莫 念 王 鑫 王宇宙

（山東核電有限公司海陽(yáng)265100）

高純鍺γ譜儀的能量分辨率好、能量響應(yīng)范圍寬、可同時(shí)測(cè)量多種核素、測(cè)量效率高等優(yōu)點(diǎn)，廣泛用于核電廠工藝系統(tǒng)、流出物放射性核素測(cè)量［1］。海陽(yáng)核電化學(xué)放化實(shí)驗(yàn)室均使用ORTEC高純鍺γ譜儀對(duì)一回路系統(tǒng)和流出物放射性廢液進(jìn)行γ核素分析［2］。

1 高純鍺γ譜儀工作原理

高純鍺γ譜儀分析原理是：γ光子入射到探測(cè)器上產(chǎn)生電子-空穴對(duì)，載流子在高壓下收集，形成跟γ能量成正比的電壓脈沖，脈沖經(jīng)過(guò)放大成形，可以精確度量出脈沖高度，再通過(guò)數(shù)字化多道譜儀將脈沖按高度進(jìn)行分類計(jì)數(shù)和儲(chǔ)存形成譜圖；通過(guò)使用一套能量刻度放射源對(duì)譜儀進(jìn)行能量刻度，確定能量峰和道址的關(guān)系，依據(jù)譜圖中能量峰的位置確定放射性核素的種類，完成核素的鑒別；根據(jù)能量峰面積，完成該能量峰的γ光子輻射強(qiáng)度，結(jié)合核素鑒別和光子強(qiáng)度，得到樣品中核素種類和活度［3-6］。

實(shí)驗(yàn)室環(huán)境的溫濕度變化或譜儀不穩(wěn)定，則會(huì)使核素的全能峰位置發(fā)生變化（簡(jiǎn)稱“峰漂”），核素峰會(huì)識(shí)別錯(cuò)誤，從而導(dǎo)致分析結(jié)果錯(cuò)誤，“峰漂”是影響γ能譜儀測(cè)量準(zhǔn)確度的重要因素。因此，及時(shí)識(shí)別“峰漂”，并對(duì)其進(jìn)行矯正（即：“穩(wěn)譜”），對(duì)譜儀測(cè)量的準(zhǔn)確性是非常重要的［7］。

2 譜儀“穩(wěn)譜”方法

2.1 標(biāo)準(zhǔn)源穩(wěn)譜法

目前，多數(shù)實(shí)驗(yàn)室采用標(biāo)準(zhǔn)放射源定期對(duì)譜儀的能量刻度曲線進(jìn)行檢查，實(shí)驗(yàn)室一般使用標(biāo)準(zhǔn)放射源60Co的兩個(gè)特征能峰檢查譜儀的峰漂，如果發(fā)生峰漂，則重新對(duì)譜儀進(jìn)行能量刻度［2，6］。其特點(diǎn)是標(biāo)準(zhǔn)放射源的特征能峰明確且計(jì)數(shù)高，利于能峰識(shí)別，但此方法存在兩個(gè)問(wèn)題：1）如果儀器發(fā)生峰漂，分析人員在進(jìn)行樣品分析時(shí)，無(wú)法及時(shí)發(fā)現(xiàn)，導(dǎo)致分析結(jié)果錯(cuò)誤；2）該方法涉及到放射源的使用，因放射源使用管理規(guī)定，導(dǎo)致儀器發(fā)生峰漂后，分析人員無(wú)法及時(shí)對(duì)儀器進(jìn)行校正處理，尤其是對(duì)有測(cè)量時(shí)間要求的一回路樣品影響較大。

2.2 樣品譜圖穩(wěn)譜法

樣品譜圖穩(wěn)譜法則是使用樣品譜圖中較高計(jì)數(shù)的能峰識(shí)別峰漂，并對(duì)其進(jìn)行矯正。具體操作方法：為實(shí)時(shí)了解譜儀是否發(fā)生峰漂，在每次完成樣品譜圖獲取后，核查樣品譜圖中計(jì)數(shù)較高的能量峰是否發(fā)生偏移，如果發(fā)生偏移則使用該峰對(duì)其進(jìn)行能量刻度，隨后再調(diào)用該能量刻度曲線，對(duì)其進(jìn)行解譜分析。該方法不受放射源的使用限制，且可實(shí)時(shí)判斷樣品譜圖是否存在峰漂，但只適用于譜圖峰比較簡(jiǎn)單、樣品核素單一且已知核素的樣品，并且該方法要求分析人員有很高的識(shí)峰能力。但是核電廠一回路樣品的譜圖能峰（圖1）往往較復(fù)雜。

圖1 樣品γ譜圖Fig.1 Gamma spectrum of sample

由圖1可知，一般一回路冷卻劑系統(tǒng)樣品的γ譜圖約存在20～30個(gè)能峰，給分析人員識(shí)峰增加了難度，不易操作；如果識(shí)峰錯(cuò)誤，則會(huì)導(dǎo)致所有數(shù)據(jù)錯(cuò)誤。

2.3 天然放射性核素特征峰穩(wěn)譜法

根據(jù)放射源穩(wěn)譜法和樣品譜圖峰識(shí)別峰漂方法各自的優(yōu)、缺點(diǎn)，我們研究了“天然放射性核素特征峰穩(wěn)譜法”［3］，且在實(shí)際應(yīng)用中取得了很好的效果。自然界中天然存在某些放射性核素，如238U、232Th、226Ra和40K等，天然核素40K的γ射線有1 460.8 keV，其分支比為10.67%［1，3］；當(dāng)在高純鍺鉛室門打開(kāi)狀態(tài)下，譜儀計(jì)數(shù)一定時(shí)間獲取一個(gè)本底譜圖（圖2）。由圖2可知，該圖存在一個(gè)非常明顯的特征能峰1 460.8 keV，滿足能峰位置的識(shí)別。因此，可采用40K的特征峰（1 460.8±0.5）keV識(shí)別“峰漂”，然后通過(guò)調(diào)節(jié)譜儀脈沖放大器的放大倍數(shù)，來(lái)補(bǔ)償脈沖幅度的變化，達(dá)到穩(wěn)譜的目的［7］。

圖2 本底γ譜圖Fig.2 Gamma spectrum of background

該方法較前兩種方法準(zhǔn)確、快速，可實(shí)時(shí)對(duì)γ譜儀進(jìn)行峰漂檢查，也可在發(fā)生峰漂后進(jìn)行及時(shí)處理，易操作，不影響分析。

3 方法驗(yàn)證

實(shí)驗(yàn)室儀器和試劑：ORTEC高純鍺γ譜儀；1 L馬林杯液態(tài)多核素標(biāo)準(zhǔn)源、標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)源60Co。

天然放射性核素特征峰穩(wěn)譜法具體操作步驟：在分析樣品譜圖前，打開(kāi)鉛室門，分析測(cè)量獲得本底譜圖，選取譜圖中40K的特征能量峰1 460.8 keV驗(yàn)證γ譜儀是否發(fā)生能量峰漂移，圖3為當(dāng)高純鍺γ譜儀發(fā)生峰漂時(shí)獲得的本底譜圖。由圖3可知，40K的特征峰1 460.8 keV在譜圖中能峰為1 459.10 keV，偏差-1.7 keV，大于±0.5 keV的偏差，判斷為發(fā)生了能量峰漂移，此時(shí)對(duì)液態(tài)多核素標(biāo)準(zhǔn)源進(jìn)行γ核素測(cè)量，測(cè)量結(jié)果見(jiàn)表1。

圖3 峰漂時(shí)的本底譜圖Fig.3 Background spectrum at peak drift

以40K的特征能峰1 460.8 keV為基準(zhǔn)，對(duì)譜儀的放大倍數(shù)進(jìn)行調(diào)整，快速校正譜儀的道址與能峰的關(guān)系，使能峰1 460.8 keV恢復(fù)到能量刻度時(shí)的初始位置［7］。圖4則是按照“天然放射性核素特征峰穩(wěn)譜法”校準(zhǔn)后使用標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)源60Co獲取的譜圖。由圖4，該譜圖中存在三個(gè)較明顯的特征峰，具體數(shù)據(jù)見(jiàn)表2；由表2可知，矯正后三個(gè)特征能峰的偏差值均小于0.5 keV，滿足儀器分析要求，此時(shí)對(duì)液態(tài)多核素標(biāo)準(zhǔn)源進(jìn)行γ核素測(cè)量，測(cè)量的結(jié)果見(jiàn)表3。

圖4 放射源60Co譜圖Fig.4 Gamma spectrum of radioactive source 60Co

表1 峰漂時(shí)測(cè)量結(jié)果比對(duì)Table 1 Comparison of measurement results at peak drift

表2 穩(wěn)譜矯正后特征能峰數(shù)據(jù)比對(duì)Table 2 Comparison of energy peak data after spectrum stabilization correction

4 結(jié)果分析

1）由上述數(shù)據(jù)可知，當(dāng)特征能峰的偏差大于±0.8 keV時(shí)，高能區(qū)的核素測(cè)量結(jié)果會(huì)出現(xiàn)較大偏差，甚至出現(xiàn)無(wú)法識(shí)別核素峰的情況，導(dǎo)致核素測(cè)量結(jié)果的相對(duì)誤差達(dá)到100%。

2）使用天然放射性核素特征峰穩(wěn)譜法對(duì)γ譜儀進(jìn)行矯正后，由表3的數(shù)據(jù)可知，所有能區(qū)的核素能峰偏差均小于±0.5 keV，不同能區(qū)的核素測(cè)量結(jié)果的相對(duì)誤差均小于10%，滿足海陽(yáng)核電放射化學(xué)實(shí)驗(yàn)室γ核素要求的10%誤差。

表3 峰漂校正后測(cè)量樣品結(jié)果比對(duì)Table 3 Comparison of measurement results after spectrum stabilization correction

3）該方法準(zhǔn)確、快速，可實(shí)時(shí)對(duì)γ譜儀進(jìn)行峰漂檢查，也可在發(fā)生峰漂后及時(shí)處理，易操作，不影響分析。

5 結(jié)語(yǔ)

1）天然放射性核素特征峰穩(wěn)譜法以40K的特征峰為目標(biāo)峰，識(shí)別峰漂，其方法優(yōu)于樣品譜圖法。

2）天然放射性核素特征峰穩(wěn)譜法可在測(cè)樣品前，實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)，且峰漂后可及時(shí)糾正，其方法優(yōu)于標(biāo)準(zhǔn)源穩(wěn)譜法。

3）天然放射性核素特征峰穩(wěn)譜法具有操作簡(jiǎn)單、識(shí)峰快捷、實(shí)時(shí)準(zhǔn)確矯正等優(yōu)點(diǎn)，適合于實(shí)驗(yàn)室工藝系統(tǒng)樣品γ核素測(cè)量。