余 徽，劉澤坤，熊國棟，楊雅琪，鄭一瑋，魏文韞

(四川大學化學工程學院，四川成都610065)

氨酸法工藝[1-2]是復合肥主流生產(chǎn)技術(shù)，但其濕式氨法尾氣脫硫過程中易通過氣態(tài)NH3、水汽及SO2間的非均相反應(yīng)產(chǎn)生大量0.07～0.70μm的亞微米級氣溶膠顆粒物[3-4]。氣溶膠顆粒物會嚴重影響空氣質(zhì)量、環(huán)境能見度及人體健康[5-6]，須從工業(yè)尾氣源頭對其治理。

目前復合肥工業(yè)尾氣處理常用文丘里除塵器[7-8]和濕式電除塵器[9-11]。但文丘里除塵器存在效率低、損耗大和壓降高等缺點[12]，濕式電除塵器存在極板表面水膜均勻性差、極板腐蝕及效率衰減等問題[13]，在實際應(yīng)用中存在一定限制。

一種新的氣液交叉流（gas-liquid cross-flow array，GLCA）[14]系統(tǒng)被提出用于工業(yè)尾氣的除塵，利用工業(yè)廢水形成陣列液柱處理尾氣中的顆粒物可獲得較高的除塵效率。Liu等[15]實驗研究了顆粒物總數(shù)量脫除效率ηoverall和液柱單元排數(shù)n的關(guān)系，證明了總脫除率與液柱單元排數(shù)呈指數(shù)函數(shù)關(guān)系，由此可通過單元排脫除效率和目標總脫除效率預(yù)測系統(tǒng)所需單元排數(shù)。徐挺等[16]實驗研究表明系統(tǒng)對亞微米級顆粒脫除效果明顯，可有效降低氨酸法工藝尾氣顆粒濃度。此外，余徽等[17]通過數(shù)值模擬和實驗相結(jié)合的方式建立了合理的GLCA系統(tǒng)數(shù)學模型；余徽等[18]在GLCA系統(tǒng)數(shù)值模擬研究中引用了隨機軌道模型證明了湍流擴散機制對顆粒運動有重要影響。

但該系統(tǒng)目前存在運行能耗較高、操作氣速較低等問題，研究發(fā)現(xiàn)當GLCA系統(tǒng)內(nèi)含521排單元液柱時其氣路壓降不足150 Pa[15]，故其增加的風機能耗可忽略不計，因此系統(tǒng)運行能耗主要集中在液體循環(huán)能耗[19]。為降低系統(tǒng)循環(huán)水量，楊雅琪等[19]采用了光滑圓管外表面降膜的方式代替液柱；李季等[20]采用了親水性較好的聚對苯二甲酸乙二酯作為降膜引流導線代替液柱。此類降膜方法可提高系統(tǒng)運行經(jīng)濟性，但系統(tǒng)能承受的操作氣速低，裝備尺度大。

電除塵器（electrostatic precipitator，ESP）作為一種工業(yè)上常用的除塵設(shè)備，其運行能耗主要為電耗。為判斷ESP是否滿足節(jié)能標準和策略，現(xiàn)常引入比電耗[21-23]對其能源效率進行評價。為提高系統(tǒng)運行經(jīng)濟性，作者基于實驗室液柱式GLCA系統(tǒng)的實驗數(shù)據(jù)，提出非均勻降膜方法代替純液柱流，并對其除塵效率進行數(shù)值模擬。同時參考某氨酸法復合肥生產(chǎn)線尾氣數(shù)據(jù)，以降低水循環(huán)能耗為目標，引用比電耗作為評價指標對非均勻布膜條件進行數(shù)值尋優(yōu)。

1 GLCA系統(tǒng)及非均勻降膜槽設(shè)計

1.1 GLCA實驗裝置

GLCA實驗系統(tǒng)工藝流程如圖1所示，其主要由3部分組成：氣溶膠發(fā)生部分，氣溶膠脫除部分和氣溶膠檢測部分。

圖1 GLCA系統(tǒng)工藝流程Fig.1 Technological processof GLCA system

氣溶膠發(fā)生部分通過環(huán)境空氣為載氣與氣溶膠發(fā)生器（RBG 2000，Pales GmbH）產(chǎn)生的粉塵氣流混合形成氣溶膠，實驗使用粉塵為符合ISO 11057標準[24]的Pural NF（SASOL GmbH），主要成分為γ-Al2O3，密度為3600 kg/m3，粉塵粒徑分布如文獻[16]所述。氣溶膠檢測部分通過Welas digital 2000（Palas GmbH）測量顆粒粒徑分布及濃度，測量時通過稀釋器（VKL 10，Palas GmbH）獲得合適的顆粒濃度。

氣溶膠脫除部分主體裝置為GLCA除塵塔。除塵塔采用8層堆疊結(jié)構(gòu)，液體水從底部水箱經(jīng)離心泵輸送至塔頂，經(jīng)多級分布板垂直流動形成陣列液柱，最終循環(huán)回底部水箱。定義分布板上兩個連續(xù)錯列排布的液柱單排為一個單元排[15]，實驗所使用的是孔徑為3 mm，孔間距為9 mm的分布板，板間距為80 mm，單層共有36個單元排。

1.2 非均勻降膜槽設(shè)計

在GLCA除塵系統(tǒng)中，氣體繞液柱表面運動將發(fā)生邊界層分離，顆粒物主要于分離點之前的迎風面被液膜捕獲。為降低系統(tǒng)運行能耗，本文提出非均勻降膜方式，僅在迎風面布膜，如圖2所示。

圖2 非均勻降膜槽橫截面Fig.2 Cross section of the non-uniform falling film groove

通過在降膜柱迎風面開設(shè)一定角度和深度的限流槽，限制液體在槽內(nèi)降膜，通過降低系統(tǒng)水耗量的方式降低系統(tǒng)運行能耗。限流槽能有效抵抗氣流對液膜表面的剪切力和壓力，提升液膜穩(wěn)定性。非均勻降膜槽直徑為3.0 mm，限流槽深度為0.5 mm，θw為限流槽開槽角度。通過研究達到目標質(zhì)量脫除效率時，循環(huán)水能耗隨開槽角度的變化，可獲得較優(yōu)的布膜方式。

液體在限流槽中流動時可通過Nusselt降膜研究結(jié)果得到單槽用水量與開槽角度的關(guān)系，如下：

為了尋求最佳開槽角度，以某氨酸法復合肥生產(chǎn)線尾氣除塵率要求為基礎(chǔ)，通過數(shù)值模擬的方式，從系統(tǒng)最優(yōu)運行經(jīng)濟性出發(fā)，確定系統(tǒng)優(yōu)化的設(shè)計參數(shù)。

2 數(shù)值模擬

2.1 計算模型

2.1.1 流體相控制方程

采用大渦模擬（large eddy simulation，LES）模型對流體相進行計算。

LES將湍流分為大尺度渦和小尺度渦兩部分求解，對大尺度渦直接求解而對小尺度渦通過適當?shù)哪Ｐ颓蠼猓蔐ES需要通過濾波的方式將小渦從大渦中分離。

LES直接求解了絕大多數(shù)湍動能，并通過亞網(wǎng)格湍動模型對小尺度渦進行了求解，其計算精度相較于雷諾時均法更優(yōu)[25]。

2.1.2 顆粒相控制方程

顆粒相所占體積比濃度相對較低，可視為離散相，故采用離散相模型（discrete phase model，DPM）[26]描述和追蹤顆粒物運動。對于顆粒相，做出如下假設(shè)：

流體相中由湍流導致的顆粒擴散可由隨機軌道模型預(yù)測[28-29]，通過使用隨機方法考慮瞬時湍流速度波動對顆粒軌跡的影響。

2.2 幾何模型

因模型降膜槽數(shù)量較多且尺寸較小，壁面網(wǎng)格較密，總網(wǎng)格數(shù)量較多。為簡化計算并將計算結(jié)果與液柱式GLCA系統(tǒng)進行對比分析，設(shè)限流槽內(nèi)充滿勻速下降的液體，并將含液體的降膜槽表面視為理想完整圓面，則可將原3維結(jié)構(gòu)簡化為2維模型。實際液膜在限流槽內(nèi)由于表面張力、接觸角及橫掠風作用會趨于扁平，其水量及能耗較理想且圓面液膜更低，本簡化方式并未導致能耗被低估。并且，排布方式均為陣列正三角形排布，具有對稱性，故選取降膜槽陣列中部分對稱區(qū)域作為計算域，并將2維模型進一步簡化為2維對稱模型，得到的計算域如圖3所示。

圖3 數(shù)值模擬幾何模型Fig.3 Geometry model of numerical simulation

計算域模型共有10個單元排，上下邊均為對稱面，左右兩側(cè)分別為氣溶膠進出口，模型長度為180 mm，寬度為9 mm，降膜槽直徑為3 mm，中心距為9 mm。降膜槽迎風面設(shè)有一定角度的捕獲面，其角度設(shè)置為60°、70°、80°、90°、100°和360°，其中，360°模型對應(yīng)于液柱式GLCA模型，為后文模型驗證使用。計算時設(shè)：

1）液膜以均一速度下降，其表面為顆粒捕獲面；

2）其他壁面為顆粒反彈面；

3）氣液兩相無溫差且氣速小，忽略液相揮發(fā)。

使用ICEM-CFD軟件對計算域進行結(jié)構(gòu)化網(wǎng)格劃分，并在降膜槽近壁面處進行局部網(wǎng)格加密，網(wǎng)格數(shù)量為889380，網(wǎng)格尺度為0.03 mm。

2.3 邊界條件

氣體進口為速度進口，速度為1 m/s；氣體出口為壓力出口，出口壓力恒為大氣壓；對稱面為對稱條件；液膜面為顆粒捕獲面，其他壁面為顆粒反彈面。

顆粒條件設(shè)置：粒徑范圍為0.229～6.268μm；顆粒與氣體間采用單向耦合；應(yīng)用隨機軌道模型計算顆粒運動[18]，分別選取0.305和1.037μm兩種特征粒徑進行隨機軌道數(shù)無關(guān)性驗證，發(fā)現(xiàn)隨機軌道為100條時計算結(jié)果與200條相比無明顯差異，為節(jié)省計算時間，故后續(xù)計算均設(shè)為100條。

3 計算結(jié)果

3.1 模型驗證

將不同氣速條件（0.8和1.0 m/s）下液柱式GLCA單元排脫除效率模擬值（對應(yīng)于開槽角度為360°非均勻降膜模型）與實驗結(jié)果對比見圖4。其中，液柱式GLCA單元排脫除效率實驗系統(tǒng)如第1.1節(jié)所述，實驗條件與模擬驗證條件一致。

圖4 單元排脫除效率模擬值與實驗值對比Fig.4 Comparison between the simulation data and the experiment data of the particle removal efficiency of one unit row

由圖4可知，單元排數(shù)量脫除效率模擬計算值與實驗值吻合較好，表明模型與計算結(jié)果可靠，相應(yīng)的模擬方法可移植用于其他開槽角度的非均勻降膜條件。

3.2 單元排脫除效率

當氣速為1 m/s時，不同開槽角度下非均勻降膜式GLCA除塵系統(tǒng)模擬計算結(jié)果如圖5所示。

圖5 捕獲面與液柱脫除效率比值Fig.5 Ratio of the removal efficiency of particle capture surface to that of liquid column

圖5中，縱坐標為不同開槽角度下，非均勻降膜式GLCA單元排脫除效率與液柱式GLCA單元排脫除效率的比值（后文用α表示）。如圖5所示：隨著開槽角度增大，α不斷增大，當開槽角度達到90°后，α近似1，此時全粒徑段顆粒基本于迎風面開槽處被捕獲。當開槽角度較小時，α隨粒徑增大呈現(xiàn)增大趨勢，表明大顆粒物更易于迎風面在慣性碰撞和攔截的機理下被捕獲[16]，故本系統(tǒng)在較小的開槽角度下即可實現(xiàn)大顆粒較高的脫除效率。

4 運行能耗分析

4.1 最佳開槽角度確定

中國國家標準GB/T 33017.2—2016[30]中提出了比電耗描述電除塵器的運行能效情況。為了確定系統(tǒng)最佳開槽角度，現(xiàn)以某氨酸法復合肥生產(chǎn)線尾氣條件為研究對象，借鑒比電耗分析的方法評估非均勻降膜式GLCA除塵系統(tǒng)，尾氣主要參數(shù)如表1所示。

表1 某氨酸法復合肥生產(chǎn)線尾氣數(shù)據(jù)Tab.1 Exhaust gas data of a certain compound fertilizer production by ammonia-acid process

式中： β為系統(tǒng)除塵塔層數(shù)；l為管路長度，m；D1為管路直徑，m；n為不同開槽角度系統(tǒng)達到80%質(zhì)量脫除效率所需單元排數(shù)；摩擦系數(shù)λ為0.014；管路局部阻力系數(shù) ζ為3；液體管內(nèi)流速u為1 /s；系統(tǒng)氣速ug為1 m/s；降膜槽有效高度h1為0.3 m；單層高度z0為0.36 m。

計算達到80%質(zhì)量脫除效率目標下不同開槽角度所需單元排數(shù)和對應(yīng)比電耗，其結(jié)果如圖6所示。

圖6 不同開槽角度非均勻降膜槽相關(guān)參數(shù)Fig.6 Relevant results of non-uniform falling film tubes with different slotting angles

由圖6可知：達到80%質(zhì)量脫除效率時，所需非均勻降膜槽單元排數(shù)n隨開槽角度θw增大呈現(xiàn)先減小后逐漸穩(wěn)定的趨勢。比電耗C隨開槽角度θw增加呈現(xiàn)先減小后增大的趨勢，當開槽角度為70°時，比電耗最低，為1.83×10-4(kW·h)/m3，系統(tǒng)運行能耗最低，因此認為70°為系統(tǒng)最佳開槽角度，后續(xù)運行能耗對比分析將采用70°非均勻降膜式GLCA除塵系統(tǒng)，系統(tǒng)單元排數(shù)為634。

4.2 運行能耗對比分析

以文丘里除塵器[32]、濕式電除塵器[33]（以600 MW燃煤火電機組的濕式電除塵器為例）和液柱式GLCA除塵系統(tǒng)[19]的經(jīng)濟分析作為基礎(chǔ)，在非均勻降膜式GLCA除塵系統(tǒng)最高運行操作點時，以系統(tǒng)比電耗為指標，對比分析如圖7所示。

圖7中：a、b、c為非均勻降膜單槽實驗氣液負荷性能操作線。a為液相負荷下限線，為實驗所用流量計最小流量（對應(yīng)單槽流量為1.3×10-7m3/s）；b為液相負荷上限線，為實驗系統(tǒng)液泛線；c為液膜波動上限線，表示液體在氣流作用下不溢出限流槽的最大氣量。Ⅰ～Ⅳ分別代表設(shè)計處理任務(wù)下非均勻降膜式GLCA、濕式電除塵器、文丘里除塵器和液柱式GLCA的比電耗，其值分別為1.83×10-4、5.74×10-4、1.24×10-3和2.01×10-3(kW·h)/m3。同時在處理任務(wù)下，系統(tǒng)操作點處于設(shè)備穩(wěn)定操作區(qū)間內(nèi)，表明非均勻降膜式GLCA除塵系統(tǒng)具有良好的抗負荷波動能力和穩(wěn)定性。

圖7 比電耗與系統(tǒng)氣液負荷性能Fig.7 Specific power consumption and gas-liquid load performance of the system

通過對比燃煤電廠電除塵器能效等級[21,34]可知，當前操作條件下非均勻降膜式GLCA除塵系統(tǒng)比電耗與電除塵器1級能效等級相當，屬于高效低能耗除塵設(shè)備，證明該系統(tǒng)具有一定經(jīng)濟可行性，且繼續(xù)降低液量可進一步降低比電耗。

5 結(jié) 論

不同布膜角度的數(shù)值模擬結(jié)果表明，隨著布膜角度的減小，雖然系統(tǒng)單元排脫除效率逐漸降低，但系統(tǒng)水耗量亦隨之降低，對于特定的除塵任務(wù)，存在一個最優(yōu)的布膜角度使得系統(tǒng)水耗量最低。結(jié)合某氨酸法復合肥生產(chǎn)線尾氣數(shù)據(jù)，以比電耗為評價標準，可得出以下結(jié)論：

1）提出了一種非均勻降膜新方法，有效改善了原有液柱式GLCA除塵系統(tǒng)運行能耗高的不足。

2）通過數(shù)值模擬，得到了非均勻降膜槽的開槽角度為70°時系統(tǒng)比電耗較優(yōu)，此時，達到80%質(zhì)量脫除效率所需的單元排數(shù)為634。

3）在設(shè)計處理任務(wù)下，非均勻降膜式GLCA除塵系統(tǒng)運行比電耗為1.83×10-4(kW·h)/m3，相當于燃煤電廠電除塵器的1級能效，驗證了系統(tǒng)的經(jīng)濟可行性。