張明旭 秦李鑫 趙 嫚 趙江濤

（蘭州大學(xué)核科學(xué)與技術(shù)學(xué)院蘭州730000）

近年來(lái)，在航空航天、深海探索等領(lǐng)域，人們迫切需要比傳統(tǒng)化學(xué)電池性能更好的替代品，其中放射性同位素電池由于壽命長(zhǎng)等優(yōu)點(diǎn)越來(lái)越受到重視。放射性同位素電池［1-3］（核電池）是一種將放射性同位素衰變能轉(zhuǎn)換成電能的新型電池。目前，常見(jiàn)的核電池主要包括溫差核電池、輻射伏特效應(yīng)核電池、光伏核電池這三大類(lèi)［1］。其中，β輻射伏特效應(yīng)核電池［4-5］因其具有可微型化、能量密度高、壽命長(zhǎng)等特點(diǎn)而成為微機(jī)電系統(tǒng)［6］電源的最佳選擇。β輻射伏特效應(yīng)核電池應(yīng)選擇衰變粒子能量適中、半衰期長(zhǎng)、并且衰變過(guò)程中未伴隨X和γ射線發(fā)射的純?chǔ)路派湓?。常?jiàn)的β放射源包括3H、35S、63Ni、147Pm、90Sr。其中90Sr衰變釋放的粒子能量過(guò)高而易損壞換能單元，35S半衰期僅有87.44 d，不能滿足微機(jī)電系統(tǒng)對(duì)微能源長(zhǎng)壽命的需求。因此，3H、63Ni和147Pm是β輻射伏特效應(yīng)核電池放射源的主要選擇［7］?？紤]到微型電源的能量密度需求，63Ni是β輻射伏特效應(yīng)核電池放射源的首選。換能器件一般選擇工藝制作成熟且極限轉(zhuǎn)換效率較高的半導(dǎo)體材料［8-14］。綜上分析，本論文選擇63Ni作為β輻射伏特效應(yīng)核電池的放射源，同時(shí)選擇硅（Si）、砷化鎵（GaAs）、碳化硅（SiC）、氮化鎵（GaN）這4種常用半導(dǎo)體材料作為輻射伏特效應(yīng)核電池的換能材料。

在對(duì)β輻射伏特效應(yīng)核電池的轉(zhuǎn)化效率進(jìn)行仿真計(jì)算時(shí)，β粒子在換能材料中的能量沉積規(guī)律是關(guān)鍵，它直接關(guān)系到β粒子在換能材料中激發(fā)的電子-空穴對(duì)的數(shù)密度分布。然而，放射源衰變產(chǎn)生的β粒子能譜是連續(xù)的，并且會(huì)與其自身原子以及換能材料原子的核外電子發(fā)生非彈性碰撞，使其電離或激發(fā)，從而損失能量。此外，β粒子還會(huì)與原子核碰撞發(fā)生軔致輻射能量損失。對(duì)于63Ni放出的β粒子來(lái)說(shuō)，其平均能量為17.4 keV，主要發(fā)生電離能量損失。此外，在這一能量范圍，電子的多次散射現(xiàn)象也比較顯著［15-16］。因此，連續(xù)能譜β粒子在換能材料中能量沉積的計(jì)算很復(fù)雜，理論上還缺少這方面的研究。所以，只有通過(guò)完整的蒙特卡羅模擬計(jì)算，才能準(zhǔn)確反映連續(xù)能量的β粒子在放射源中的自吸收及其在界面的反散射過(guò)程，進(jìn)而精確計(jì)算出其在換能材料中的能量沉積分布。近年來(lái)，Tang等［17］利用MCNP程序計(jì)算了63Ni衰變放出的β粒子在Si、GaN中的自吸收和沉積能量規(guī)律。劉玉敏等［18］利用MNCPX計(jì)算了63Ni表面出射活度密度和表面出射能譜的平均能量。Belghachi等［19］則通過(guò)自主編寫(xiě)的蒙特卡羅程序計(jì)算了63Ni在不同換能材料中的反散射和出射功率。劉秋月等［20］利用蒙特卡羅軟件Casino軟件計(jì)算了單能β粒子的反散射情況。然而，Casino軟件只能處理單能電子，難以模擬放射源的自吸收過(guò)程。作為一款商業(yè)軟件，MCNP（X）在使用時(shí)不僅面臨版權(quán)限制，而且其計(jì)算模型是封裝在一起的，使用者難以了解其中的計(jì)算細(xì)節(jié)，因此可擴(kuò)展性也較差。

綜上分析，基于通用的開(kāi)源蒙特卡羅程序框架開(kāi)發(fā)通用程序，來(lái)對(duì)放射源產(chǎn)生的連續(xù)能量β粒子在換能器中的能量沉積行為進(jìn)行研究就顯得十分重要。Geant4［21-23］是由歐洲核子中心（CERN）開(kāi)發(fā)的一套基于C++的開(kāi)源蒙特卡羅程序框架，它提供了多種粒子類(lèi)型及粒子與物質(zhì)相互作用截面庫(kù)，可用于精確計(jì)算各種粒子在物質(zhì)中的輸運(yùn)過(guò)程，包括電子、光子和電子-光子的耦合輸運(yùn)過(guò)程。本文基于Geant4程序框架，建立了模擬β粒子在換能器件中能量沉積過(guò)程的通用模型，并通過(guò)與Casino的結(jié)果進(jìn)行對(duì)比，驗(yàn)證了Geant4在模擬β粒子在換能器件能量沉積規(guī)律上的準(zhǔn)確性。進(jìn)而，利用建立的仿真模型計(jì)算了63Ni放射源的自吸收、表面出射粒子能譜，β粒子在材料表面的反散射行為以及在幾種常見(jiàn)換能材料中的能量沉積規(guī)律，為準(zhǔn)確模擬β輻射伏特效應(yīng)核電池的能量轉(zhuǎn)化效率提供了進(jìn)一步的數(shù)據(jù)支持。

1 仿真模型設(shè)計(jì)與驗(yàn)證

1.1 模型設(shè)計(jì)

在Geant4框架內(nèi)，建立了仿真計(jì)算模型，如圖1所示。其中圖1（a）為PN結(jié)型換能器的計(jì)算模型，包括63Ni放射源和換能材料。圖1（b）為肖特基型換能器的仿真計(jì)算模型，即在放射源和換能材料中間添加了一層肖特基金屬層（0.1μm厚的鎳膜）。放射源為63Ni體源，厚度可變，β粒子出射方向?yàn)?π立體角內(nèi)各向同性，63Ni的β衰變能譜參考了美國(guó)布魯克海文國(guó)家實(shí)驗(yàn)室（Brookhaven National Laboratory，BNL）的數(shù)據(jù)。換能材料分別為硅（Si）、砷化鎵（GaAs）、碳化硅（SiC）、氮化鎵（GaN），厚度為50μm，橫截面均為1 cm×1 cm。

圖1 PN結(jié)型(a)和肖特基型(b)β輻射伏特效應(yīng)核電池模型Fig.1 Model of nuclear battery withβradiation effect:(a)PN junction type,(b)Schottky type

在描述63Ni放射源釋放的β粒子與物質(zhì)的作用機(jī)制時(shí)，Geant4提供了多種電磁物理模型供用戶選擇，比如：emstandard_opt4、emlowenergy、emstandardWVI等［24］。這三種模型都是基于標(biāo)準(zhǔn)電磁物理過(guò)程而開(kāi)發(fā)的，其中emstandard_opt4模型對(duì)低能反應(yīng)過(guò)程進(jìn)行了優(yōu)化，emlowenergy采用了實(shí)驗(yàn)低能反應(yīng)模型，而emstandardWVI則采用Wentzel VI模型來(lái)對(duì)全能量段的e-和e+的多次大角度庫(kù)倫散射以及單次彈性散射進(jìn)行計(jì)算。初步計(jì)算發(fā)現(xiàn)：emstandard_opt4和emlowenergy模型在計(jì)算單能電子（17.4 keV）在硅靶中的透射率時(shí)存在缺陷，即隨著硅厚度從1μm增加到4μm，前者給出的電子透射率始終約為2%，后者則恒為0，這顯然不符合電子在硅中的射程規(guī)律。在使用emstandardWVI模擬時(shí)，電子透射率隨著厚度的增加而減小，在4μm處透射率為0.2%。因此，本文選擇emstandardWVI作為描述低能電子-靶物質(zhì)相互作用的電磁物理模型。

1.2 可行性驗(yàn)證

為了驗(yàn)證Geant4在模擬低能電子-換能材料原子相互作用中的準(zhǔn)確性，計(jì)算了17.4 keV的單能電子在硅中的能量沉積分布和反散射情況，并與Casino的計(jì)算結(jié)果進(jìn)行了對(duì)比。其中，硅靶為5μm×5μm×5μm的立方體，粒子源為半徑10 nm的圓面源，入射方向與硅靶表面法線方向夾角分別為0°、25°、50°和75°，模擬粒子數(shù)目為105。計(jì)算結(jié)果如圖2所示。

圖2 結(jié)果表明：Geant4模擬17.4 keV單能電子在硅中的能量沉積分布規(guī)律和Casino的計(jì)算結(jié)果基本吻合，在計(jì)算反散射率時(shí)，Geant4計(jì)算結(jié)果略高于Casino的計(jì)算結(jié)果?？傮w上，可以認(rèn)為利用Geant4對(duì)63Ni的β粒子發(fā)射能譜和出射、吸收功率等物理量進(jìn)行計(jì)算是可行的。

圖2 單能電子在硅靶中的能量沉積(a)及反散射率(b)Fig.2 Energy deposition(a)and backscattering rate(b)ofsingle-energy electrons in silicon target

2 結(jié)果與分析

2.1 63Ni的發(fā)射能譜和出射、吸收功率

通常，放射源的自吸收會(huì)隨著放射源厚度的增加而增加，從而影響表面出射能譜以及出射功率。圖3為63Ni放射源表面出射能譜隨放射源厚度的變化規(guī)律。由圖3分析可知，隨著放射源厚度的增加，其內(nèi)部的一些低能β粒子被其自身吸收，高能β粒子由于能量較大，穿出了放射源，導(dǎo)致總的出射粒子數(shù)目減少。隨著高能β粒子占比越來(lái)越大，總的表面出射粒子能譜峰位從低能區(qū)向高能區(qū)移動(dòng)。當(dāng)放射源的厚度飽和時(shí)，放射源內(nèi)部的一些高能β粒子也無(wú)法出射，使得其出射能譜基本不再變化。

基于Geant4模擬，圖4給出了17.4 keV單能電子在硅靶和鎳靶中的反散射率，入射方向與靶表面法線方向夾角分別為0°、15°、30°、45°、60°、75°，其余參數(shù)與§1.2所述一致。由圖4可知，隨著入射角度的增加，電子在硅和鎳中的反散射率不斷增加，且在鎳表面的反散射率明顯大于在硅表面的反散射率。在小角度入射情況下，電子在鎳表面的反散射率甚至比硅大了50%，這會(huì)對(duì)能量沉積產(chǎn)生直接的影響。

圖3 63Ni放射源在不同厚度下的出射β粒子能譜Fig.3 Energy spectra of emittedβparticles from 63Ni radioactive source with different thicknesses

圖4 單能電子在硅靶和鎳靶中的反散射率Fig.4 Backscattering rate of single energy electrons in silicon target and nickel target

圖5 63Ni放射源在不同厚度下的表面出射功率密度和硅（PN結(jié)型）中的吸收功率密度Fig.5 Output power density of 63Ni radiation source at different thicknesses and the absorbed power density of silicon(PN type)

圖5 給出了63Ni放射源的表面出射功率及在PN結(jié)型換能器中的能量沉積功率，圖6則給出了其在肖特基型換能器中的模擬結(jié)果。由圖5可知，隨著放射源厚度的增加，表面出射功率也在增加。然而，當(dāng)放射源的厚度增加到2μm左右時(shí)，內(nèi)部的一些高能β粒子無(wú)法出射，使得表面出射功率增加減緩，直至表面出射功率在1.8μW·cm-2上下波動(dòng)。劉玉敏等［18］利用MNCPX計(jì)算得出當(dāng)63Ni裸源厚度增加到2μm時(shí)，其上下表面總出射功率密度接近飽和值，約為3.2μW·cm-2，與本文的結(jié)果一致。此外，圖5計(jì)算結(jié)果也表明：換能材料的吸收功率低于放射源的表面出射功率。由圖4可知，入射電子在硅中的反散射率隨入射角的增大而增大，那么從63Ni源表面的邊緣處或者近邊緣處發(fā)射的大角度入射電子很可能直接穿出換能材料或者在界面處經(jīng)過(guò)庫(kù)倫散射穿出換能材料，從而使得吸收功率比表面出射功率降低了約0.4μW·cm-2。

從圖4還可以看到，電子在鎳中的反散射率明顯大于在硅中的反散射率，所以由于0.1μm厚的鎳金屬層的存在，使得β粒子穿過(guò)鎳層時(shí)發(fā)生了較強(qiáng)的反散射，進(jìn)而損失一部分能量，導(dǎo)致硅基底肖特基型換能器件中沉積功率比PN結(jié)型換能器件小了約0.3μW·cm-2，如圖6所示。

圖6 63Ni放射源在不同厚度下的表面出射功率密度和硅（肖特基型）中的吸收功率密度Fig.6 Output power density of 63Ni radiation source at different thicknesses and the absorbed power density of silicon(Schottky type)

綜上分析，在使用63Ni作為放射源時(shí)，最佳的放射源厚度應(yīng)保持在2～3μm，在此基礎(chǔ)上增加放射源的厚度并不能顯著增加輸出功率。同時(shí)，由于實(shí)際吸收功率低于放射源表面出射功率，因此在計(jì)算核電池轉(zhuǎn)化效率時(shí)應(yīng)以實(shí)際吸收功率為準(zhǔn)。

2.2 不同換能材料中的能量沉積規(guī)律及其飽和厚度

核電池中電子-空穴對(duì)的數(shù)目及其分布與核電池的輸出性能密切相關(guān)。因此，研究放射源在不同換能材料中的能量沉積規(guī)律就顯得十分重要。定義換能材料的飽和厚度為沉積能量占換能材料總沉積能量90%時(shí)的厚度。設(shè)置63Ni體源的厚度為2μm，換能材料的厚度為50μm，材料類(lèi)型包括硅（Si）、砷化鎵（GaAs）、碳化硅（SiC）、氮化鎵（GaN），其余幾何參數(shù)保持不變。圖7給出了2μm63Ni源在4種換能材料中的能量沉積分布曲線。

圖7 2μm 63Ni源在PN結(jié)型(a)、肖特基型(b)換能材料中的能量沉積分布Fig.7 Energy deposition distribution of 2μm 63Ni source in PN junction type(a),Schottky type(b)transducer material

由圖7可知，β粒子在GaN和GaAs的能量沉積曲線比較陡峭，而在Si和SiC中的則相對(duì)平緩，此外在GaN和GaAs中的能量沉積較Si和SiC的大，在大約1.5μm內(nèi)β粒子在GaN和GaAs中的能量沉積要比在Si和SiC的能量沉積大30%左右，而β粒子在GaN和GaAs的單位深度能量沉積除了在近表面有些差別之外，其余部分基本保持一致，在2μm左右沉積大部分能量。此外，還可以看到，0.1μm的肖特基金屬層使得β粒子在換能材料中的能損值有一定程度的降低。為了得到β粒子在換能材料中的有效能量沉積區(qū)域，這里統(tǒng)計(jì)了沉積能量占換能材料總沉積能量90%時(shí)的厚度，如表1所示。

由表1可知，2μm厚的63Ni放射源在GaN和GaAs中的能量沉積主要集中在3μm以?xún)?nèi)，而在Si和SiC中的能量沉積主要集中在7μm以?xún)?nèi)，工程上應(yīng)用時(shí)，換能材料厚度可參考這些數(shù)據(jù)選取。

表1 不同換能材料的飽和厚度Table 1 Saturated thickness of different transducer materials

3 結(jié)語(yǔ)

本文基于Geant4程序框架建立了通用模型，對(duì)β粒子在輻射伏特效應(yīng)核電池?fù)Q能材料中的能量沉積規(guī)律進(jìn)行了詳細(xì)研究。通過(guò)對(duì)比Casino軟件在單能電子能量沉積和散射規(guī)律上的計(jì)算結(jié)果，驗(yàn)證了Geant4在模擬放射源產(chǎn)生的β粒子在核電池?fù)Q能器件能量沉積上的可行性。進(jìn)而，分析了放射源厚度的增加造成的表面出射功率和發(fā)射能譜的變化，并確定了最佳放射源厚度。結(jié)果表明：在使用63Ni放射源時(shí)，其表面出射粒子能譜的峰位隨源厚度的增加而向高能區(qū)移動(dòng)。此外，63Ni放射源的最佳厚度應(yīng)保持在2.2μm左右，再增加放射源的厚度并不能顯著增加輸出功率。在最佳厚度的情況下，63Ni放射源在不同換能材料中的能量沉積分布規(guī)律并不相同，2μm厚的63Ni放射源發(fā)射的β粒子在上述4種換能材料中的能量沉積主要集中在7μm之內(nèi)，這為核電池的優(yōu)化設(shè)計(jì)提供了依據(jù)。本工作建立的通用模型也可擴(kuò)展至任意β放射源和換能材料組合，計(jì)算準(zhǔn)確且應(yīng)用不受限制。