孟 丹，馬 弢，李建偉，張富國(guó)，暢 翔，楊 屹，楊 柳，馬英豪

(中國(guó)輻射防護(hù)研究院，太原 030006)

目前，相關(guān)放射性氣溶膠連續(xù)監(jiān)測(cè)儀或連續(xù)空氣監(jiān)測(cè)儀都是針對(duì)長(zhǎng)壽命的α/β放射性核素，在取樣測(cè)量中不考慮被監(jiān)測(cè)核素的衰變修正，這類監(jiān)測(cè)儀通常并不區(qū)分具體核素，只報(bào)告長(zhǎng)壽命的總α和總β核素的活度濃度值。

但是，對(duì)于諸如88Rb、138Cs、18F等比較有代表性意義的半衰期較短的短壽命核素氣溶膠的監(jiān)測(cè)，從數(shù)學(xué)模式到實(shí)際的監(jiān)測(cè)儀器也較多[1-5]。如要監(jiān)測(cè)必須進(jìn)行衰變常數(shù)修正的短壽命放射性核素，對(duì)于典型氣溶膠監(jiān)測(cè)儀，無論是采樣和測(cè)量分離型(SEP型)、采樣和測(cè)量同時(shí)而累積單次型(ACC-FF型)、采樣和測(cè)量同時(shí)而累積連續(xù)型(ACC-MF型)，都需要進(jìn)行特殊的設(shè)計(jì)。其中，監(jiān)測(cè)儀要有能單獨(dú)識(shí)別各類需要監(jiān)測(cè)的短壽命核素的功能，在此基礎(chǔ)上，需對(duì)目前只適用于長(zhǎng)壽命核素監(jiān)測(cè)的儀器方法[6-8]，做相應(yīng)改進(jìn)。然而，目前短壽命核素監(jiān)測(cè)的數(shù)學(xué)模式[1-4]解決不了實(shí)際應(yīng)用上的問題，找到可供實(shí)際應(yīng)用的理論與方法，是研究短壽命核素監(jiān)測(cè)的難點(diǎn)和意義所在。

1 短壽命核素監(jiān)測(cè)的原理性方法

針對(duì)不同類型的氣溶膠監(jiān)測(cè)儀，短壽命核素監(jiān)測(cè)的原理性方法有所不同。

1.1 SEP型

對(duì)于采樣和測(cè)量分離進(jìn)行的監(jiān)測(cè)儀，用于短壽命核素的氣溶膠監(jiān)測(cè)時(shí)，必須考慮在采樣時(shí)間ts、等待時(shí)間td及計(jì)數(shù)測(cè)量時(shí)間tm內(nèi)對(duì)被監(jiān)測(cè)核素的衰變常數(shù)λ進(jìn)行修正。

在采樣時(shí)間段ts內(nèi)收集到的放射性活度A(ts)為：

(1)

式中，Ci為空氣中某放射性核素的活度濃度，Bq/m3；F為采樣流量，m3/min。采樣結(jié)束后，收集濾紙被移動(dòng)到活度測(cè)量裝置，經(jīng)過等待時(shí)間td后，被收集的放射性活度減少為：

(2)

等待時(shí)間td結(jié)束后，開始計(jì)數(shù)測(cè)量。在測(cè)量時(shí)間tm內(nèi)測(cè)量到的放射性計(jì)數(shù)則為：

(3)

綜合上述三式，則可得出空氣中這種短壽命核素的活度濃度Ci為：

(4)

將衰變常數(shù)用核素平均壽命τ表示，即τ=1/λ=1.44T1/2(T1/2為核素半衰期)，則有：

(5)

對(duì)于SEP型監(jiān)測(cè)儀，適用于任意半衰期核素(包括長(zhǎng)壽命核素)的濃度計(jì)算公式應(yīng)是公式(4)或(5)。公式中的ts、tm和td三個(gè)與時(shí)間有關(guān)的量都是在監(jiān)測(cè)儀運(yùn)行中可以自行設(shè)計(jì)的。只要監(jiān)測(cè)儀的測(cè)量裝置能將與τ(λ)有關(guān)的核素區(qū)分出來，短壽命核素的監(jiān)測(cè)即可實(shí)現(xiàn)。

1.2 ACC-FF型

對(duì)于采樣和測(cè)量同時(shí)進(jìn)行濾紙固定式的監(jiān)測(cè)儀，用于短壽命核素的氣溶膠監(jiān)測(cè)時(shí)，濾紙上的放射性核素累積必須考慮核素衰減所造成的損失。一種恒定的污染濃度Ci出現(xiàn)后(此時(shí)刻令為濾紙上活度累積的起始時(shí)刻，即t=0時(shí)刻)，在累積采樣過程中，截至任意時(shí)刻ti濾紙上所累積的放射性活度∑A(ti)為：

(當(dāng)τ→∞,∑A(ti)=C·F·ti)

(6)

由(6)式，相應(yīng)時(shí)刻的計(jì)數(shù)率R(ti)則為：

(當(dāng)τ→∞,R(ti)=ε·C·F·ti)

(7)

式中，ε為探測(cè)器的探測(cè)效率。在ti時(shí)刻前的Δt時(shí)間段(ti-1→ti)、也即設(shè)定的讀數(shù)或報(bào)告監(jiān)測(cè)結(jié)果的時(shí)間間隔Δt內(nèi)的計(jì)數(shù)為：

(8)

于是，ti時(shí)刻的濃度Ci即為：

(9)

根據(jù)(9)式，監(jiān)測(cè)儀不斷測(cè)出每個(gè)Δt(ti-1→ti，ti-2→ti-1，ti-3→ti-2，…)時(shí)段的計(jì)數(shù)Ni，相應(yīng)時(shí)段的濃度值Ci，Ci-1，Ci-2，等就可以不斷被得到。

1.3 ACC-MF型

對(duì)于采樣和測(cè)量同時(shí)進(jìn)行濾紙移動(dòng)式的監(jiān)測(cè)儀，用于短壽命核素的氣溶膠監(jiān)測(cè)時(shí)，收集濾紙上所累積的放射性，除考慮核素衰減所造成的活度損失以外，還需考慮濾紙移動(dòng)所造成的損失。一種恒定的污染濃度Ci出現(xiàn)后(此時(shí)刻令為濾紙上活度累積的起始時(shí)刻，即t=0)，在濃度存在的期間內(nèi)，濾紙上累積的放射性活度∑A(ti)等按如下方法計(jì)算。

當(dāng)累積采樣與測(cè)量時(shí)間ti

(10)

由(10)式，相應(yīng)時(shí)刻ti的計(jì)數(shù)率R(ti)則為：

R(ti)=ε·∑A(ti)=ε·Ci·F·τ·

(11)

在ti時(shí)刻前的Δt時(shí)間段(ti-1→ti)、也即設(shè)定的報(bào)告監(jiān)測(cè)結(jié)果的時(shí)間間隔(Δt)內(nèi)的計(jì)數(shù)為：

(12)

(12-1)

(12-2)

于是，ti時(shí)刻的濃度Ci即為：

(13)

當(dāng)累積采樣與測(cè)量時(shí)間ti≥T后，恒定濃度存在的任意時(shí)刻濾紙上累積的放射性活度不再增加而成為一個(gè)常數(shù)，因此監(jiān)測(cè)儀所給出的相應(yīng)的計(jì)數(shù)率也將是一個(gè)常數(shù)R(T)：

(14)

累積采樣時(shí)間ti≥T后，在每個(gè)時(shí)間段(Δt)內(nèi)的計(jì)數(shù)Ni也將是常數(shù)：

(15)

于是，累積采樣時(shí)間ti≥T后的活度濃度則為：

(16)

以上是對(duì)ACC-MF型監(jiān)測(cè)儀的采樣測(cè)量區(qū)都是矩形結(jié)構(gòu)(RW)而言的。

2 短壽命核素監(jiān)測(cè)的可行方法

對(duì)于任意類型的監(jiān)測(cè)儀，理論上都有數(shù)學(xué)模式。然而，除SEP型以外，對(duì)于ACC-FF型或ACC-MF型，這些理論公式中的“ti”無法確定，因而需要尋求實(shí)際可行的方法實(shí)現(xiàn)短壽命核素監(jiān)測(cè)。

2.1 SEP型

對(duì)于采樣與樣品測(cè)量分離進(jìn)行的監(jiān)測(cè)儀，只要(4)式或(5)式中的ts、td和tm等時(shí)間參數(shù)設(shè)計(jì)合理，監(jiān)測(cè)儀可以對(duì)短壽命核素給出合理的監(jiān)測(cè)結(jié)果。

2.2 ACC-FF型

對(duì)于ACC-FF型監(jiān)測(cè)儀，公式(9)中的時(shí)間參數(shù)ti實(shí)際上無法確定，因而使得短壽命核素的監(jiān)測(cè)事實(shí)上無法得以實(shí)現(xiàn)。為此，不得不尋求雖不是最好、但卻也切實(shí)可行的方法，其濃度計(jì)算方法如下式：

(17)

這種方法的監(jiān)測(cè)是可操作的，式中的τ為被監(jiān)測(cè)核素的平均壽命，Ni為設(shè)定的每一時(shí)間間隔Δt內(nèi)ACC-FF監(jiān)測(cè)儀給出的相應(yīng)的計(jì)數(shù)，于是由公式(17)即可計(jì)算出相應(yīng)的活度濃度，可以實(shí)現(xiàn)任意半衰期T1/2即任意平均壽命τ核素的監(jiān)測(cè)。

2.2.1恒定濃度監(jiān)測(cè)

給出對(duì)于一種恒定濃度(740 Bq/m3)監(jiān)測(cè)的數(shù)據(jù)處理例子，計(jì)算歸納了兩種短壽命核素(88Rb，138Cs)和一種長(zhǎng)壽命核素(137Cs)的各種數(shù)據(jù)的累積變化情況，相應(yīng)的監(jiān)測(cè)效果如圖1所示。計(jì)算中∑Ai、Ni、Ci分別用(6)式、(8)式、(17)式求得。

圖1 ACC-FF對(duì)短壽命核素恒定濃度監(jiān)測(cè)Fig.1 Constant concentration monitoringof short-lived nuclides by ACC-FF

圖2 ACC-FF對(duì)變化濃度的監(jiān)測(cè)效果(88Rb)Fig.2 Monitoring effect of ACC-FF on Lchanging concentration (88Rb)

可以看出，用(17)式計(jì)算得出的短壽命核素濃度與實(shí)際的污染濃度相比有一定的滯后時(shí)間，這種滯后時(shí)間類似于ACC-FF型監(jiān)測(cè)儀在監(jiān)測(cè)長(zhǎng)壽命核素時(shí)的響應(yīng)時(shí)間tR，決定于被監(jiān)測(cè)的短壽命核素的半衰期(平均壽命)，由圖1可看出，這個(gè)響應(yīng)時(shí)間tR大致可做4τ～5τ估算。

對(duì)于τ→∞ (如137Cs)的核素監(jiān)測(cè)，公式方法不適用，需根據(jù)ISO等提出的相關(guān)方法進(jìn)行計(jì)算[6-7,10-11]。

2.2.2變化濃度監(jiān)測(cè)

ACC-FF型監(jiān)測(cè)儀對(duì)于恒定的真實(shí)濃度監(jiān)測(cè)已有如圖1所示的監(jiān)測(cè)結(jié)果。但是，在實(shí)際的監(jiān)測(cè)場(chǎng)所，因?yàn)槟撤N原因在某個(gè)時(shí)刻出現(xiàn)某(些)核素污染濃度的變化是隨機(jī)的，對(duì)于變化濃度的監(jiān)測(cè)，其監(jiān)測(cè)效果與真實(shí)濃度響應(yīng)效果的好壞取決于核素半衰期等許多因素。圖2表示了對(duì)于變化的真實(shí)濃度，用上述(17)式的方法所得到的監(jiān)測(cè)效果。

2.3 ACC-MF型

對(duì)于ACC-MF型監(jiān)測(cè)儀，轉(zhuǎn)移時(shí)間T這個(gè)運(yùn)行參數(shù)，即是一個(gè)令人煩惱又是一個(gè)可以合理利用的量。如果將監(jiān)測(cè)儀任何時(shí)刻ti給出的計(jì)數(shù)信息，都認(rèn)為是大于和等于轉(zhuǎn)移時(shí)間T之后(ti≥T)的計(jì)數(shù)信息，那么，對(duì)于ACC-MF所提供的各Δt時(shí)段的計(jì)數(shù)Ni，適用(16)式來計(jì)算相應(yīng)的濃度。

2.3.1恒定濃度監(jiān)測(cè)

由(16)式，在每個(gè)Δt時(shí)段讀出了相應(yīng)的Ni，則相應(yīng)的Ci就可計(jì)算為：

(18)

這里，(18)式中的量都是可操作的，關(guān)鍵是要看能達(dá)到怎樣的監(jiān)測(cè)效果。

針對(duì)ACC-MF型監(jiān)測(cè)儀給出對(duì)一種恒定濃度(740 Bq/m3)監(jiān)測(cè)的數(shù)據(jù)處理例子，計(jì)算歸納了兩種短壽命核素(88Rb，138Cs)和一種長(zhǎng)壽命核素(137Cs)的各種數(shù)據(jù)的累積變化情況，相應(yīng)的監(jiān)測(cè)效果如圖3所示。計(jì)算中∑Ai、Ni、Ci分別用(10)式、(12)式、(16)或(18)式求得。

可以看出，用(18)式計(jì)算得出的短壽命核素實(shí)時(shí)濃度，與長(zhǎng)壽命核素監(jiān)測(cè)一樣，監(jiān)測(cè)濃度與真實(shí)濃度之間存在一個(gè)滯后時(shí)間即響應(yīng)時(shí)間，這個(gè)響應(yīng)時(shí)間tR是ACC-MF監(jiān)測(cè)儀所設(shè)計(jì)的轉(zhuǎn)移時(shí)間T，即tR=T。因此，(16)式與(18)式的方法，對(duì)于短壽命核素的監(jiān)測(cè)如同長(zhǎng)壽命核素監(jiān)測(cè)那樣，都是可行的。

圖3 ACC-MF恒定濃度監(jiān)測(cè)Fig.3 Constant concentration monitoring by ACC-FF

圖4 ACC-MF對(duì)變化濃度的監(jiān)測(cè)效果(88Rb)Fig.4 Monitoring effect of ACC-FF on changing concentration (88Rb)

2.3.2變化濃度監(jiān)測(cè)

對(duì)于變化濃度，ACC-MF型監(jiān)測(cè)儀在用公式(18)對(duì)短壽命核素監(jiān)測(cè)時(shí)，監(jiān)測(cè)濃度對(duì)于真實(shí)濃度的跟蹤或響應(yīng)主要取決于所設(shè)計(jì)監(jiān)測(cè)儀的轉(zhuǎn)移時(shí)間T。圖4以監(jiān)測(cè)88Rb的為例，給出了不同轉(zhuǎn)移時(shí)間的監(jiān)測(cè)結(jié)果?？傮w來看，轉(zhuǎn)移時(shí)間T越短，監(jiān)測(cè)響應(yīng)效果越好[6-7]。一般來說，T=30～60 min是可能的和現(xiàn)實(shí)的。從圖4可以看到，其監(jiān)測(cè)效果是可以接受的。

3 結(jié)論

本文針對(duì)不同類型監(jiān)測(cè)模式對(duì)短壽命核素氣溶膠的監(jiān)測(cè)進(jìn)行了介紹，對(duì)于采樣與測(cè)量分離的SEP型監(jiān)測(cè)儀，無論長(zhǎng)、短壽命核素的監(jiān)測(cè)都是可行的，根據(jù)(4)式或(5)式報(bào)告的監(jiān)測(cè)濃度的意義是明確的。對(duì)于ACC-FF型監(jiān)測(cè)儀，原則上不能用于諸如88Rb、138Cs以及18F和24Na等短壽命核素的監(jiān)測(cè)，對(duì)于長(zhǎng)壽命核素的監(jiān)測(cè)，規(guī)范現(xiàn)有成熟的方法即可實(shí)現(xiàn)監(jiān)測(cè)[6-7,10-11]。對(duì)于ACC-MF型監(jiān)測(cè)儀，借助(18)式的方法，無論在長(zhǎng)壽命核素監(jiān)測(cè)還是短壽命核素監(jiān)測(cè)中，都是較為可行的。本文認(rèn)為，非特殊情況下，盡量采用SEP型監(jiān)測(cè)儀為佳。