點(diǎn)還是B3N3摻雜石墨烯量子點(diǎn), 扶手椅型邊界上引入C=C 雙鍵導(dǎo)致最高占據(jù)分子軌道能級(jí)升高, 最低未占分子軌道能級(jí)降低, 前線(xiàn)分子軌道能級(jí)差減小, 因而最大吸收波長(zhǎng)發(fā)生了紅移.中心摻雜B3N3環(huán)后會(huì)增大石墨烯量子點(diǎn)的分子前線(xiàn)軌道能級(jí)差,導(dǎo)致B3N3摻雜后的石墨烯量子點(diǎn)紫外-可見(jiàn)吸收光譜發(fā)生藍(lán)移.本文研究的石墨烯量子點(diǎn)的最大吸收波長(zhǎng)都位于200—380 nm 的近紫外區(qū), 在可見(jiàn)光波段完全透明, 是一種透明性較好的非線(xiàn)性光學(xué)材料.本文研究有利于尋找石墨烯量子點(diǎn)邊界結(jié)構(gòu)與非線(xiàn)性光學(xué)性質(zhì)的關(guān)系, 為納米石墨烯非線(xiàn)性光學(xué)分子設(shè)計(jì)和合成提供理論依據(jù).

        感謝中國(guó)礦業(yè)大學(xué)現(xiàn)代分析與計(jì)算中心提供的集群機(jī)時(shí).

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