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        超高壓輔助提取桑葚花色苷及其抗氧化活性研究

        2021-01-28 02:47:18李鵬馬劍張宏志王英王愈馬艷弘李志剛袁永生
        食品研究與開(kāi)發(fā) 2021年2期
        關(guān)鍵詞:桑葚液料花色

        李鵬,馬劍,張宏志,王英,王愈,馬艷弘,,李志剛,袁永生

        (1.山西農(nóng)業(yè)大學(xué)食品科學(xué)與工程學(xué)院,山西 太谷 030801;2.江蘇省農(nóng)業(yè)科學(xué)院農(nóng)產(chǎn)品加工研究所,江蘇 南京 210014;3.南京福晶農(nóng)業(yè)科技有限公司,江蘇 南京 210014)

        桑葚是桑科落葉喬木桑樹(shù)(Morus alba L.)的果實(shí),俗稱(chēng)桑果、桑棗,是我國(guó)傳統(tǒng)的藥食同源植物[1],含有豐富的花色苷、多糖、有機(jī)酸等生物活性成分[2],具有黑發(fā)明目、補(bǔ)益肝腎、提升人體免疫力、延緩機(jī)體衰老、降低血糖血脂、預(yù)防人體動(dòng)脈硬化、骨骼關(guān)節(jié)硬化以及促進(jìn)新陳代謝等保健功效,被譽(yù)為“二十一世紀(jì)的最佳保健圣果”[3-4]。

        花色苷是一類(lèi)具有苯并吡喃結(jié)構(gòu)的天然水溶性色素,廣泛存在于有色植物果實(shí)、花朵及子葉中[4-5],可賦予果蔬、花卉等植物藍(lán)色、紅色和紫色,因其獨(dú)特的結(jié)構(gòu)[6]使其具有抗炎[7]、抗腫瘤[8]、降血糖[9]、保護(hù)神經(jīng)細(xì)胞[10]、降血脂[11]等生物學(xué)功效?;ㄉ帐巧]刂兄饕氖称饭δ芤蜃?,提取方法主要有熱浸提法[12]、超聲波輔助法[13]、微波輔助法[14]、酶提取法[15]、超臨界萃取法[16]、超高壓輔助提取[17-18]等。其中,超高壓輔助提取技術(shù)(ultra-high pressure-assisted extraction,UHP)是利用水或其它流體為媒介,將樣品在100 MPa以上壓力下保持一定時(shí)間,促使細(xì)胞壁結(jié)構(gòu)破壞、目標(biāo)產(chǎn)物充分釋放的一種新型提取技術(shù)[19]。與其它提取技術(shù)相比,超高壓處理時(shí)提供給物料的能量相對(duì)較低,一般只破壞對(duì)生物大分子立體結(jié)構(gòu)有貢獻(xiàn)的氫鍵、離子鍵、疏水鍵等非共價(jià)鍵,而對(duì)共價(jià)鍵沒(méi)有影響,具有能耗低、效率高、對(duì)生物活性物質(zhì)影響小等優(yōu)點(diǎn)[19-20],目前已被應(yīng)用于多酚[21]、多糖[22]、黃酮等物質(zhì)的提取,但是超高壓輔助提取桑葚花色苷的研究仍鮮見(jiàn)報(bào)道。

        本研究以桑葚為原料,花色苷得率為評(píng)價(jià)指標(biāo),在單因素試驗(yàn)基礎(chǔ)上通過(guò)響應(yīng)面試驗(yàn)優(yōu)化超高壓輔助提取桑葚花色苷的工藝條件,并評(píng)價(jià)其體外抗氧化活性,為桑葚及天然色素的深度開(kāi)發(fā)提供依據(jù)。

        1 材料與方法

        1.1 材料與試劑

        桑葚:句容萬(wàn)山紅遍生物科技有限公司。

        DPPH、抗壞血酸(VC):上海源葉生物科技有限公司;濃鹽酸、三氯乙酸、鐵氰化鉀、氯化鉀、過(guò)氧化氫(均為分析純):南京化學(xué)試劑股份有限公司;乙醇、乙酸鈉、磷酸二氫鉀、磷酸氫二鉀、氯化鐵、硫酸亞鐵、水楊酸(均為分析純):國(guó)藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司。

        1.2 儀器與設(shè)備

        MJ-PB40E253C多功能榨汁機(jī):美的集團(tuán)股份有限公司;D-Epoch全自動(dòng)酶標(biāo)儀:Bio Tek公司;PL303電子天平、FE-20實(shí)驗(yàn)室pH計(jì):梅特勒托利多(上海)有限公司;D-8紫外可見(jiàn)分光光度計(jì):上海奧析科學(xué)儀器有限公司;DK-8D電熱恒溫水浴鍋:上海精宏實(shí)驗(yàn)設(shè)備有限公司;HPP600MPa超高壓食品處理裝置:包頭科發(fā)高壓科技有限責(zé)任公司;TGL-16B臺(tái)式離心機(jī):上海安亭科學(xué)儀器廠(chǎng)。

        1.3 方法

        1.3.1 桑葚花色苷的提取

        取解凍打漿后的桑葚果漿10.00 g,按照一定的液料比與一定濃度的酸化乙醇溶液(1mol/LHCl調(diào)節(jié)pH 3)混合均勻,無(wú)損轉(zhuǎn)移于聚乙烯袋,充分混勻后封口,置于超高壓食品處理裝置中處理,提取結(jié)束后,將樣品置于離心機(jī)中以4 500 r/min離心,收集上清液,即為花色苷提取液。

        1.3.2 單因素試驗(yàn)設(shè)計(jì)

        準(zhǔn)確稱(chēng)取桑葚果漿10.00 g,無(wú)損轉(zhuǎn)移至聚乙烯塑料袋中,加入酸化乙醇溶液(pH 3),混勻后封口,置于超高壓食品處理裝置中室溫(25℃)保壓處理10 min,分別考察液料比[6 ∶1、9 ∶1、12 ∶1、15 ∶1、18 ∶1(mL/g)]、乙醇濃度(40%、50%、60%、70%、80%、90%)、提取壓力(100、200、300、400、500 MPa)對(duì)花色苷得率的影響。

        1.3.3 響應(yīng)面優(yōu)化試驗(yàn)

        根據(jù)單因素試驗(yàn)結(jié)果,以乙醇濃度(A)、提取壓力(B)、液料比(C)為試驗(yàn)因素,以桑葚花色苷得率為響應(yīng)值(Y),采用Box-Behnken中心組合設(shè)計(jì),根據(jù)Design-Expert 8.06軟件優(yōu)化超高壓輔助提取桑葚花色苷的工藝條件。試驗(yàn)因素與水平編碼表見(jiàn)表1。

        表1 因素及水平編碼Table 1 Coded levels for factors used in Box-Behnken design

        1.3.4 桑葚花色苷熱提取法

        參考文獻(xiàn)[12],準(zhǔn)確稱(chēng)取10.00 g桑葚果漿于聚乙烯袋中,按照液料比15∶1(mL/g)加入60%乙醇溶液,封口,40℃水浴60 min,提取結(jié)束后,將樣品置于離心機(jī)中以4 500 r/min離心,收集上清液,將熱提取得到的花色苷得率與超高壓輔助提取得到的花色苷得率進(jìn)行比較。

        1.3.5 桑葚花色苷得率的測(cè)定

        采用pH值示差法測(cè)定桑葚花色苷含量[23],取1.0mL樣品液,分別加入9.0 mL pH 1.0的KCl緩沖液與pH 4.5的乙酸鈉緩沖液,搖勻、避光靜置60 min,分別在520、700 nm處測(cè)定吸光值,按照公式(1)計(jì)算花色苷得率 Y(mg/g)。

        式中:A1為樣品中加入pH 1.0的KCl緩沖液時(shí)在520 nm與700 nm處測(cè)得的吸光度差值;A2為樣品中加入pH 4.5的乙酸鈉緩沖液時(shí)在520 nm與700 nm處測(cè)得的吸光度差值;Mr為矢車(chē)菊素-3-葡萄糖苷的相對(duì)分子質(zhì)量,449.2 g/mol;DF為稀釋倍數(shù);V為總體積,mL;ε為矢車(chē)菊素-3-葡萄糖苷的消光系數(shù),26 900;1為比色皿光程,cm;m 為樣品質(zhì)量,g。

        1.3.6 體外抗氧化能力的測(cè)定

        1.3.6.1 DPPH·清除能力的測(cè)定

        參考文獻(xiàn)[24],準(zhǔn)確配制終濃度為0.6 mmol/L的DPPH乙醇溶液。將2 mL DPPH溶液與1 mL不同濃度桑葚花色苷溶液(0.01、0.02、0.05、0.1、0.15、0.2、0.4、0.6 mg/mL)混合均勻,避光反應(yīng)30 min,以同濃度的VC溶液作陽(yáng)性對(duì)照,在517 nm處測(cè)定混合液的吸光度A,按照公式(2)計(jì)算DPPH自由基清除率。

        式中:A1為2 mL DPPH溶液與1 mL樣品液的吸光度;A2為2 mL無(wú)水乙醇與1 mL樣品液的吸光度;A0為2 mL DPPH溶液與1 mL無(wú)水乙醇的吸光度。

        1.3.6.2 羥自由基清除能力的測(cè)定

        參考文獻(xiàn)[25],稍作修改,配制2 mg/mL硫酸亞鐵溶液,取硫酸亞鐵溶液1 mL,依次加入1.5 mg/mL水楊酸-乙醇溶液1 mL、不同濃度的花色苷樣品溶液(0.02、0.05、0.1、0.2、0.4、0.6、0.8 mg/mL)1 mL、1% 的過(guò)氧化氫1 mL,混合均勻,37℃保溫1 h,于526 nm波長(zhǎng)處測(cè)定其吸光度,以VC為陽(yáng)性對(duì)照,按公式(3)計(jì)算羥自由基清除率。

        式中:A1為樣品吸光度;A2為無(wú)水乙醇溶液代替水楊酸-乙醇溶液的吸光度;A0為蒸餾水代替樣品溶液的吸光度。

        1.3.6.3 鐵離子還原力測(cè)定

        參考文獻(xiàn)[26],以VC為陽(yáng)性對(duì)照,取1 mL不同濃度的樣品液,加入2.5 mL 0.2 mol/L pH 6.6的磷酸鹽緩沖液和2.5 mL 1%的鐵氰化鉀溶液,混合均勻后于50℃水浴中保持20 min,迅速冷卻后加入2.5 mL 10%的三氯乙酸溶液,充分混勻后取上清液2.5 mL,加入2.5 mL去離子水和0.5 mL 0.1%的氯化鐵溶液,通過(guò)測(cè)定700 nm處的吸光度,分析鐵離子還原力的強(qiáng)弱,吸光度越高表明還原能力越強(qiáng)。

        1.4 數(shù)據(jù)處理

        所有試驗(yàn)重復(fù)3次,試驗(yàn)數(shù)據(jù)采用Excel 2010軟件進(jìn)行處理,Design-Expert 8.0.6進(jìn)行響應(yīng)面設(shè)計(jì)。

        2 結(jié)果與分析

        2.1 提取工藝單因素試驗(yàn)結(jié)果

        2.1.1 提取壓力對(duì)桑葚花色苷得率的影響

        在液料比為 9 ∶1(mL/g)、保壓時(shí)間為 10 min、乙醇濃度為70%(pH 3)條件下,考察提取壓力對(duì)花色苷得率的影響,結(jié)果見(jiàn)圖1。

        圖1 提取壓力對(duì)桑葚花色苷得率的影響Fig.1 Effect of extraction pressure on the yield of anthocyanins of mulberry

        由圖1可知,壓力在100 MPa~400 MPa范圍內(nèi),桑葚花色苷得率隨著壓力的增大而升高。這是由于壓力的增大不僅可以改變細(xì)胞膜的構(gòu)象,使得細(xì)胞膜的通透性增加,傳質(zhì)阻力降低,而且還能增大細(xì)胞內(nèi)外的滲透壓差,提高提取液對(duì)花色苷的浸潤(rùn)速率,進(jìn)而促進(jìn)了花色苷得率的提高[27];當(dāng)壓力達(dá)400 MPa時(shí),花色苷得率最高為(1.87±0.04)mg/g,此時(shí)花色苷已經(jīng)充分溶出,繼續(xù)增大提取壓力,花色苷得率趨于穩(wěn)定。

        2.1.2 液料比對(duì)桑葚花色苷得率的影響

        在提取壓力300 MPa、保壓時(shí)間10 min、乙醇濃度70%(pH 3)條件下,考察液料比對(duì)桑葚花色苷得率的影響,結(jié)果見(jiàn)圖2。

        圖2 液料比對(duì)桑葚花色苷得率的影響Fig.2 Effect of liquid to solid ratio on the yield of anthocyanins of mulberry

        由圖 2 可知,液料比在 6 ∶1(mL/g)~12 ∶1(mL/g)范圍內(nèi),桑葚花色苷得率隨溶劑體積的增加而提高,液料比為 12 ∶1(mL/g)時(shí),花色苷得率最高(1.63±0.02)mg/g,之后花色苷得率趨于穩(wěn)定。在提取過(guò)程中,提取液中的花色苷濃度逐漸提高,且液料比越大,二者濃度梯度越大,擴(kuò)散速率越快,越有利于有效成分的溶出[27]。但進(jìn)一步提高液料比會(huì)因提取液中的花色苷濃度變化較小而趨于平緩,而且還會(huì)增大后續(xù)濃縮的難度[28]。

        2.1.3 乙醇濃度對(duì)桑葚花色苷得率的影響

        在液料比 9 ∶1(mL/g)、提取壓力 300 MPa、保壓時(shí)間10 min條件下,考察乙醇濃度對(duì)花色苷得率的影響,結(jié)果見(jiàn)圖3。

        圖3 乙醇濃度對(duì)桑葚花色苷得率的影響Fig.3 Effect of ethanol concentration on the yield of anthocyanins of mulberry

        由圖3可知,桑葚花色苷得率隨著乙醇濃度的提高呈現(xiàn)先增大后減小的趨勢(shì)。當(dāng)乙醇濃度為70%時(shí),花色苷得率最高(1.53±0.03)mg/g??梢?jiàn)較高濃度的乙醇溶液有利于花色苷的溶出;當(dāng)乙醇濃度高于70%時(shí),花色苷得率反而降低。這是由于一方面醇溶性、親脂性等雜質(zhì)的溶出量增大,與花色苷形成競(jìng)爭(zhēng),使花色苷得率降低;另一方面,較高濃度的乙醇溶液也可能會(huì)使細(xì)胞中的蛋白質(zhì)變性凝固堵塞組織微孔,阻礙花色苷的溶出[29-30]。

        2.2 桑葚花色苷提取條件的響應(yīng)面優(yōu)化結(jié)果與分析

        2.2.1 響應(yīng)面試驗(yàn)設(shè)計(jì)及結(jié)果分析

        在單因素試驗(yàn)基礎(chǔ)上,應(yīng)用Design-Expert 8.0.6軟件中Box-Behnken進(jìn)行試驗(yàn)設(shè)計(jì),以乙醇濃度(A)、提取壓力(B)、液料比(C)3個(gè)因素為自變量,以花色苷得率(Y)為因變量,優(yōu)化超高壓輔助提取桑葚花色苷的提取條件,其試驗(yàn)設(shè)計(jì)與結(jié)果見(jiàn)表2。方差分析結(jié)果見(jiàn)表3。

        表2 響應(yīng)面試驗(yàn)設(shè)計(jì)及試驗(yàn)結(jié)果Table 2 Experimental design and results for response surface analysis

        表3 模型和回歸系數(shù)顯著性檢驗(yàn)Table 3 Significance test of the fitted model and its regression coefficients

        續(xù)表3 模型和回歸系數(shù)顯著性檢驗(yàn)Continue table 3 Significance test of the fitted model and its regression coefficients

        采用Design-Expert 8.0.6軟件對(duì)表2中的數(shù)據(jù)進(jìn)行多元回歸擬合分析,得到桑葚花色苷得率Y對(duì)各因素二次回歸方程為:Y=0.077A+0.14B+0.026C-0.035AB-0.020AC+0.018BC-0.077A2-0.21B2-0.095C2+1.96。

        由表3可知,模型極顯著(p<0.000 1),失擬項(xiàng)不顯著(p=0.116 4>0.05),模型決定系數(shù) R2=0.997 9,調(diào)整決定系數(shù)R2Adj=0.994 2。表明模型與試驗(yàn)值擬合性良好,試驗(yàn)誤差較小,試驗(yàn)精密度高,各因素與桑葚花色苷得率之間具有高度相關(guān)性[31],可以對(duì)桑葚花色苷得率進(jìn)行準(zhǔn)確預(yù)測(cè)和分析。由表3還可知,3個(gè)因素對(duì)響應(yīng)值的影響程度大小依次為B>A>C,因素A、B、C對(duì)桑葚花色苷得率的影響極顯著(p<0.01),AB、AC、BC 以及 A2、B2、C2對(duì)花色苷得率的影響也顯著(p<0.05 或 p<0.01)。

        2.2.2 響應(yīng)面分析與優(yōu)化

        各因素間交互作用對(duì)桑葚花色苷得率影響的響應(yīng)面圖見(jiàn)圖4。

        圖 4顯示,乙醇濃度(A)、提取壓力(B)、液料比(C)3個(gè)因素中,任意2個(gè)因素交互作用的響應(yīng)面都存在最高點(diǎn),曲面越陡峭則表明因素對(duì)花色苷得率影響越大,反之則較小[32]。兩因素間的響應(yīng)面曲面坡度陡峭,表明其交互作用對(duì)桑葚花色苷得率的影響也較為顯著。這與模型方程的各項(xiàng)方差分析結(jié)果一致。

        圖4 因素間交互作用對(duì)桑葚花色苷得率的影響Fig.4 Effect of interaction between factors on the yield of anthocyanins of mulberry

        2.2.3 驗(yàn)證試驗(yàn)

        通過(guò)Design-Expert軟件對(duì)回歸方程進(jìn)行優(yōu)化,得到桑葚花色苷最佳提取條件為:乙醇濃度74.19%、提取壓力 429.52 MPa、液料比 12.37 ∶1(mL/g),在此條件下桑葚花色苷得率的預(yù)測(cè)值為1.99 mg/g。為了方便操作,修正提取條件為:乙醇濃度75%、提取壓力430 MPa、液料比12∶1(mL/g),在此條件下驗(yàn)證模型的有效性,并與傳統(tǒng)熱提取法進(jìn)行比較,3次重復(fù)試驗(yàn)表明,傳統(tǒng)熱提取法所得桑葚花色苷得率為(1.37±0.03)mg/g,超高壓輔助提取法所得花色苷實(shí)測(cè)值得率為(1.97±0.02)mg/g,與預(yù)測(cè)理論值接近,說(shuō)明超高壓輔助提取法顯著優(yōu)于傳統(tǒng)熱提取法,所得模型的擬合程度較好,可以較好地預(yù)測(cè)提取條件與桑葚花色苷得率的關(guān)系。

        2.3 桑葚花色苷抗氧化活性分析

        2.3.1 對(duì)DPPH自由基的清除作用

        桑葚花色苷的DPPH自由基清除率如圖5所示。

        不同質(zhì)量濃度的花色苷均具有一定的DPPH自由基清除能力,在0.01 mg/mL~0.10 mg/mL濃度范圍內(nèi)時(shí),花色苷和VC的DPPH自由基清除率隨著質(zhì)量濃度的增加而增加,且花色苷的DPPH自由基清除率高于同濃度的VC,當(dāng)花色苷質(zhì)量濃度為0.10 mg/mL時(shí),DPPH自由基清除率達(dá)(93.60±2.28)%,高于同濃度VC的DPPH自由基清除率(91.30±1.64)%;桑葚花色苷與VC質(zhì)量濃度高于0.10 mg/mL時(shí),二者對(duì)DPPH自由基的清除率趨于平緩。另外,VC的IC50為0.055 mg/mL,而桑葚花色苷的IC50為0.026 mg/mL,是VC的0.47倍,表明桑葚花色苷對(duì)DPPH自由基的清除能力優(yōu)于VC。

        圖5 桑葚花色苷對(duì)DPPH自由基的清除率Fig.5 DPPH radical scavenging rates of anthocyanins of mulberry

        2.3.2 對(duì)羥自由基的清除作用

        桑葚花色苷對(duì)羥自由基的清除能力見(jiàn)圖6。

        圖6 桑葚花色苷對(duì)羥自由基的清除能力Fig.6 Hydroxyl radical scavenging rates of anthocyanins of mulberry

        由圖6可知,桑葚花色苷質(zhì)量濃度對(duì)羥自由基清除能力呈現(xiàn)一定的量效關(guān)系。在0.02 mg/mL~0.2 mg/mL濃度范圍內(nèi),桑葚花色苷對(duì)羥自由基的清除能力隨著樣品濃度的增大逐漸增強(qiáng),且強(qiáng)于同濃度的VC;當(dāng)桑葚花色苷與VC的質(zhì)量濃度高于0.2 mg/mL時(shí),花色苷對(duì)羥自由基的清除能力趨于平緩,而VC對(duì)羥自由基的清除能力繼續(xù)增大,并且高于同濃度的桑葚花色苷。其中,VC的IC50為0.344 mg/mL,桑葚花色苷為0.406 mg/mL,是VC的1.18倍。當(dāng)濃度為0.8 mg/mL時(shí),桑葚花色苷對(duì)羥自由基的清除能力達(dá)到最大值為(51.12±1.85)%,低于同質(zhì)量濃度VC對(duì)羥自由基的清除能力(63.68±1.12)%。因此,桑葚花色苷對(duì)羥自由基具有較強(qiáng)的清除能力。

        2.3.3 鐵離子還原力

        桑葚花色苷對(duì)鐵離子的還原能力見(jiàn)圖7。

        圖7 桑葚花色苷對(duì)鐵離子的還原能力Fig.7 Reducing ability to iron ions of anthocyanins of mulberry

        由圖7可知,在所設(shè)質(zhì)量濃度范圍內(nèi),桑葚花色苷的還原力隨著質(zhì)量濃度的增大先增強(qiáng)后趨于平緩,且強(qiáng)于同濃度VC溶液的鐵離子還原能力。當(dāng)質(zhì)量濃度為0.8 mg/mL時(shí),吸光度從0.42±0.024升高到 1.72±0.035,與同質(zhì)量濃度VC溶液的鐵還原力1.48±0.031相比,提高了16.22%,表明桑葚花色苷對(duì)鐵離子的還原能力明顯高于陽(yáng)性對(duì)照VC對(duì)鐵離子的還原能力[33]。

        3 結(jié)論

        超高壓輔助提取技術(shù)是近年快速發(fā)展的可用于活性物質(zhì)提取的新技術(shù),與熱提取法、超聲輔助提取法、微波輔助提取法等相比,能夠有效地避免因熱效應(yīng)引起的活性成分結(jié)構(gòu)變化、損失以及生物活性的降低,也降低了傳統(tǒng)提取時(shí)間過(guò)長(zhǎng)而導(dǎo)致的熱敏性物質(zhì)的損失[34]。本研究以桑葚為原料,采用超高壓輔助法提取桑葚中的花色苷,在單因素試驗(yàn)基礎(chǔ)上通過(guò)響應(yīng)面分析法,確定了超高壓輔助提取桑葚花色苷的最佳工藝條件為:提取壓力 430 MPa、液料比 12 ∶1(mL/g)、乙醇濃度75%,在此條件下桑葚花色苷得率為(1.97±0.02)mg/g。各因素對(duì)桑葚花色苷提取效果影響的主次順序?yàn)椋禾崛毫Γ疽掖紳舛龋疽毫媳?;與傳統(tǒng)熱提取法對(duì)比發(fā)現(xiàn),超高壓輔助提取花色苷得率提高了43.80%,時(shí)間縮短了6倍。體外抗氧化試驗(yàn)表明桑葚花色苷具有較強(qiáng)的抗氧化活性,在一定的濃度范圍內(nèi),花色苷質(zhì)量濃度與抗氧化活性呈現(xiàn)出良好的量效關(guān)系。其中,桑葚花色苷對(duì)DPPH自由基與羥基自由基的IC50分別為0.026、0.406 mg/mL,分別是VC的0.47倍、1.18倍。本研究結(jié)果為天然色素的高效提取提供了一種有效的手段,同時(shí)為開(kāi)發(fā)具有功能活性的食品添加劑提供了理論基礎(chǔ)。

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