劉忠寶，胡宗全，劉光祥，劉珠江，劉晧天，郝景宇，王鵬威,李 鵬

(1.頁巖油氣富集機理與有效開發(fā)國家重點實驗室，北京 100083；2.中國石化 石油勘探開發(fā)研究院，北京 100083；3.中國石化 勘探分公司，四川 成都 610041；4.中國石化 江漢油田分公司 勘探開發(fā)研究院，湖北 武漢 430223)

頁巖儲層一直是國內外非常規(guī)頁巖氣勘探開發(fā)研究領域的熱點問題[1-11]，但目前的研究主要集中于海相頁巖層系，中國四川盆地五峰組-龍馬溪組海相頁巖儲層的研究普遍認為有機質孔是頁巖氣的主要儲集空間，對于頁巖氣的富集與產(chǎn)出具有重要控制作用[12-14]。與海相相比，對陸相頁巖儲層的研究較少，鄂爾多斯盆地延長組、松遼盆地營城組、渤海灣盆地沙河街組、柴達木盆地侏羅系及準噶爾盆地蘆草溝組等陸相頁巖的研究，認為有機質成熟度普遍較低，Ro值主體分布在0.6%～1.1%[15]，多處于生油窗內，頁巖無機礦物質孔較發(fā)育，有機質孔相對不發(fā)育[16]。四川盆地侏羅系自流井組東岳廟段與大安寨段頁巖有機質成熟度(Ro)相對較高，大安寨段Ro主體介于1.1%～1.4%[1]，其中川北元壩大安寨段可達1.44%～1.83%[17]，東岳廟段更是介于1.56%～2.02%[18]，已處于高成熟演化階段，從有機質成熟度的角度來看，有利于有機質孔發(fā)育，但目前對于四川盆地自流井組頁巖儲層的研究較少，儲層孔隙究竟以無機孔還是有機質孔為主，以及孔隙形成主控因素等問題尚缺乏深入研究。為此，本次研究選取川北元壩與川東涪陵兩個有機質成熟度相對較高的地區(qū)，重點針對自流井組東岳廟段和大安寨段兩套頁巖，開展頁巖孔隙結構、類型及儲集性能研究，以期查明頁巖主要孔隙類型及其形成控制因素，這對于探索陸相頁巖氣富集機理，推進四川盆地侏羅系頁巖氣勘探進程具有重要意義。

1 研究區(qū)地質概況

川東北地區(qū)自流井組自下而上發(fā)育4個巖性段：珍珠沖段、東岳廟段、馬鞍山段及大安寨段(圖1)，其中東岳廟段和大安寨段發(fā)育富有機質頁巖，目前在川東涪陵地區(qū)東岳廟段、川北元壩地區(qū)大安寨段均已獲得工業(yè)頁巖氣流發(fā)現(xiàn)。盡管兩套富有機質頁巖均以淺湖-半深湖相沉積為主，但不同地區(qū)、不同層段沉積環(huán)境仍存在差異，表現(xiàn)在川東涪陵地區(qū)東岳廟段與大安寨段頁巖層系以深灰色-灰黑色介殼紋層狀粘土質頁巖、粘土質頁巖夾介殼灰?guī)r或兩者互層發(fā)育為主；而川北元壩地區(qū)東岳廟段頁巖層系以灰色-深灰色粉砂質頁巖夾粉細砂巖為主，大安寨段頁巖層系以深灰色-灰黑色(含介殼)粘土質頁巖、含介殼粘土質頁巖夾介殼灰?guī)r、粉砂巖為主；川北元壩與川東涪陵地區(qū)東岳廟段、大安寨段富有機質頁巖有機碳含量(TOC)均以分布在0.5～2.0%為主，TOC平均值均大于1%，頁巖有機質類型以Ⅱ型為主，局部發(fā)育Ⅲ型，鏡質體反射率(Ro)多大于1.3%，已進入高成熟演化階段，以生氣為主。

圖1 川東北地區(qū)主要鉆井平面位置(a)及自流井組地層柱狀圖(b)

2 頁巖物性與孔隙結構特征

2.1 頁巖物性特征

研究區(qū)下侏羅統(tǒng)自流井組頁巖整體具有低孔、低滲的特征。川東涪陵地區(qū)F1井、F4井及X101井東岳廟段(n=89)巖心頁巖樣品(TOC>0.5%)測試統(tǒng)計分析結果顯示，孔隙度主要分布在1.21%～8.37%，平均值為4.13%，其中孔隙度大于4%的樣品占比可達50.57%，滲透率主要分布在(0.006 9～3.887 0)×10-3μm2，平均值為0.234 9×10-3μm2；川北元壩地區(qū)Y4井、Y30井等大安寨段頁巖(n=165)孔隙度主要分布在0.95%～8.33%，平均為4.36%，其中孔隙度大于4%的樣品占比可達57.58%，滲透率主要分布在(0.000 8～6.803 0)×10-3μm2，平均值為0.400 5×10-3μm2；涪陵東岳廟段和元壩大安寨段頁巖孔隙度與滲透率之間均具有較好的正相關關系，反映其主要以孔隙型儲層為主(圖2)。涪陵東岳廟段、元壩大安寨段頁巖與焦石壩地區(qū)龍馬溪組孔隙度(分布范圍在1.17%～8.61%，平均為4.87%)、滲透率(平均為1.17×10-3μm2)[2]相比，孔隙度大致相當，表明陸相頁巖同樣具有較好的儲集能力，但滲透率略差，推測主要是由于其頁理發(fā)育程度不及海相頁巖。

圖2 川東北地區(qū)自流井組頁巖儲層物性特征

2.2 頁巖孔隙結構特征

目前，在頁巖孔徑實驗測試分析過程中，將壓汞法和氣體吸附法相結合，通過兩種測定結果的銜接實現(xiàn)了全孔隙結構定量表征，已基本得到普遍認可。本次選取涪陵地區(qū)自流井組頁巖樣品14個(東岳廟段和大安寨段各7個)、元壩地區(qū)自流井組頁巖樣品21個(東岳廟段6個、大安寨段15個)開展高壓壓汞-吸附聯(lián)合測試分析，研究結果表明涪陵地區(qū)主要以介孔(2～50 nm)為主，其次為大孔(>50 nm)，微孔(<2 nm)含量較少，平均占比依次為54.5%，37.2%，8.3%；而元壩地區(qū)主要同樣以介孔(2～50 nm)為主，但大孔(>50 nm)和微孔(<2 nm)含量大致相當，平均占比依次為55.8%，20.8%，23.4%(圖3)。整體來看，涪陵、元壩地區(qū)大孔平均占比均超過20%，大孔占比的增大對陸相頁巖儲集能力的提高具有較大的貢獻。

圖3 川東北地區(qū)自流井組頁巖孔隙孔徑分布特征

3 頁巖孔隙類型及特征

盡管國內外不同的學者在研究過程中基于產(chǎn)狀、結構和成因等因素提出了多種頁巖儲層分類方案[9，19-20]，但主體基本是在無機礦物質孔、有機質孔和微裂縫3大類基礎上的進一步延伸及細分。本次研究選取研究區(qū)自流井組東岳廟段和大安寨段共計36個頁巖樣品，開展了氬離子拋光-掃描電鏡的精細觀察與鑒定分析，基于無機礦物顆粒與孔隙、有機質與孔隙、無機礦物顆粒、有機質及孔隙之間的接觸與成因聯(lián)系，最終將研究區(qū)自流井組頁巖儲層微觀孔隙主要劃分為3類5種孔隙類型?？傮w來看，頁巖孔隙類型主要以無機礦物質孔(粘土礦物間線狀孔和粒間孔)為主，其次為有機質孔，局部發(fā)育微裂縫(圖4)。川東涪陵地區(qū)東岳廟段與大安寨段、川北元壩地區(qū)大安寨段無機礦物質孔與有機質孔均較發(fā)育，而川北元壩地區(qū)東岳廟段僅發(fā)育無機礦物質孔，有機質孔基本不發(fā)育。

圖4 川東北不同地區(qū)及層段頁巖儲層中各類孔隙發(fā)育頻次直方圖

3.1 無機礦物質孔

無機礦物質孔的發(fā)育，從本質上來說，與常規(guī)油氣儲層類似，其形成機制主要有兩種情況：一類是早期粒間孔隙經(jīng)歷成巖壓實和膠結作用后的殘余孔隙；二是后期溶蝕改造作用(粒間及粒內均可發(fā)生)形成的溶蝕孔隙，此外礦物成巖蝕變過程中也可產(chǎn)生一些孔隙。氬離子拋光-掃描電鏡觀察分析表明，研究區(qū)自流井組頁巖無機礦物質孔隙類型豐富，粘土礦物間線狀孔、粒(晶)間孔和粒內溶蝕孔等均有發(fā)育，其中粘土礦物間線狀孔最發(fā)育，其次為粒間孔，局部發(fā)育碳酸鹽巖粒內溶蝕孔。

3.1.1 粘土礦物間線狀孔

頁巖全巖礦物X-衍射分析結果顯示，自流井組東岳廟段和大安寨段陸相頁巖粘土礦物平均含量均接近50%，粘土礦物組成主要以伊/蒙混層、伊利石為主，其次為綠泥石和高嶺石。氬離子拋光-掃描電鏡觀察分析顯示，自流井組東岳廟段和大安寨段頁巖普遍發(fā)育大量的粘土礦物間線狀微孔隙(圖5a，b)，主要發(fā)育于伊利石片層間、伊利石與云母片層間，線狀孔隙長度及寬度大小不一，受不同樣品有機碳含量多少及線狀孔隙發(fā)育程度的控制，孔隙被瀝青全充填、半充填、部分充填及未充填均有。該類孔隙的形成是由早期粘土礦物孔隙隨著埋藏深度的不斷增加，在強壓實作用下孔隙萎縮成線形。部分為礦物蝕變過程中形成的孔隙，如長石向伊利石或綠泥石的蝕變，該類孔隙基本沿粘土礦物解理方向發(fā)育，形成狹縫形或線形孔隙，可延伸數(shù)微米。此外，部分長石顆粒邊緣發(fā)育一些粒緣縫，其形態(tài)與線狀微孔隙類似，但其形成主要以受成巖收縮作用控制為主。

圖5 川東北地區(qū)自流井組頁巖無機礦物質孔發(fā)育掃描電鏡顯微特征

3.1.2 粒間孔

粒間孔主要是指石英、長石、碳酸鹽巖礦物及粘土礦物(如伊利石、綠泥石等)顆粒排列堆積、成巖壓實后顆粒之間殘留的原生孔隙，是頁巖儲層主要的儲集空間類型之一。氬離子拋光-掃描電鏡觀察分析顯示，研究區(qū)自流井組頁巖中粒間孔形態(tài)多呈三角形、多邊形、長條形和不規(guī)則狀等，孔徑范圍較大，納米級和微米級孔隙均有發(fā)育(圖5c，d)，且一般在同一視域下與上述粘土礦物間線狀孔共存。主要發(fā)育于粘土礦物與石英顆?；蜷L石間、粘土礦物晶片間及局部石英顆粒間，其發(fā)育形態(tài)及形成因素明顯較粘土礦物間孔隙復雜，早期較大孔徑的粒間孔隙多被瀝青充填，僅殘存部分相對較小孔徑粒間孔隙，由粘土礦物與剛性顆粒間或粘土礦物雜亂堆積形成一定抗壓支撐結構而保存下來。自流井組頁巖中粒間孔隙的發(fā)育程度較志留系差，其主要與其粘土礦物含量高、硅質含量低有關，且黃鐵礦等能形成剛性支撐的礦物也不如志留系豐富，導致其抗壓實能力相對較弱。

3.2 有機質孔

有機質孔作為頁巖氣儲集的主要孔隙類型，對頁巖氣的富集至關重要。氬離子拋光-掃描電鏡觀察結果表明，研究區(qū)自流井組東岳廟段和大安寨段頁巖中主要發(fā)育3種類型的有機質，即原生有機質(后文結合有機巖石學予以明確)、固體瀝青(次生有機質)和礦物瀝青基質(次生有機質)，其中以固體瀝青和原生有機質為主，且多同時發(fā)育，局部發(fā)育礦物瀝青基質。原生有機質表現(xiàn)為有固定形態(tài)(條帶狀、塊狀)，其內部多均質致密，不發(fā)育孔隙(圖6a，b)，而固體瀝青及礦物瀝青基質無固定形態(tài)，內部普遍發(fā)育有機質孔。

3.2.1 固體瀝青內有機質孔

氬離子拋光-掃描電鏡觀察結果顯示，這類有機質無固定形態(tài)，屬于無定形體[21]，其外邊界形狀受早期無機礦物顆粒間孔隙形態(tài)控制，應為液態(tài)油運移充注-裂解-固化后的產(chǎn)物，即油后瀝青，其內部普遍發(fā)育并殘留大量氣孔(有機質孔)，孔隙形態(tài)多樣，蜂窩形(圖6c)、橢圓形(圖6d)、不規(guī)則形及狹縫形均有發(fā)育，孔徑大小不一，幾十納米至幾百納米(孔徑長軸)均有發(fā)育，局部樣品可見微米級有機質孔與納米級有機質孔共生發(fā)育(圖6e)。從涪陵與元壩兩個地區(qū)的對比分析來看，盡管川北元壩地區(qū)較川東涪陵地區(qū)埋深大，熱演化程度高，但從掃描電鏡下觀察來看，兩個地區(qū)頁巖固體瀝青中有機質孔發(fā)育的多少、大小差別并不明顯，且絕大多數(shù)樣品中發(fā)育有機質孔的固體瀝青與不發(fā)育有機質孔的原生有機質是共存的，反映有機質孔的發(fā)育與否主要與有機質本身的性質有關，并不是只要熱演化程度適中，頁巖中所有的有機質都能發(fā)育有機質孔。

圖6 川東北地區(qū)自流井組不同類型有機質中有機質孔發(fā)育掃描電鏡顯微特征

3.2.2 礦物瀝青基質內有機質孔

礦物瀝青基質實際上是指有機物和無機礦物的集合體，而不屬于形態(tài)顯微組分[21-22]。氬離子拋光-掃描電鏡下礦物瀝青基質中的瀝青與礦物充分混合，礦物顆粒被瀝青包圍。礦物瀝青基質在研究區(qū)僅在個別樣品中見到，發(fā)育并不普遍。觀察分析認為自流井組頁巖礦物瀝青基質為次生成因有機質，主要為沉積早期成巖作用階段細菌微生物降解改造作用產(chǎn)物及代謝產(chǎn)物或者被礦物吸附和結合的烴類浸染物[21]，內部有機質孔隙發(fā)育。如涪陵地區(qū)F1井東岳廟段埋深2 712.96 m頁巖中見有機質中包裹大量書頁狀高嶺石和粉晶磷灰石晶體，有機質內發(fā)育大量納米級孔隙(圖6f)；元壩地區(qū)Y30大安寨段埋深 4 009.65 m頁巖中見有機質與粘土礦物、磷灰石微晶及黃鐵礦集合體，同樣見較好的有機質孔發(fā)育。

3.3 微裂縫

從研究區(qū)現(xiàn)有鉆井巖心觀察情況來看，整體上自流井組頁巖構造裂縫并不發(fā)育。但本次4口鉆井36個頁巖樣品的氬離子拋光-掃描電鏡的觀察分析顯示，有14個樣品中發(fā)育有納米-毫米級的微裂縫，從微裂縫與無機礦物顆粒之間切割關系來看，主要為機械成因的微裂縫，形態(tài)多呈波浪線狀，且不連續(xù)，部分樣品中見少量瀝青充填。微裂縫具有儲集頁巖氣及溝通各類孔隙，提高孔隙連通性的雙重作用。此外，該類微裂縫的發(fā)育，對于提高粘土含量高的陸相頁巖儲層的壓裂改造效果可能也具有一定的積極作用，從而提高頁巖氣產(chǎn)出能力。

4 頁巖儲層孔隙形成控制因素

從不同類型頁巖巖相對TOC和孔隙度影響的角度研究表明，粘土質頁巖、粘土質灰質頁巖的TOC和孔隙度仍較高，而含粉砂質類頁巖TOC和孔隙度相對均較低，反映出頁巖巖相類型對于TOC和孔隙度的大小仍具有一定的控制作用，但同一巖相、甚至是不同層段的同一巖相其TOC、孔隙度仍有差異，又進一步反映出自流井組頁巖源、儲特征的復雜性[23]。從頁巖有機碳含量(TOC)的測試分析結果來看，TOC多分布在0.5%～2%，即使其內部所有的有機質均發(fā)育孔隙，對于頁巖孔隙度的貢獻也是有限的，因此，對于自流井組陸相頁巖儲層而言，無機礦物質孔應是頁巖總孔隙度的最大貢獻者，有機質孔次之，但有機質孔的發(fā)育與否對于評價頁巖氣的富集程度至關重要。因此，本次重點對不同類型孔隙(無機孔、有機質孔)發(fā)育的影響因素進行分析。

4.1 頁巖粘土礦物含量及壓實作用的強弱控制無機孔的發(fā)育程度

研究區(qū)自流井組陸相頁巖與下志留統(tǒng)龍馬溪組海相頁巖相比，在礦物組成上存在明顯差異，其表現(xiàn)為粘土含量更高[23](平均值接近50%)，導致其抗壓實能力變弱，且片層狀粘土礦物多為定向、順層分布，以殘余粘土礦物層間線狀微孔隙為主，粘土礦物間、粘土礦物與無機礦物顆粒間粒間孔雖有發(fā)育，但其孔隙數(shù)量相對少，且孔徑較大的粒間孔早期多被液態(tài)油充注占據(jù)，現(xiàn)今以固體瀝青形式存在。從川東涪陵與川北元壩兩個地區(qū)對比來看，相同層段埋深差異較大，如涪陵地區(qū)X101井大安寨段頁巖埋深介于2 140～2 190 m、元壩地區(qū)Y4井大安寨段頁巖埋深介于3 700～3 800 m，也導致元壩地區(qū)較涪陵地區(qū)壓實作用強。氬離子拋光-掃描電鏡下兩個地區(qū)同一層段相同的頁巖巖相在同樣放大倍數(shù)下，埋深較淺的涪陵地區(qū)粘土礦物層間線狀孔隙的發(fā)育程度明顯較埋深較大的元壩地區(qū)要好(圖7)，也進一步證實了壓實作用的差異對于無機礦物質孔發(fā)育的影響。此外，從粘土礦物含量與孔隙度的相關關系分析來看，在粘土礦物含量35%～65%的范圍內，粘土礦物與孔隙度具有正相關關系，反映隨著粘土礦物含量的增加，與其相關的無機礦物質孔會更發(fā)育，頁巖總孔隙度也就越大，也可能與目前的低粘土礦物含量樣品主要來源于埋深大、壓實作用強烈的地區(qū)有關。

圖7 川東與川北地區(qū)大安寨段粉砂質頁巖粘土礦物層間孔隙發(fā)育特征

4.2 有機質組分類型是控制有機質孔發(fā)育的關鍵因素

在上述頁巖孔隙類型劃分與識別的基礎上，首先對不同有機質成熟度的頁巖樣品中有機質及內部有機質孔隙的發(fā)育情況進行對比分析，掃描電鏡下觀察發(fā)現(xiàn)自流井組有機質成熟度在0.91%～1.98%范圍內的頁巖樣品中有機質及內部孔隙發(fā)育具有如下特點：1)樣品中有固定形態(tài)的有機質普遍發(fā)育，且內部結構致密不發(fā)育孔隙；2)多數(shù)樣品中有固定形態(tài)的無孔有機質與無固定形態(tài)的有孔有機質同時發(fā)育，少數(shù)樣品中只發(fā)育有固定形態(tài)無孔有機質；3)有固定形態(tài)的有機質并沒有因為成熟度的提高而發(fā)育孔隙，不同成熟度頁巖中無固定形態(tài)的有機質內部普遍發(fā)育孔隙。其次在研究中發(fā)現(xiàn)同一樣品在同一張掃描電鏡照片中同時發(fā)現(xiàn)了無孔的與有孔的有機質(圖8a)。由此可知，對于川北-川東地區(qū)自流井組頁巖有機質內孔隙發(fā)育與否，應主要受頁巖中有機質組分類型的控制。

為了進一步明確頁巖中有機質組分類型，本次研究選取21個樣品開展了有機巖石學分析，鑒定結果發(fā)現(xiàn)自流井組東岳廟段與大安寨段頁巖中顯微組分包括鏡質體(圖8b)、絲質體、固體瀝青及微粒體，其中鏡質體和絲質體各層段普遍發(fā)育，以鏡質體含量最高，一般大于50%，顯微鏡下鏡質體多為灰色-灰白色，呈條帶狀、塊狀，表面均一。絲質體呈亮白色，有凸起。固體瀝青鏡下呈鋼灰色，具非均質結構，無固定形態(tài)，主要沿裂縫或礦物粒間充填分布(圖8f)。將有機巖石學顯微組分分析與掃描電鏡有機質及其內部孔隙的鑒定分析相結合，研究認為不發(fā)育孔隙的呈條帶狀或塊狀的有機質(原生有機質)主要為鏡質體(圖8c—e)，是由高等植物的木質纖維組織經(jīng)腐殖化作用和凝膠化作用而形成的顯微組分[21]。而發(fā)育有機質孔的有機質多表現(xiàn)為無固定形態(tài)，受原始孔隙載體(周圍無機礦物)的控制，應為固體瀝青，是液態(tài)油充注-裂解生氣-固化后的產(chǎn)物，個別表現(xiàn)為與無機礦物充分均勻混合，為礦物瀝青基質。

圖8 川東北地區(qū)自流井組頁巖不同類型有機質鏡下特征

從不同地區(qū)、不同層段36個頁巖樣品的統(tǒng)計對比分析來看，川東涪陵地區(qū)東岳廟段和大安寨段、川北元壩地區(qū)大安寨段頁巖均已同時發(fā)育鏡質體、絲質體和固體瀝青為主，而川北元壩地區(qū)東岳廟段以發(fā)育鏡質體和絲質體為主，固體瀝青基本不發(fā)育。掃描電鏡下觀察鑒定的結果顯示，川東涪陵地區(qū)東岳廟段和大安寨段頁巖中均不同程度地發(fā)育有機質孔，而川北元壩地區(qū)大安寨段頁巖中發(fā)育有機質孔，東岳廟段頁巖中基本不發(fā)育有機質孔。綜上所述，可見對于自流井組東岳廟段與大安寨段頁巖而言，固體瀝青內普遍發(fā)育有機質孔，而鏡質體內基本不發(fā)育有機質孔，可見有機質顯微組分類型是控制有機質孔發(fā)育與否的關鍵，頁巖中源于高等植物的鏡質體、絲質體等顯微組分，即使熱演化程度適中，一般情況下其內部孔隙也是不發(fā)育的。因此對于四川盆地自流井組陸相頁巖而言，加強不同層段中有機質類型及各顯微組分占比的精細研究對于優(yōu)選出有機質孔發(fā)育的頁巖氣富集有利層段至關重要。

5 結論

1)研究區(qū)自流井組東岳廟段和大安寨段頁巖平均孔隙度均大于4%，儲集性能較好，頁巖孔隙類型主要以無機礦物質孔為主，其次為有機質孔，局部發(fā)育微裂縫，無機礦物質孔對孔隙度的貢獻最大。

2)頁巖粘土礦物含量及壓實作用的強弱控制了無機礦物質孔的發(fā)育程度，有機質組分類型是控制有機質孔發(fā)育與否的關鍵因素，表現(xiàn)為固體瀝青內普遍發(fā)育有機質孔，而大多數(shù)鏡質體內基本不發(fā)育有機質孔。

3)川東涪陵地區(qū)東岳廟段與大安寨段、川北元壩地區(qū)大安寨段無機礦物質孔與有機質孔均較發(fā)育，而川北元壩地區(qū)東岳廟段僅發(fā)育無機礦物質孔，有機質孔基本不發(fā)育。