陳 芳 蔡 珍 阮鋮濤 郭毅雄 饒清華

(1.近海流域環(huán)境測(cè)控治理福建省高校重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室(福建技術(shù)師范學(xué)院)，福建 福州 350300；2.福建水利電力職業(yè)技術(shù)學(xué)院，福建 三明 366000)

1 概述

繼《大氣污染防治行動(dòng)計(jì)劃》和《打贏藍(lán)天保衛(wèi)戰(zhàn)三年行動(dòng)計(jì)劃》深入實(shí)施以來，我國(guó)大氣污染防治成效顯著，空氣質(zhì)量明顯改善。六項(xiàng)常規(guī)空氣污染物中，可吸入顆粒物(PM10)、細(xì)顆粒物(PM2.5)、二氧化硫(SO2)、二氧化氮(NO2)和一氧化碳(CO)的濃度均逐步下降，與之相反，臭氧(O3)污染問題卻逐漸凸顯，并呈現(xiàn)出污染時(shí)間延長(zhǎng)、污染范圍擴(kuò)大、污染程度加重的態(tài)勢(shì)[1-4]。O3已經(jīng)成為繼PM2.5之后我國(guó)環(huán)境空氣中另一種主要超標(biāo)污染物[5-6]。由于我國(guó)各地區(qū)的經(jīng)濟(jì)發(fā)展水平、產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)以及地理環(huán)境等存在顯著差異，導(dǎo)致我國(guó)O3污染形勢(shì)較為復(fù)雜，O3污染程度和多發(fā)季節(jié)也呈現(xiàn)出差異性[7-10]。再者，由于大氣污染物隨著氣流運(yùn)動(dòng)在不同地域間傳輸、轉(zhuǎn)移，造成城市群內(nèi)部大氣環(huán)境發(fā)生溢出、交疊，產(chǎn)生了城市的空間關(guān)聯(lián)[11-13]。區(qū)域大氣污染的治理從以往的單個(gè)城市為單元發(fā)展為多個(gè)城市為單元，空間因素成為大氣污染區(qū)域聯(lián)動(dòng)機(jī)制的關(guān)鍵點(diǎn)。以往O3污染的時(shí)空分布特征以描述性統(tǒng)計(jì)分析為主，近年來，由于地理信息系統(tǒng)技術(shù)的快速發(fā)展，空間統(tǒng)計(jì)分析充分考慮污染物的地理空間屬性特征，如利用重心模型可直觀地體現(xiàn)污染物空間分布的時(shí)間特征[14-15]，利用空間自相關(guān)分析方法研究污染物的空間演化特征等[16-17]，為研究大氣污染特征提供了新的思路。

目前，海西城市群有關(guān)大氣污染物污染特征研究主要聚焦于顆粒物，現(xiàn)有對(duì)O3時(shí)空分布的研究大多局限于直觀的對(duì)比分析，忽視了相鄰區(qū)域間O3污染的空間依賴性，缺乏對(duì)O3時(shí)空分布格局的空間自相關(guān)進(jìn)行深入研究?；诖耍疚囊?015—2020年海西城市群20個(gè)城市的O3濃度為研究對(duì)象，分析O3污染的空間分布特征，研究O3污染重心的遷移軌跡，同時(shí)運(yùn)用空間自相關(guān)方法對(duì)O3空間聚集情況進(jìn)行探究，為正確認(rèn)識(shí)海西城市群O3污染和制定城市空氣質(zhì)量改善措施提供理論分析基礎(chǔ)。

2 數(shù)據(jù)與方法

2.1 研究區(qū)域及數(shù)據(jù)來源

海西城市群位于我國(guó)華南地區(qū)，區(qū)域面積約為27萬(wàn)km2，由福建省(福州、廈門、泉州、莆田、漳州、三明、南平、寧德、龍巖)、廣東省(汕頭、潮州、揭陽(yáng)、梅州)、浙江省(溫州、麗水、衢州)和江西省(上饒、鷹潭、撫州、贛州)共計(jì)20個(gè)地級(jí)市所組成，其建立目標(biāo)是依靠廈門、福州、溫州、泉州、汕頭五大沿海城市形成社會(huì)經(jīng)濟(jì)發(fā)展區(qū)。海西城市群O3日均濃度數(shù)據(jù)來源于“全國(guó)城市空氣質(zhì)量實(shí)時(shí)數(shù)據(jù)平臺(tái)”，數(shù)據(jù)收集時(shí)間為2015年1月1日至2020年12月31日。海西城市群共有82個(gè)國(guó)控監(jiān)測(cè)點(diǎn)，具體分布如圖1所示。從人口分布情況來看，人口較多集中在海西城市群東部、西部和南部地區(qū)，北部和中部地區(qū)人口較少。其中，人口較多的城市有溫州、贛州和泉州，平均人口總數(shù)超800萬(wàn)人。

圖1 海西城市群站點(diǎn)分布圖

2.2 研究方法

2.2.1 重心遷移模型

為進(jìn)一步分析O3濃度空間分布的差異性和變化軌跡，引入物理學(xué)的重心概念，建立重心模型。重心也稱為加權(quán)平均中心，是指某一特定屬性值在研究區(qū)內(nèi)空間平面上力矩達(dá)到平衡的點(diǎn)。假定海西城市群20個(gè)城市O3濃度值均相等，則O3濃度重心與城市幾何重心位置相重合，當(dāng)兩個(gè)重心差別顯著時(shí)，則表明O3濃度分布極不均衡。若某一地區(qū)的O3濃度增大，則重心就會(huì)向該地區(qū)移動(dòng)，產(chǎn)生重心偏移，重心偏移的方向指向O3污染的高濃度區(qū)域，重心偏移距離表明O3污染總體的不均衡程度[18-19]。由此，O3濃度的空間動(dòng)態(tài)演變過程將通過重心的移動(dòng)軌跡清楚地反映出來。

本研究利用Arcgis軟件對(duì)海西城市群的地圖矢量化，計(jì)算2015-2020年海西城市群O3的濃度重心，各城市地理位置用其經(jīng)緯度表示，根據(jù)O3年均濃度賦予各城市相應(yīng)的權(quán)重，由此可得出海西城市群O3濃度的重心位置，濃度重心的計(jì)算公式[20]如下。

式(1)、(2)中，At為O3濃度重心的經(jīng)度，Bt為O3濃度重心的緯度，Ai和Bi分別為第i個(gè)城市的經(jīng)度和緯度坐標(biāo)，Cit為t時(shí)刻第i個(gè)城市的O3濃度。

重心偏移距離公式如下。

式(3)中，Dn+1為重心遷移距離，K是常數(shù)(值為111.111)。

2.2.2 空間自相關(guān)模型

空間自相關(guān)分析可以表征各城市間污染物的相關(guān)作用強(qiáng)度，包括全局空間自相關(guān)和局部空間自相關(guān)，全局空間自相關(guān)從整體的角度判斷是否具有空間自相關(guān)，而局部空間自相關(guān)可以判斷相鄰城市間的空間集聚或離散程度。全局空間自相關(guān)Moran’s I指數(shù)計(jì)算公式[21]如下。

局部空間自相關(guān)Moran’s I指數(shù)計(jì)算公式[22]如下。

當(dāng)Moran’s I>0時(shí)，表明局部空間單元與相鄰空間單元之間存在空間正相關(guān)性，表現(xiàn)為“高—高”聚集或“低—低”聚集；當(dāng)Moran’s I<0時(shí)，表明局部空間單元與相鄰空間單元之間存在空間負(fù)相關(guān)性，表現(xiàn)為“低—高”聚集或“高—低”聚集；當(dāng)Moran’s I=0時(shí)，表明局部空間單元與相鄰空間單元之間是獨(dú)立、隨機(jī)的。

3 結(jié)果與分析

3.1 O3濃度描述性統(tǒng)計(jì)分析

2015—2020年，海西城市群20個(gè)城市O3年均濃度為69.55～99.73μg/m3，空氣中O3環(huán)境質(zhì)量整體呈良好狀態(tài)，見表1。其中，潮州市O3年均濃度最高(99.73μg/m3)，三明市O3年均濃度最低(69.55μg/m3)，可見海西城市群城市間O3年均濃度差異較大。對(duì)比國(guó)家空氣質(zhì)量二級(jí)濃度限值(160μg/m3)，海西城市群部分時(shí)間的O3日均濃度最大值超過該標(biāo)準(zhǔn)。其中，O3日均濃度最大值出現(xiàn)在潮州市(233μg/m3)，是二級(jí)濃度限值的1.46倍，且累計(jì)超標(biāo)天數(shù)最多，達(dá)127天。三明市累計(jì)超標(biāo)天數(shù)最少，僅5天。20個(gè)城市群超過國(guó)家空氣質(zhì)量一級(jí)濃度限值(100μg/m3)的平均超標(biāo)率為40.24%。其中潮州市一級(jí)超標(biāo)率最高，達(dá)57.37%；三明市最低，僅為22.02%。海西城市群超過國(guó)家空氣質(zhì)量二級(jí)濃度限值的平均超標(biāo)率為17.50%。其中潮州市二級(jí)超標(biāo)率最高，達(dá)34.78%；三明市最低，僅1.37%。雖然海西城市群年均O3濃度整體較低，但各個(gè)城市累計(jì)超標(biāo)天數(shù)情況不容樂觀，改善空氣中O3的污染狀況刻不容緩。

表1 海西城市群O3濃度統(tǒng)計(jì)

2015—2020年海西城市群O3濃度逐年變化如圖2所示。2015—2020年海西城市群全區(qū)域O3年均濃度分別為81.61μg/m3、79.24μg/m3、90.34μg/m3、86.78μg/m3、89.66μg/m3和88.08μg/m3，呈現(xiàn)較穩(wěn)定的波動(dòng)過程。2015年的潮州市，2017年的莆田市，2018年的潮州市，2019年的潮州市、汕頭市、揭陽(yáng)市O3年均濃度超過100μg/m3，為當(dāng)年度O3年均濃度最高的城市。梅州市、龍巖市、三明市O3年均濃度處于較低水平。從省份來看，福建省各市O3年均濃度均有不同程度的上升，上升幅度最大的為三明市，從2015年的53.02μg/m3上升至2020年的75.07μg/m3，南平市的上升幅度較小，僅4.80%。值得注意的是，福建省莆田市O3年均濃度一直處于較高水平，這與林楠等[23-24]的研究成果一致，研究表明莆田市O3污染的主要是外來源輸送、本地積累、光化學(xué)反應(yīng)共同影響的結(jié)果，以外來源輸送為主。廣東省O3年均濃度除梅州市略有上升以外，潮州市、汕頭市、揭陽(yáng)市均呈下降趨勢(shì)，其中潮州市的下降幅度最大，為17.02%。浙江省溫州市O3年均濃度呈上升趨勢(shì)，麗水市、衢州市O3年均濃度則呈下降趨勢(shì)。江西省上饒市、鷹潭市、撫州市、贛州市O3年均濃度均呈不同程度的上升，贛州市的上升幅度最高，達(dá)24.11%。從區(qū)域上看，海西城市群的中部地區(qū)為O3年均濃度的低值區(qū)，南部地區(qū)為O3年均濃度的高值區(qū)。其主要原因在于南部城市受海陸風(fēng)影響較大，來自海洋南面污染物的傳輸貢獻(xiàn)率超過50%[25]，此外還與該地區(qū)是臭氧前體物(NOx和VOCs)排放的高值區(qū)有關(guān)[26]，而中部地區(qū)人口相對(duì)較少，經(jīng)濟(jì)發(fā)展水平也低于南部城市，所以污染排放量相對(duì)較低。

圖2 2015—2020年海西城市群各城市O3濃度逐年變化圖

3.2 重心遷移分析

為進(jìn)一步分析O3濃度分布格局的演變規(guī)律，利用重心模型計(jì)算海西城市群O3年均濃度的重心位置及偏移距離，結(jié)果如圖3所示。海西城市群城市幾何重心位于福建省三明市內(nèi)(117.83°E，26.09°N)，2015—2020年O3年度濃度重心所處的經(jīng)緯度位置分別為(117.83°E，26.07°N)、(117.83°E，26.17°N)、(117.87°E，26.07°N)、(117.82°E，26.00°E)、(117.80°E，26.01°N)和(117.84°E，26.05°N)。2015—2020年，O3年度濃度重心均在三明市內(nèi)，且均偏離城市幾何重心，偏移量分別為2.22km、8.89km、5.19km、10.97km、9.49km和4.77km，可見O3濃度的空間分布呈現(xiàn)不均衡的狀態(tài)。2015年、2018年、2019年和2020年的年度濃度重心位于城市群幾何重心的南部，表明海西城市群南部地區(qū)污染比北部地區(qū)嚴(yán)重。2016年的年度濃度重心位于城市群幾何重心的北部，表明海西城市群北部地區(qū)污染程度更高。2017年的年度濃度重心位于城市群幾何重心的東部，表明海西城市群東部地區(qū)污染比西部地區(qū)嚴(yán)重。

圖3 2015—2020海西城市群O3濃度重心遷移軌跡

2015—2016年，O3年度濃度重心向北遷移6.2km，由于2016年潮州市、揭陽(yáng)市O3年均值相比2015年分別下降了21.19μg/m3、11.15μg/m3，而上饒市O3年均值相比2015年上升了13.18μg/m3，因此，造成2016年年度濃度重心的北向偏移。2016—2017年年度濃度重心向東南方向遷移6.5km，是由于2017年福建省大部分地區(qū)O3濃度大幅反彈所導(dǎo)致。2017—2018年，年度濃度重心向西南方向遷移9.3km，偏移量最大，是由于2018年海西城市群大部分城市空氣質(zhì)量明顯改善，尤其是北部的麗水市和溫州市O3年度濃度分別下降了10.47μg/m3、11.65μg/m3，使得年度濃度重心向西南方向遷移。2018—2019年，年度濃度重心向西北方向遷移2.3km，主要是由于上饒市污染反彈。2019—2020年，年度濃度重心向東北方向移動(dòng)3.8km，是由于2020年溫州市O3污染反彈，上升了8.11μg/m3，而潮州市、汕頭市、揭陽(yáng)市空氣質(zhì)量明顯改善，分別下降了8.59μg/m3、6.89μg/m3和9.05μg/m3，使得年度濃度重心向東北方向偏移更明顯。海西城市群O3年度濃度重心偏移方向大體沿順時(shí)針方向變化，遷移軌跡近似一個(gè)閉環(huán)。2015—2020年，海西城市群O3污染起伏較大，各城市空氣質(zhì)量不穩(wěn)定，呈現(xiàn)污染反彈和空氣改善交替的過程。

3.3 空間自相關(guān)性分析

利用GeoDa軟件研究2015—2020年海西城市群20個(gè)城市O3年均濃度空間集聚特征，并計(jì)算各年份全局Moran’s I系數(shù)。2015—2020年全局Moran’s I指數(shù)分別為 0.2837、0.1908、0.2230、0.2028、0.3338和0.1138，6年的全局Moran’s I指數(shù)均為正值，均通過了P≤0.05的顯著性檢驗(yàn)，說明海西城市群O3濃度在空間分布上均呈正相關(guān)性。

為進(jìn)一步研究海西城市群20個(gè)城市O3年均濃度空間集聚位置，利用GeoDa軟件分析海西城市群20個(gè)城市O3年均濃度局部空間自相關(guān)，并通過LISA聚類圖更直觀地呈現(xiàn)O3污染的空間集聚性和異質(zhì)性特征，結(jié)果如圖4所示。海西城市群O3濃度空間集聚形態(tài)主要是以“高-高”集聚、“低-低”集聚、“高-低”集聚為主，但大部分城市呈不顯著特征，表明海西城市群O3的空間格局分布接近隨機(jī)分布的狀態(tài)。海西城市群空間集聚特征總體表現(xiàn)為中部和西部地區(qū)為低值集聚區(qū)，南部地區(qū)為高值集聚區(qū)，局部地區(qū)也存在異質(zhì)性?？梢?，O3濃度高污染區(qū)域穩(wěn)定地集中在南部城市，O3空氣優(yōu)良區(qū)集中在中西部地區(qū)。南部地區(qū)處于O3高濃度的擴(kuò)散效應(yīng)區(qū)，由于該地區(qū)本地污染物的排放表現(xiàn)為“高-高”集聚以及受海陸風(fēng)傳輸污染物的影響，使得空間中的這些城市成為集聚區(qū)，因此不能忽視空間因素的影響，以防城市群內(nèi)部大氣環(huán)境發(fā)生溢出、傳染。

圖4 2015—2020年海西城市群O3年均濃度集聚圖

4 結(jié)論

①2015—2020年，海西城市群空氣質(zhì)量整體呈良好狀態(tài)，O3濃度呈現(xiàn)較穩(wěn)定的波動(dòng)過程。中部地區(qū)為O3年均濃度的低值區(qū)，南部地區(qū)為O3年均濃度的高值區(qū)，超標(biāo)天數(shù)比例較高的地區(qū)為莆田市、潮州市、揭陽(yáng)市、鷹潭市、贛州市。

②2015—2020年，海西城市群O3年度濃度重心始終位于三明市的東部，污染重心沿順時(shí)針方向移動(dòng)，移動(dòng)軌跡近似一個(gè)閉環(huán)，O3濃度呈現(xiàn)污染反彈和空氣改善交替的過程。

③從年均濃度空間自相關(guān)結(jié)果可以看出海西城市群中部和西部地區(qū)是O3污染的低值集聚區(qū)，形成了較為穩(wěn)定的空氣優(yōu)良區(qū)，南部地區(qū)為高值集聚區(qū)。