汪志宇，馬小杰

(1. 北碚區(qū)疾病預防控制中心，重慶 400700; 2. 四川農(nóng)業(yè)大學環(huán)境學院，成都 611130)

前 言

氟化物廣泛存在于自然界巖石、土壤、水和生物體中[1]。人類對氟適當含量地攝入能有效降低齲齒的發(fā)病率，促進骨骼的發(fā)育[2]。長期超量攝入氟會破壞人體正常鈣磷代謝，危及骨骼正常的生理功能，造成氟斑牙和氟骨病等癥狀[3-4]。但氟攝入量長時間過低時，患齲齒的概率又大大提高[1,5]。研究表明，飲用水中可溶性氟化物是每日氟化物攝入量的最高來源[6-7]。飲用水中氟含量高低將直接影響到人體健康，因此有必要對飲用水中氟化物的含量和分布進行探究。

目前，各地區(qū)對飲用水水質(zhì)評價的方法不盡相同，但采用較多的是水質(zhì)健康風險評估[1,8～10]。這種評估方法可以檢驗區(qū)域水質(zhì)風險的大小[11]。此外，飲用水中氟的主要來源為地表水，易隨著時間和空間的變化而改變。而地理信息系統(tǒng)軟件ArcGIS是表達飲用水水質(zhì)參數(shù)時空變異的重要工具之一[12～14]。例如，F(xiàn)ordyce等人利用該系統(tǒng)繪制了高氟化物熱點圖[15]。因而，可利用地理信息系統(tǒng)探究氟化物含量和風險指數(shù)的時空分布變化。

嘉陵江下游各區(qū)縣居民的飲用水源多為集中式飲水，其水源類型主要有江河、溪水、泉水、水庫、深淺井和溝塘。其中，嘉陵江是其重要飲水來源之一。但目前關(guān)于嘉陵江下游飲用水中氟化物含量及其時空變異特征的研究卻鮮見報道。因此，本研究選取嘉陵江下游作為研究區(qū)域，采用地理信息系統(tǒng)(GIS)分析52個代表性飲用水樣點中氟化物含量及健康風險指數(shù)的時空分布，以期為當?shù)仫嬘盟锏目茖W評估提供一定的理論依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況

研究區(qū)位于嘉陵江水系下游河口丘陵區(qū)，地理位置介于東經(jīng)105°18′～106°56′、北緯29°10′～30°03′，幅員面積754.2 km2。區(qū)內(nèi)地貌以山地和丘陵為主，地勢東北高西南低。氣候?qū)俚湫蛠啛釒Ъ撅L性濕潤氣候，年降雨量1100 mm。該區(qū)是嘉陵江下游重要的經(jīng)濟開發(fā)區(qū)之一。

1.2 樣品采集與分析

根據(jù)研究區(qū)自然環(huán)境和社會經(jīng)濟條件等因素，隨機采集樣點52個(圖1)。每個采樣點飲用水樣分6次采集，分別于2015～2017年的豐水期和枯水期進行采集。水樣的采集、保存、運輸和檢測按照《生活飲用水標準檢驗方法》(GB/T 5750-2006)[16]進行。

圖1 樣點分布圖

1.3 飲用水中氟化物的健康風險評估

根據(jù) EPA 綜合風險信息數(shù)據(jù)庫(IRIS)和國際癌癥研究機構(gòu)(IARC)的相關(guān)研究成果，污染物可分為致癌物質(zhì)和非致癌物質(zhì)。本研究中氟化物屬于非致癌物質(zhì)，通常用健康風險指數(shù)(HI)表示，由于兒童比成人更敏感，更能直接反映氟化物的影響，因此暴露而導致的平均個人健康危害風險采用兒童的指標[17-18]。HI<1意味著可以忽略非致癌作用的風險，而HI>1則表示潛在的非致癌健康影響。計算方法見公式(1)和(2)：

(1)

(2)

式中：Di為氟化物經(jīng)由飲水途徑的日均暴露劑量，mg/(kg·d)；Rf Di為氟化物經(jīng)由飲水途徑攝入的參考劑量，此處為6.0×10-2mg/(kg·d)；Ci為氟化物在水中的濃度，mg/L。

1.4 數(shù)據(jù)處理與分析

數(shù)據(jù)統(tǒng)計應用 SPSS 19.0完成，計量資料以均數(shù)±標準差(x±s)表示，兩組組間比較采用t檢驗，三組及以上比較采用方差分析，多組之間兩兩比較采用 S-N-K檢驗。檢驗水準α=0.05。采用Arc GIS 10.2軟件進行作圖。

2 結(jié) 果

2.1 飲用水中氟化物含量的統(tǒng)計特征

本文采用SPSS 19.0統(tǒng)計軟件對重慶市嘉陵江下游飲用水中氟化物進行統(tǒng)計(表1)。結(jié)果表明，研究區(qū)52個樣點的氟化物含量經(jīng)K-S法檢驗呈正態(tài)分布，2015～2017年氟化物含量范圍在0.04～1.15 mg/L之間，其平均值分別為0.25±0.19mg/L、0.21±0.10mg/L和0.20±0.09mg/L。

氟化物屬于健康指標，對人體健康存在潛在風險和威脅，因此確定超檢標準為標準限值× 50%。氟化物在研究區(qū)內(nèi)的統(tǒng)計結(jié)果如表2所示。它在研究區(qū)內(nèi)溝塘、江河、淺井、泉水、水庫和溪水等6個水源類型中的檢出率在91%～98%之間。其中，2015年泉水中氟化物含量的超檢率為10%，超標率為5%；2015年～2017年水庫中氟化物含量的超檢率分別為10%、7.14%和6.25%，超標率均為0。此外，2015年～2017年溝塘、江河、淺井和溪水中氟化物含量的超檢率和超標率均為0。

表1 飲用水中氟化物含量統(tǒng)計特征

表2 氟化物在各水源類型中的分布

2.2 飲用水中氟化物含量的時間分布

研究區(qū)飲用水中氟化物的時間變異程度見表3。其中，飲用水氟含量2015年最高，2017年最低，2016年位于二者之間?？菟诘姆柯愿哂谪S水期。除2017年外，氟化物含量在2015～2016年的季間變異不明顯(P>0.05)。

表3 不同時期飲用水中氟化物含量

2.3 飲用水中氟化物含量的空間分布

研究區(qū)地貌受川東南弧形構(gòu)造帶的華鎣山帚狀褶皺構(gòu)造控制，根據(jù)地質(zhì)地貌、水文特征、交通道路等因素，本文將其分為A、B、C、D共4個區(qū)域。其中，A區(qū)位于研究區(qū)西南部，以兩山夾一槽谷的平行嶺谷地貌為主，海拔250～600m；地下水主要來源于包氣帶水、潛水和裂隙水。B區(qū)地處研究區(qū)西北部，以為背斜形成的狹窄低山高丘地貌為主，地勢陡峻，一般海拔500～900m；地下水主要來源于巖石層間水和裂隙水。C區(qū)位于研究區(qū)東南部，地貌以淺丘寬谷和沖積平壩為主，少部分為低山，一般海拔200～500m；地下水主要來源于包氣帶水、潛水和地表水下滲補給。D區(qū)地處研究區(qū)東北部，地貌以低山高丘和中丘為主，少部分為淺丘寬谷地貌，一般海拔250～580m；地下水主要來源于潛水、巖石層間水和裂隙水。A區(qū)包括澄江鎮(zhèn)、歇馬鎮(zhèn)等區(qū)域，B區(qū)包括天府鎮(zhèn)、柳蔭鎮(zhèn)等，C區(qū)包括童家溪鎮(zhèn)、蔡家崗鎮(zhèn)等，D區(qū)包括復興鎮(zhèn)、偏巖鎮(zhèn)等。其中，2015～2017年飲用水氟化物含量的空間分布按照每年豐水期和枯水期的不同情況，分別作圖進行分析。

在飲用水氟化物含量的空間插值圖中，其氟含量在2015～2017年和不同季節(jié)之間的空間變異較為明顯，氟化物的低值區(qū)和高值區(qū)均發(fā)生了移動(圖2)。為探究其空間變異的具體情況，將4個區(qū)域中飲用水氟化物含量進行方差分析(圖3)。各區(qū)域的平均含量均低于衛(wèi)生標準限值，其中氟化物的高值區(qū)位于C區(qū)和D區(qū)，而低值區(qū)位于A區(qū)和B區(qū)。

圖2 飲用水中氟化物含量的空間分布(mg/L)

注：圖中A、B、C、D分別代表研究區(qū)內(nèi)的4個區(qū)域

3 討 論

3.1 飲用水中氟化物時空變異

世界各國對飲用水中氟化物含量均有一定的限量標準，而我國《生活飲用水衛(wèi)生標準》[17]中規(guī)定氟化物含量不超過1.0 mg/L。本研究比較了在2015～2017年之間的嘉陵江下游區(qū)域飲用水氟化物含量(表1)，統(tǒng)計結(jié)果顯示，除2015年有部分樣點超過標準限值外，3年內(nèi)其余點位的氟化物含量均在限值之內(nèi)，表明嘉陵江下游飲用水中氟化物均低于生活飲用水衛(wèi)生標準的限值，且有低于0.5 mg/L的趨勢。研究表明，飲水中能形成保護作用的氟化物最低濃度約是0.5 mg/L[19]，而當氟攝入量長時間不足時，患齲齒的幾率將提高[1, 5]。因此，建議該區(qū)域適當增加氟的攝入量，以降低居民患齲齒的風險。

研究區(qū)飲用水中氟化物的時間變異程度較大(表3)。2015年飲用水年平均氟含量最高，顯著高于2016年和2017年(P<0.05)。豐水期氟化物的年度變化與全年平均變化相似，隨著時間增加呈逐漸降低的趨勢。對于枯水期，其年度變異不明顯。對于當年的2個季節(jié)而言，2015～2016年所有樣點的氟化物含量在當年的2個季節(jié)中的差異不顯著(P>0.05)，表明其含量水平基本一致。但是，2017年在豐水期的氟含量低于枯水期，且差異具有統(tǒng)計學意義(P<0.05)，表明當年降水量高于常年，充沛的水量導致其偏低。

飲用水中氟化物含量在2015～2017年之間的空間變異較為明顯(圖2)。2015年的空間分布總體上呈現(xiàn)以研究區(qū)東北部柳蔭鎮(zhèn)和西北部澄江鎮(zhèn)為低值區(qū)(0.15～0.21 mg/L)，向西南部富興鎮(zhèn)的高值區(qū)(0.21～0.25 mg/L)遞增。與2015年相比，2016年飲用水氟化物的高值區(qū)(>0.21 mg/L)面積減少較大，其空間分布以西南部歇馬鎮(zhèn)為低值區(qū)(<0.15 mg/L)，向東北部偏巖鎮(zhèn)的高值區(qū)呈條帶狀遞增。與前二者不同，2017年氟化物總體的空間分布呈現(xiàn)較為破碎的斑塊狀。其中，豐水期的氟化物空間分布呈現(xiàn)2個高值中心。區(qū)內(nèi)東北面偏巖鎮(zhèn)和中部區(qū)域復興鎮(zhèn)為高值區(qū)(0.21～0.25 mg/L)，前者向西南逐漸降低，后者則向兩側(cè)先降低再增加；其低值區(qū)主要集中于澄江——蔡家崗一帶。然而，2017年枯水期空間分布中的高值區(qū)(>0.21 mg/L)向西南轉(zhuǎn)移至柳蔭鎮(zhèn)和歇馬鎮(zhèn)附近。雖然低值區(qū)(0.15～0.17 mg/L)面積大大縮小，但其仍位于澄江鎮(zhèn)和復興鎮(zhèn)周圍。該結(jié)果與趙峰[20]等人的研究結(jié)論相似，表明飲用水中氟化物含量的空間分布受到季間水量變化影響。

由圖3可知，除2015年枯水期的C區(qū)外，其余區(qū)域在各個時期中的氟含量均低于0.5 mg/L。從這個結(jié)果可以看出，北碚區(qū)飲用水中氟含量總體較低，可能存在患齲齒的風險。該研究區(qū)可以采取適當?shù)娘嬎臃?、飲食補氟等措施增加人體攝氟量[21]。從總體分析，C區(qū)和D區(qū)的氟含量高于A區(qū)和B區(qū)(圖3)。2015年氟化物的空間分布差異較為明顯，C區(qū)在豐水期和枯水期的氟化物含量均高于其他區(qū)域，且差異具有統(tǒng)計學意義(P<0.05)，這可能是因為沉積物質(zhì)地不同造成的[9]。從收集的信息可知，2015年A區(qū)、B區(qū)和D區(qū)采集的水源類型為泉水，而C區(qū)為江河。因此，采集樣品的水源類型不同也可能是造成其差異的原因之一。這與符剛[8]等對飲用水水質(zhì)指標濃度差異原因分析相似。除2016年豐水期外，4個區(qū)域在2016～2017年的季間變異均不明顯(P>0.05)，其可能是因為4個區(qū)域采集的水樣都主要來自江河和水庫等相同類型的水源。

4.2 飲用水中氟化物的風險評估

嘉陵江下游飲用水中氟化物的風險指數(shù)HI均在10-8以下，遠遠低于0.1，且有逐年降低的趨勢(圖4)。該區(qū)域氟化物的HI指數(shù)的時間變化較為明顯，主要體現(xiàn)在年間變異和季間變異。盡管HI指數(shù)的空間變異程度與其含量的空間變異相似，但不同年份中HI的高值區(qū)和低值區(qū)的轉(zhuǎn)移情況和方式不同。

圖4 飲用水中氟化物健康風險指數(shù)的時空分布圖

Blaylock等認為HI低于0.1時，化學污染物不會影響人體健康；HI處于0.1到1之間時，需進一步調(diào)查，決定是否采取措施；HI大于1時，該污染物很可能會危害人體健康，亟待實施治理措施[20]。嘉陵江下游飲用水中氟化物的風險指數(shù)HI遠遠低于0.1(圖4)，表明當?shù)氐姆锖坎粫θ梭w造成威脅。這與其他研究者對飲用水中氟化物的非致癌物質(zhì)健康風險指數(shù)研究結(jié)果相符[8]。2015年研究區(qū)飲用水中氟化物的HI值總體上比2016～2017年高。而且，其氟化物的HI值季間變異也十分明顯，枯水期的高指數(shù)區(qū)面積大于豐水期。2015年高指數(shù)區(qū)(>4.0×10-9)面積較大，主要分布于A區(qū)和C區(qū)；低指數(shù)區(qū)((2.0～2.5)×10-9)面積較小，以斑塊狀集中在A區(qū)和D區(qū)的西北部。2016年氟化物的HI值呈現(xiàn)以偏巖——復興所處的C區(qū)和D區(qū)為高指數(shù)區(qū)，呈條帶狀向以東南部和西南部所在的A區(qū)和B區(qū)為低值區(qū)降低。2017年HI值在豐水期時以D區(qū)偏巖鎮(zhèn)和復興鎮(zhèn)為高指數(shù)區(qū)，而在枯水期時其轉(zhuǎn)移至B區(qū)的柳蔭鎮(zhèn)和C區(qū)的歇馬鎮(zhèn)。其時空變異的原因可能是各采樣點水質(zhì)凈化的消毒工藝以及輸水距離等多個因素造成[8]。

本研究中無法確定采樣點的水源類型、水質(zhì)凈化工藝及輸水距離等因素與氟含量之間的因果關(guān)系，因此下一步開展嘉陵江下游飲用水中氟化物含量的時空變異特征時，將會適當增加統(tǒng)計分析水樣的來源類型及凈化工藝等因素。綜上所述，嘉陵江下游飲用水中氟化物時空變異程度較大，但總體含量低于國家標準，其不會對人體造成威脅，且有逐年降低的趨勢，建議當?shù)鼐用襁m當增加氟的攝入量，以降低患齲齒的風險。世界衛(wèi)生組織(WHO)建議，對1～3歲兒童氟化物的總攝入量的限值是0.5～1.5 mg/d，其中從飲用水中攝入的可溶性氟化物的量應不超過75%；對于社區(qū)供水，推薦最佳的加氟量是0.5～1.0 mg/L[19]。

4 結(jié) 論

4.1 研究區(qū)飲用水中氟化物均低于生活飲用水衛(wèi)生標準的限值，且有低于0.5 mg/L的趨勢，建議該區(qū)域適當增加氟的攝入量，以降低居民患齲齒的風險。

4.2 研究區(qū)飲用水中氟化物的時空變異較大。時間上，2015年顯著高于2016和2017年(P<0.05)，枯水期的氟含量略高于豐水期，但氟化物含量的季間變化總體不明顯；空間上，氟化物的高值區(qū)位于C區(qū)和D區(qū)，而低值區(qū)位于A區(qū)和B區(qū)。

4.3 研究區(qū)飲用水中氟化物的健康風險指數(shù)(HI)遠低于0.1，且有逐年降低的趨勢，表明當?shù)氐姆锖坎粫θ梭w造成威脅。