謝 添，賀 萌，李 婷，朱 君，石云峰

(1.中國(guó)輻射防護(hù)研究院，太原 030006；2.中國(guó)核電工程有限公司，北京 100840)

近年來，我國(guó)核電事業(yè)發(fā)展迅速，鈾礦資源開采量逐年增長(zhǎng)，鈾礦開采過程中產(chǎn)生的環(huán)境問題日益突出。鈾尾礦中殘存著占原礦6%左右的鈾，還含有大量其他放射性核素，其放射性水平較普通巖石、土壤高數(shù)十倍甚至上千倍，是不可忽視的放射性污染源[1]。鈾尾礦中化學(xué)組成復(fù)雜，對(duì)周邊環(huán)境產(chǎn)生的放射性污染一直是難以解決的問題。鈾尾礦經(jīng)風(fēng)化、雨淋，其中的鈾離子經(jīng)過長(zhǎng)期的淋濾而溶出，一旦引起土壤和地下水的污染將極難治理[2]，因此研究鈾尾礦中鈾的釋放規(guī)律以及預(yù)測(cè)其遷移規(guī)律，了解其釋放機(jī)制以及對(duì)鈾尾礦庫(kù)的管理、評(píng)價(jià)和防治是迫切而且必要的。

目前關(guān)于鈾尾礦中U在地下水中的遷移轉(zhuǎn)化模擬研究已有一定的成果，焦友軍等[3]通過比較表面絡(luò)合、線性及Langmuir三種吸附反應(yīng)運(yùn)移模型，模擬了鈾尾礦庫(kù)滲漏地下含水層中U(Ⅵ) 遷移和吸附過程；謝水波等[4]運(yùn)用溶質(zhì)反應(yīng)-運(yùn)移模擬軟件PHREEQC-Ⅱ，建立中國(guó)南部某大型鈾水冶尾礦庫(kù)研究區(qū) U(Ⅵ)在淺層地下水中遷移的一維溶質(zhì)反應(yīng)-輸運(yùn)耦合模型；林碧美等[5]將鈾尾礦庫(kù)核素遷移問題概括為均質(zhì)多孔介質(zhì)中穩(wěn)定的二維水流條件下的三維溶質(zhì)遷移問題，利用Visual Modflow軟件(MT3D)對(duì)某鈾尾礦庫(kù)放射性核素遷移進(jìn)行了模擬研究；Paul L.Brown等[6]通過實(shí)驗(yàn)室實(shí)驗(yàn)、現(xiàn)場(chǎng)監(jiān)測(cè)以及建立水文地球化學(xué)模型，研究了澳大利亞北部Ranger鈾礦RUM地區(qū)地下水中鈾和其他污染物的遷移。大多數(shù)學(xué)者針對(duì)鈾尾礦中U 的遷移多采用對(duì)流彌散模型，模型多為簡(jiǎn)單的一維或二維模型，不能直觀反應(yīng)鈾的遷移規(guī)律，而且模擬多采用假想釋放源，各項(xiàng)參數(shù)多采用參考值，模擬過程中多忽略吸附解吸作用，因而模擬結(jié)果與實(shí)際遷移結(jié)果相差較大。

基于此，本文通過研究典型鈾尾礦廢渣在雨水淋浸作用下，其所含放射性核素鈾在模擬環(huán)境中的溶出行為，得到源項(xiàng)釋放參數(shù)；通過靜態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)，得到U在該區(qū)域代表性土壤中的吸附遷移參數(shù)，并結(jié)合鈾尾礦區(qū)水文地質(zhì)條件信息，利用地下水軟件FEFLOW6.2建立三維地下水?dāng)?shù)學(xué)模型，預(yù)測(cè)未來鈾尾礦區(qū)核素U在地下水中的遷移過程及污染范圍。

1 儀器與試劑

1.1 儀器

(1) 比表面分析儀ASAP-2010，美國(guó)Micromeritics公司，測(cè)量范圍0.01～3 000 m2/g；(2) ICAPQ型電感耦合等離子體質(zhì)譜儀，賽默飛世爾科技有限公司，檢出限≤1 ppt；(3) BT100FJ/4*YZ1515X型蠕動(dòng)泵；(4) AP-9 925 N型真空泵；(5) VBS12-U型真空箱；(6) HZC-1型恒溫振蕩水槽。

1.2 試劑

UO2(NO3)2標(biāo)準(zhǔn)溶液，中國(guó)同輻股份有限公司。

2 實(shí)驗(yàn)部分

實(shí)驗(yàn)獲取鈾尾礦廢渣在雨水淋浸作用下，放射性核素鈾在模擬環(huán)境中的溶出行為，得到關(guān)鍵源項(xiàng)釋放參數(shù)；通過靜態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)，得到U在該區(qū)域代表性地層土壤中的分配系數(shù)，為地下水?dāng)?shù)學(xué)模擬提供源項(xiàng)數(shù)據(jù)及關(guān)鍵地層的遷移參數(shù)。

2.1 實(shí)驗(yàn)樣品

根據(jù)工程地質(zhì)報(bào)告，實(shí)驗(yàn)所取的兩種代表性土壤分別為尾礦壩周邊無污染的砂土及粘土樣品，其中砂土取自含水層，粘土取自隔水層。土壤樣品運(yùn)送至實(shí)驗(yàn)室經(jīng)風(fēng)干研磨處理后，過標(biāo)準(zhǔn)篩，按照其粒徑配比配成實(shí)驗(yàn)樣品進(jìn)行分析，土壤物理參數(shù)列于表1。鈾尾礦樣品取自尾礦壩，將采集的樣品在室溫條件下風(fēng)干研磨，過標(biāo)準(zhǔn)篩，選取粒徑為0.2 mm粒徑的尾礦備用。通過X射線表面衍射分析土壤樣品及鈾尾礦樣品，得到不同樣品的礦物組成成分，列于表2。

表1 土壤物理參數(shù)分析Tab.1 Physical parameter analysis

表2 礦物組成成分分析Tab.2 Mineral composition analysis

采用等離子體質(zhì)譜儀，對(duì)鈾尾礦樣品中的U及其他主要金屬元素的初始含量進(jìn)行分析，結(jié)果列于表3。鈾尾礦中U、Th及其他重金屬含量遠(yuǎn)高于本底水平，鈾尾礦不僅存在放射性核素污染風(fēng)險(xiǎn)，也存在重金屬元素污染風(fēng)險(xiǎn)。

表3 初始含量分析Tab.3 Initial content analysis

2.2 實(shí)驗(yàn)方法

2.2.1靜態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)

采用靜態(tài)批式法進(jìn)行實(shí)驗(yàn)，取1 g經(jīng)處理后的粘土及砂土樣品于15 mL的聚乙烯試管內(nèi)，將UO2(NO3)2標(biāo)準(zhǔn)溶液逐級(jí)稀釋為初始濃度C05、50、100、300、500、700、1 000 mg·L-1，按照質(zhì)量固液比為1∶10加入10 g逐級(jí)稀釋后的含U溶液，在T=25 ℃恒溫?fù)u床下振蕩5 d，直至吸附平衡，液相濃度不再改變，離心40 min(5 000 r·min-1)后取上清液，利用等離子體質(zhì)譜儀測(cè)定上清液中U濃度，并計(jì)算土壤介質(zhì)中的吸附量qe，得到U在兩種土壤介質(zhì)中的吸附等溫線。

2.2.2動(dòng)態(tài)淋溶實(shí)驗(yàn)

圖1 動(dòng)態(tài)淋溶實(shí)驗(yàn)裝置圖Fig.1 Diagram of dynamic leaching experimental device

通過動(dòng)態(tài)淋溶實(shí)驗(yàn)可以得到降雨條件下鈾尾礦中U的釋放源項(xiàng)，動(dòng)態(tài)淋溶裝置如圖1所示。選用長(zhǎng)度為152.47 mm，內(nèi)徑為37.8 mm的聚四氟乙烯柱作為動(dòng)態(tài)淋溶實(shí)驗(yàn)的柱體，將220 g鈾尾礦樣品填入柱中，密度為1.61 g/cm3，與鈾尾礦初始密度相同，土柱頂部鋪設(shè)石英砂，使噴淋水均勻下滲，柱體頂部預(yù)留一定空間，便于頂部噴淋水的下滲。柱體頂部與蠕動(dòng)泵相連，控制噴淋溶液的流速，底部連接負(fù)壓裝置，由真空箱、真空泵、壓力表和集液裝置構(gòu)成。根據(jù)鈾尾礦所在區(qū)域的年平均降雨量，控制真空泵流速為30 mL/d，模擬降雨分別采用H2SO4配制成pH值為5的溶液和去離子水，實(shí)驗(yàn)共進(jìn)行12 d，采取不間斷噴淋方式，以一天的噴淋量模擬實(shí)際條件下一個(gè)月的平均降雨量，每天定時(shí)將集液裝置中收集的溶液取出，測(cè)定U含量。

2.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果

不同初始濃度下U在兩種土壤介質(zhì)中的吸附量列于表4。結(jié)果表明U在粘土與砂土中的吸附量均隨著初始濃度的升高而增加，U在粘土中的吸附量高于在砂土中的吸附量，這是由于粘土中有機(jī)質(zhì)含量遠(yuǎn)高于砂土，有機(jī)質(zhì)主要成分為復(fù)雜的大分子聚合物，化學(xué)組成與結(jié)構(gòu)復(fù)雜，含有大量羥基、羧基、酮基、氨基等官能團(tuán)，與U易形成離子鍵、共價(jià)鍵和螯合鍵，對(duì)吸附具有顯著影響[7]。同時(shí)粘土比表面積大于砂土，比表面積越大，吸附劑中微觀孔徑越多，能提供的吸附點(diǎn)位越多，表面官能團(tuán)活性越強(qiáng)，因而吸附容量大，吸附能力越強(qiáng)。

表4 不同初始濃度下U在土壤中的吸附量qeTab.4 U adsorption amount in soil at different initial concentrations

為進(jìn)一步了解U在砂土及粘土上的吸附過程及吸附能力，利用線性和Freundlich兩種吸附等溫模型對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行擬合，兩種吸附等溫模型表達(dá)式分別為：

線性等溫吸附模型：qe=Kd×Ce

(1)

Freundlich等溫吸附模型：qe=KF×Ceα

(2)

式中，Ce為濾液中U的平衡濃度，mg/L；qe為平衡吸附量，mg/kg；KF為Freundlich吸附分配系數(shù)，L/kg；Kd為線性吸附分配系數(shù)，L/kg；α為等溫吸附常數(shù)。

擬合結(jié)果列于表5。由表5可見在實(shí)驗(yàn)所選濃度范圍內(nèi)，U在砂土中與線性等溫吸附模型符合較好，粘土中Freundlich等溫模型趨近線性模型，由于粘土中U的吸附容量較大，實(shí)驗(yàn)所選濃度范圍內(nèi)，吸附未達(dá)飽和，單分子層吸附占主要作用，而砂土吸附容量較小，濃度較高時(shí)，進(jìn)入多分子層吸附階段，與線性吸附模型偏差較大。根據(jù)鈾尾礦庫(kù)周邊地下水濃度范圍，取線性吸附分配系數(shù)Kd，砂土和粘土的分配系數(shù)分別為20.41 L/kg，45.92 L/kg。

如圖2所示，動(dòng)態(tài)淋溶實(shí)驗(yàn)初期，淋溶浸出液中U的濃度較大，這主要由于初始條件下，鈾尾礦中殘存著大量可溶狀態(tài)的UO22+離子，大部分U以溶解的形式釋放到淋溶浸出液中，隨著淋溶實(shí)驗(yàn)不斷進(jìn)行，淋溶浸出液中的U濃度急劇下降，達(dá)到平衡浸出濃度，這主要由于U的浸出受溶解擴(kuò)散以及化學(xué)反應(yīng)共同控制，初期U的浸出主要通過溶解擴(kuò)散作用釋放，而后期平衡階段U主要由緩慢解吸作用及水溶液與尾礦界面化學(xué)作用釋放，因而浸出速率下降[8]。模擬酸雨條件下，H+可以溶解鈾尾礦中以氧化物形式存在的U，以UO22+的形式釋放到淋溶液中；另一方面H+的存在會(huì)減弱尾礦表面與陽離子的結(jié)合程度，減少U的吸附點(diǎn)位，同時(shí)參與陽離子交換反應(yīng)，去離子水淋浸條件下U絡(luò)合物的穩(wěn)定性減弱，離子半徑增加，尾礦對(duì)U的吸附作用增強(qiáng)[9]，因此模擬酸雨條件下U的浸出濃度高于去離子水淋浸條件。實(shí)驗(yàn)周期內(nèi)酸雨淋浸與去離子水淋浸條件下U浸出平衡濃度分別為0.83 mg/L、0.79 mg/L，U的累積釋放量分別為26.253 mg、11.921 mg，浸出率分別為46.07%、20.92%。

表5 U在砂土及粘土上吸附等溫模型擬合參數(shù)Tab.5 Fitting parameters of U adsorption isotherm model on sand and clay

圖2 動(dòng)態(tài)淋溶條件下浸出液中U濃度變化Fig.2 U concentration change in leachate under dynamic leaching conditions

3 地下水遷移模型的建立

本文以某鈾尾礦庫(kù)為研究對(duì)象，庫(kù)中鈾尾礦渣露天堆放，尾礦渣堆積一定的厚度后進(jìn)行石灰中和處理，其對(duì)地下水的污染不容忽視。地下水污染是長(zhǎng)期的過程，為了研究該鈾尾礦庫(kù)中核素U在地下水中遷移行為，并預(yù)測(cè)U的分布，根據(jù)調(diào)研獲取的水文地質(zhì)條件以及尾礦庫(kù)工程地質(zhì)條件，選擇基于有限節(jié)點(diǎn)法的地下水模擬軟件FEFLOW6.2，建立鈾尾礦庫(kù)評(píng)價(jià)區(qū)地下水三維模型，模擬無防滲條件下、50 a時(shí)間跨度下地下水中鈾的污染及遷移情況。

3.1 研究區(qū)概況

鈾尾礦庫(kù)位于地形平緩的草原—沙漠地帶，地勢(shì)總體東高西低，范圍內(nèi)地面標(biāo)高+1 210～+1 250 m，最低點(diǎn)在南側(cè)的溝谷中。鈾尾礦庫(kù)區(qū)氣候?qū)儆诒睖貛Т箨懶詺夂?，?dāng)?shù)刈罡邭鉁?6.6 ℃，最低氣溫-31.6 ℃，全年平均氣溫6.1～8.4 ℃，年平均相對(duì)濕度50.3%,年降水量194.70～531.60 mm，平均270.4 mm。

3.2 水文地質(zhì)模型概化

U在含水層的遷移規(guī)律及濃度分布與邊界條件、水文地質(zhì)結(jié)構(gòu)、地下水流場(chǎng)、滲透性質(zhì)、水力特征、水文地質(zhì)參數(shù)和補(bǔ)給排泄等條件有關(guān)[10]，模型需要綜合以上條件以便于進(jìn)行數(shù)值模擬。

3.2.1模擬區(qū)域的確定

模擬區(qū)域?yàn)椴菰衬貛?，地形平緩，面積約130 km2，模擬區(qū)范圍如圖3所示。根據(jù)已知水頭，模型的西邊界定為CD，根據(jù)斷層走向，模型的東邊界定為AB。模型的南、北邊界分別定為BC、AD，邊界選取主要根據(jù)第四系松散孔隙含水層地下水流線的分布。圖4所示為模型表層剖分示意圖，圖中紅圈網(wǎng)格加密區(qū)域?yàn)殁櫸驳V庫(kù)區(qū)，評(píng)價(jià)區(qū)地質(zhì)構(gòu)造較為復(fù)雜，共有10條斷層，其中逆斷層6條，正斷層4條，這些斷層位于新近系以下地層，屬于高角度斷層，為了簡(jiǎn)化模型將傾斜斷層概化為垂直斷層，并在模型中進(jìn)行網(wǎng)格加密處理。

圖3 模擬區(qū)范圍三維示意圖Fig.3 3D schematic of the simulated area

圖4 模擬區(qū)表層剖分示意圖Fig.4 Schematic diagram of the surface simulation area

3.2.2含水層概化

表6為模擬區(qū)含水層。新近系砂礫石含水層與第四系松散孔隙含水層之間存在著82.60～397.32 m厚的粘土層，將該粘土層概化為隔水層。模擬區(qū)自上而下分為6層，網(wǎng)格剖分采取FEFLOW6.2 軟件自帶的Advancing三角網(wǎng)格剖分方法，充分考慮模擬區(qū)邊界條件、斷層走向、巖性分布以及尾礦庫(kù)的位置，共生成三角網(wǎng)格47 144個(gè)，節(jié)點(diǎn)277 011個(gè)。

表6 含水層概化一覽表Tab.6 Aquifer generalization chart

3.2.3水文地質(zhì)參數(shù)的確定

水文地質(zhì)參數(shù)直接影響模型計(jì)算精度和結(jié)果的可靠性，需要確定的參數(shù)包括含水層、隔水層、斷層上x、y、z方向的主滲透系數(shù)Kxx、Kyy、Kzz，彈性釋水系數(shù)Sy，單位貯存量Ss。x與y方向上的滲透系數(shù)Kxx、Kyy由工程試驗(yàn)階段給出的水文地質(zhì)報(bào)告確定，Kzz一般取水平方向滲透系數(shù)的1/10，斷層處理為透水，滲透系數(shù)為相鄰含水層滲透系數(shù)的10倍[11]。Ss與Sy分別為單位貯存量，彈性釋水系數(shù)，兩個(gè)參數(shù)選取經(jīng)驗(yàn)值，具體參數(shù)列于表7。

3.2.4模型識(shí)別與驗(yàn)證

地下水模擬中模型的識(shí)別與驗(yàn)證過程是最為關(guān)鍵的一環(huán)，運(yùn)行模擬程序，從模型的計(jì)算結(jié)果得到初始設(shè)置的水文地質(zhì)參數(shù)、邊界條件及均衡項(xiàng)下模擬區(qū)地下水水位分布，通過擬合同時(shí)期實(shí)測(cè)的地下水水位分布，識(shí)別水文地質(zhì)參數(shù)、邊界值和其它均衡項(xiàng)，使建立的模型更加符合模擬區(qū)域的水文地質(zhì)條件[12]。

表7 水文地質(zhì)參數(shù)取值Tab.7 Model hydrogeological parameters

根據(jù)資料，模擬區(qū)內(nèi)有12個(gè)第四系松散孔隙含水層地下水水位監(jiān)測(cè)點(diǎn)，其位置分布如圖5所示。根據(jù)已有連續(xù)一個(gè)水文年中第四系松散孔隙含水層的水位監(jiān)測(cè)資料(具體列于表8)，模擬區(qū)內(nèi)監(jiān)測(cè)井地下水水位標(biāo)準(zhǔn)偏差均在0.31 m以下，因此可將地下水系統(tǒng)概化為穩(wěn)定流，取連續(xù)水文年中各監(jiān)測(cè)井豐水期、枯水期、平水期水位的平均值作為檢驗(yàn)?zāi)Ｐ偷男?zhǔn)資料。模型調(diào)試完成后，運(yùn)行該模型，得到第四系松散孔隙含水層的初始水位分布值，輸出該含水層計(jì)算水位的等值線，并將計(jì)算水位值與實(shí)際水位值進(jìn)行對(duì)比，以驗(yàn)證模型的正確性，計(jì)算結(jié)果列于表9。由表9可知，第四系松散孔隙含水層計(jì)算水位與監(jiān)測(cè)水位偏差范圍在0.089～6.278 m，除監(jiān)測(cè)井SMJ66的計(jì)算水位值與真實(shí)值偏差較大外，其余監(jiān)測(cè)井計(jì)算值與監(jiān)測(cè)值偏差都較小。因此，所建模型的水文地質(zhì)條件、邊界設(shè)置及各項(xiàng)參數(shù)的選取基本上可以反映該區(qū)域的地下水流動(dòng)特性，用該模型模擬溶質(zhì)運(yùn)移能較真實(shí)的反應(yīng)放射性核素在地下水中的遷移情況。

圖5 第四系松散孔隙含水層監(jiān)測(cè)井分布Fig.5 Aquifer monitoring well distribution

表8 一連續(xù)水文年監(jiān)測(cè)井水位值Tab.8 Monitoring water level value of a continuous hydrological year

表9 監(jiān)測(cè)井水位值擬合結(jié)果Tab.9 Fitting result of monitoring well water level

3.3 模擬預(yù)測(cè)及分析

U在含水層中遷移時(shí)會(huì)發(fā)生復(fù)雜的化學(xué)、生物、物理過程，其中吸附作用對(duì)核素遷移的影響最為顯著，本次模擬采用保守的計(jì)算方式，只考慮吸附作用對(duì)U遷移的影響，根據(jù)U在砂土與粘土中的分配系數(shù)實(shí)驗(yàn)結(jié)果，第四系松散孔隙含水層分配系數(shù)取20.41，隔水層分配系數(shù)取45.92，U半衰期較長(zhǎng)，計(jì)算時(shí)不考慮衰變的影響。動(dòng)態(tài)淋溶實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明U釋放速率較快，其滲出隨時(shí)間變化，以動(dòng)態(tài)淋溶實(shí)驗(yàn)結(jié)果為源項(xiàng)，將其離散化為關(guān)于時(shí)間(天)的函數(shù)。如圖6所示。前365天U載入濃度主要根據(jù)實(shí)驗(yàn)結(jié)果，365天后的載入濃度取動(dòng)態(tài)淋溶實(shí)驗(yàn)平衡時(shí)U的濃度0.83 mg/L。彌散度作為核素遷移的重要參數(shù)，由于本次實(shí)驗(yàn)未實(shí)測(cè)彌散度，根據(jù)參考文獻(xiàn)及經(jīng)驗(yàn)值選取縱向彌散度為5 m，水平橫向彌散度取0.5 m，模擬U在含水層中30年和50年的遷移情況。

圖7和圖8分別為U在進(jìn)入含水層后遷移30年和50年的三維濃度暈分布圖，圖中紅框內(nèi)為鈾尾礦所在區(qū)域。模擬結(jié)果表明：濃度暈主要向西南方向遷移，與地下水水流方向一致，對(duì)流和彌散作用是U在含水層的最主要遷移方式。從濃度分布上來看，濃度暈呈羽狀擴(kuò)散，濃度峰值遷移的距離不斷增大，而峰值濃度則不斷降低，反應(yīng)了U在遷移過程中被地下水巖土介質(zhì)吸附、阻滯的過程。

圖6 U載入濃度時(shí)間序列圖Fig.6 Time sequence of U loading concentration

圖7 遷移30年后U濃度分布圖(單位：mg/L)Fig.7 U concentration distribution after 30 years(unit:mg / L)

模擬計(jì)算經(jīng)過30年的遷移，U濃度暈峰值為0.595 mg/L，峰值濃度相對(duì)于尾礦壩遷移的距離為36.44 m，0.01 mg/L濃度暈沿水流方向遷移了87.09 m，U濃度超過0.01 mg/L的污染暈總包絡(luò)面積為1.49 km2。模擬計(jì)算經(jīng)過50 a的遷移，U濃度暈峰值為0.440 mg/L，峰值濃度相對(duì)于尾礦壩遷移的距離為42.93 m，0.01 mg/L濃度暈沿水流方向遷移了137.63 m，U濃度超過0.01 mg/L的污染暈總包絡(luò)面積為1.67 km2。污染物U遷移速度雖然相對(duì)較慢，但考慮到含水層對(duì)U的吸附作用，對(duì)地下水的污染具有長(zhǎng)期性及隱蔽性，潛在危害較大，恢復(fù)需要經(jīng)過漫長(zhǎng)的過程[13]。

圖9為U在進(jìn)入含水層后遷移30 a和50 a的剖面濃度分布，經(jīng)過30a的遷移，U濃度峰值縱向遷移深度為25 m，濃度超過0.01 mg/L的污染暈縱向遷移深度達(dá)65 m；經(jīng)過50 a的遷移，U濃度峰值縱向遷移深度為30 m，濃度超過0.01 mg/L的污染暈縱向遷移深度達(dá)80 m。研究區(qū)第四系松散孔隙含水層厚度大致為20～30 m，經(jīng)過30 a的遷移，U濃度峰值基本穿透了第四系松散孔隙含水層，該含水層下為粘土層，粘土具有較高比表面積、化學(xué)和力學(xué)穩(wěn)定性、結(jié)構(gòu)和表面性質(zhì)多樣性、陽離子交換容量較高等特點(diǎn)，具有優(yōu)良的吸附性能，污染物遷移至粘土層時(shí)，遷移速度明顯放緩，主要發(fā)生橫向遷移，不同深度U的濃度梯度降低，不同深度含水層中U濃度趨于穩(wěn)定。

圖8 遷移50年后U濃度分布圖(單位：mg/L)Fig.8 U concentration distribution after 50 years(unit:mg/L)

圖9 遷移30 a(左)和50 a(右)后U濃度剖面分布圖(單位：mg/L)Fig.9 30 a and 50 a U profile concentration distributions

4 總結(jié)

鈾尾礦作為金屬礦物尾礦的一種，其產(chǎn)生的環(huán)境效應(yīng)相對(duì)于其他尾礦有一定的差別，即放射性核素污染。本文以北方某鈾尾礦庫(kù)作為研究對(duì)象，通過收集該地的水文地質(zhì)資料，采集鈾尾礦渣及土壤樣品，分析其理化性質(zhì)，通過靜態(tài)批示實(shí)驗(yàn)與動(dòng)態(tài)淋溶實(shí)驗(yàn)，地下水?dāng)?shù)值模擬等過程，探究了鈾尾礦中U在地下水中的遷移規(guī)律，得到以下結(jié)論：

(1)U在砂土與粘土上的吸附等溫線符合線性等溫吸附模型，砂土與粘土中的分配系數(shù)分別為20.41 L·kg-1、45.92 L·kg-1；

(2)動(dòng)態(tài)淋溶實(shí)驗(yàn)，得到鈾尾礦中U浸出過程分為快速浸出階段、浸出驟降階段、浸出平衡階段，模擬酸雨淋浸與去離子水淋浸條件下U的累積釋放量分別為26.253 mg、11.921 mg；

(3)通過地下水軟件Feflow模擬得到U在進(jìn)入含水層后，主要向西南方向遷移，污染暈范圍不斷擴(kuò)大，受隔水層分配系數(shù)較大的影響，濃度暈主要分布在第四系松散孔隙含水層中，經(jīng)過50 a的遷移，U濃度暈峰值為0.440 mg/L，峰值濃度最大橫向遷移距離為42.93 m，峰值濃度最大縱向遷移深度為30 m，縱向濃度梯度不斷降低。