楊曉華，苗向陽

1.山西師范大學(xué)臨汾學(xué)院，山西 臨汾 041000;

2.山西師范大學(xué)物理與信息工程學(xué)院，山西 臨汾 041000

隨著激光技術(shù)的發(fā)展，強(qiáng)激光與原子和分子的相互作用［1，2］引起了人們的廣泛關(guān)注.在這個(gè)過程中產(chǎn)生了許多有趣的現(xiàn)象:比如高次諧波［3，4］、閾上解離［5］、庫侖爆炸［6］等等.在這些研究中，原子或分子中基態(tài)-激發(fā)態(tài)之間的電子運(yùn)動(dòng)［7，8］起到了至關(guān)重要的作用.

眾所周知，原子或分子中的電子，總是處于某一運(yùn)動(dòng)狀態(tài)之中，每種狀態(tài)都有一定的能量，對(duì)應(yīng)一定的能級(jí).電子如果吸收了外來輻射的能量，就可以從一個(gè)能量較低的能級(jí)躍遷到另一個(gè)能量較高的能級(jí).在無外來作用時(shí)，原子或分子中各電子都盡可能的處于最低能級(jí)，此時(shí)處于基態(tài).當(dāng)有外來因素的激發(fā)時(shí)，比如激光，它的一個(gè)電子或幾個(gè)電子就可能躍遷到較高能級(jí)上去，這就是激發(fā)態(tài).處于不同能級(jí)的電子在激光場(chǎng)中有不同的運(yùn)動(dòng)狀態(tài)，因此了解不同激光條件下的分子中電子的躍遷規(guī)律有助于我們系統(tǒng)的研究強(qiáng)激光與原子分子相互作用.本文主要通過研究波長(zhǎng)為1 200 nm的激光脈沖下，氫分子離子中的電子在不同能級(jí)的布居情況.激光強(qiáng)度的改變影響基態(tài)電子的躍遷和電離，為我們探究基態(tài)-激發(fā)態(tài)上電子的動(dòng)力學(xué)過程提供了更多的依據(jù).

1 理論研究模型

我們通過數(shù)值求解了氫分子離子在強(qiáng)激光條件下的含時(shí)薛定諤方程［9］:

其中r1和r2的表達(dá)式為

R=2a.u.是核間距，Z是有效核電荷，ζ=0.5是軟核參數(shù)，這是為了避免庫倫奇點(diǎn).本文所采用的激光場(chǎng)的表達(dá)式:E(t)=E0f(t)cos(ωt)，f(t)是激光脈沖包絡(luò)，f(t)=sin2(πt/τ).其中E0是激光脈沖的峰值振幅，所采用的激光脈沖的半高全寬 τ是 5 fs，總持續(xù)時(shí)間2.5 o.c.，其中，1 o.c.=4.005 fs.在本文的計(jì)算中，我們所采用的空間范圍為L(zhǎng)x×Ly=900 a.u.×120 a.u.，格點(diǎn)數(shù):2 424，計(jì)算中所采用的時(shí)間步長(zhǎng)為0.05 a.u..在每一時(shí)間步長(zhǎng)的計(jì)算中，我們采用了 cos1/8形式的吸收函數(shù)［10］.

我們利用矩陣對(duì)角化得到初始波函數(shù)，再利用二階劈裂算符［11］得到含時(shí)波函數(shù)

其中，T代表體系的動(dòng)能算符，V代表體系的所有勢(shì)能.

2 計(jì)算結(jié)果與理論分析

圖1給出了激光波長(zhǎng)為1 200 nm，強(qiáng)度分別為1×1014W/cm2，5×1014W/cm2，9×1014W/cm2，2×1015W/cm2的激光場(chǎng)，分別對(duì)應(yīng)于虛線、點(diǎn)線、虛點(diǎn)線以及實(shí)線.圖一的橫軸代表時(shí)間以光周期(o.c.)的形式呈現(xiàn)，其中對(duì)于波長(zhǎng)1 200 nm的激光來說，1 o.c.=4.00 5 fs.縱軸代表激光電場(chǎng)的振幅，用原子單位的形式呈現(xiàn).為了符合實(shí)驗(yàn)所采用的激光脈沖，我們采用了sin2形式的激光脈沖，具體形式為:Et=E0cos(ωt)sin2(πt/τ).激光強(qiáng)度的增加，發(fā)現(xiàn)激光電場(chǎng)的峰值振幅也發(fā)生了增大.當(dāng)強(qiáng)度從1×1014W/cm2增大到2×1015W/cm2時(shí)，激光電場(chǎng)的峰值振幅從0.05 a.u.增大到0.23 a.u.這其中激光強(qiáng)度和振幅的轉(zhuǎn)換關(guān)系滿足:，I是激光脈沖的激光強(qiáng)度，E0代表激光電場(chǎng)的峰值振幅.

在外部激光的作用下，分子中的電子會(huì)躍遷到更高的能級(jí).為了探究強(qiáng)度對(duì)電子在不同能級(jí)上運(yùn)動(dòng)的影響，我們給出了不同能級(jí)電子的布居數(shù)，圖2為不同激光強(qiáng)度下電子的基態(tài)布居數(shù)隨時(shí)間的變化，與圖1一一對(duì)應(yīng).從圖中可以看出，基態(tài)電子的布居在激光未作用時(shí)為1，代表激光作用之前氫分子離子的電子一直處于基態(tài).在激光剛開始作用時(shí)，電子一直處于基態(tài)上，在 -0.5 o.c.、0 o.c.以及 0.5 o.c.處，即圖 1中的激光峰值處，在這些時(shí)段基態(tài)電子的布居開始減少.

圖1 激光波長(zhǎng)為1 200 nm，不同激光強(qiáng)度下的激光電場(chǎng)圖，其中強(qiáng)度為1×1014W/cm2，5×1014W/cm2，9×1014W/cm2和2×1015W/cm2，分別對(duì)應(yīng)于虛線、點(diǎn)線、虛點(diǎn)線以及實(shí)線Fig.1 Electronic fields of 800 nm with different laser intensities of 1×1014W/cm2，5×1014W/cm2，9×1014W/cm2，and 2×1015W/cm2;corresponding to the dash line，the dotted line，the dash dot line and the solid line，respectively

圖2 不同激光強(qiáng)度下氫分子離子基態(tài)電子的布居，與圖1對(duì)應(yīng)Fig.2 The population of ground state electrons of hydrogen molecular ions with different laser intensities corresponds to Fig.1

當(dāng)強(qiáng)度為1×1014W/cm2時(shí)，在-0.5 o.c.和 0.5 o.c.處，氫分子離子的電子在基態(tài)上的布居數(shù)從1減少到0.99;在0 o.c.處，電子在基態(tài)的布居數(shù)從1減少到0.97.圖1可以看出0 o.c.處的激光峰值振幅大于 -0.5 o.c.和 0.5 o.c.處，使得0o.c.的電子在基態(tài)的布居小于其余時(shí)間段.由此可得基態(tài)上布居減少的原因，是由于一部分電子躍遷到了更高的能級(jí)，即激發(fā)態(tài)，還有一部分電子在激光的作用下發(fā)生了電離到達(dá)連續(xù)態(tài).

當(dāng)強(qiáng)度為5×1014W/cm2時(shí)，在 -0.5 o.c.和 0.5 o.c.處，氫分子離子的電子在基態(tài)上的布居數(shù)從1減少到0.95;在0 o.c.處，電子在基態(tài)的布居數(shù)從1減少到0.89.由于激光強(qiáng)度的增大，使得更多的電子逃離基態(tài)，發(fā)生了躍遷和電離.在這樣的條件下，大部分的電子躍遷到激發(fā)態(tài)上，少部分的電子電離至連續(xù)態(tài).由于電子在激發(fā)態(tài)上的能量不穩(wěn)定，使得在激光峰值減弱至0時(shí)，處于激發(fā)態(tài)和電離出去的電子便回到基態(tài)上.如圖2所示的，在非激光峰值的時(shí)間段，電子在基態(tài)上的布居數(shù)又增大至1.

當(dāng)強(qiáng)度為 9 ×1014W/cm2時(shí)，在 -0.5 o.c.處，氫分子離子的電子在基態(tài)上的布居數(shù)從1減少到0.91;在0 o.c.處，電子在基態(tài)的布居數(shù)從1減少到0.73;在 0.5 o.c.處，氫分子離子的電子在基態(tài)上的布居數(shù)從 0.89 減少到 0.81.在 0 o.c.之前，基態(tài)上的電子如上所述在激光的作用下發(fā)生著躍遷和電離以及返回基態(tài)的過程.但是由于0 o.c.的激光的峰值振幅大于 -0.5 o.c.處的振幅，使得 0 o.c.處電離的電子在激光的作用下電離之后沒有返回到基態(tài)上.

當(dāng)強(qiáng)度為2 ×1015W/cm2時(shí)，在 -0.5 o.c.處，氫分子離子基態(tài)電子的布居數(shù)從1減少到0.72;在0 o.c.處，電子在基態(tài)的布居數(shù)從 0.88減少到0.71;在0.5 o.c.處，電子在基態(tài)上的布居數(shù)從0.15減少到0.11.由于激光強(qiáng)度太強(qiáng)使得在 -0.5 o.c.處發(fā)生電離的電子有部分沒有返回到基態(tài);進(jìn)而到更強(qiáng)的0 o.c.的激光振幅下，有更多電離出去的電子沒有返回，使得在0.5 o.c.處有很少的電子躍遷到激發(fā)態(tài)上.

圖3 不同激光強(qiáng)度下氫分子離子第一激發(fā)態(tài)電子的布居，與圖1和2對(duì)應(yīng)Fig.3 The electronic population of the first excited state of hydrogen molecular ion with different laser intensities is corresponding to Fig.1 and Fig.2

在激光的作用下，基態(tài)的電子會(huì)發(fā)生電離和躍遷.為了探究在不同激光強(qiáng)度下基態(tài)電子躍遷到激發(fā)態(tài)的情況，我們給出了第一激發(fā)態(tài)上電子布居數(shù)隨時(shí)間變化的圖像，如圖3所示，與圖1和圖2相對(duì)應(yīng).圖中可以看出電子在激發(fā)態(tài)上的布居數(shù)從0開始增大，這與圖2相呼應(yīng)，表明沒有激光作用時(shí)，電子處于基態(tài)上.隨著激光的作用，電子在激發(fā)態(tài)上的布居在 -0.5 o.c.、0 o.c.以及 0.5 o.c.達(dá)到峰值狀態(tài)，表明激光峰值處基態(tài)的電子躍遷到了第一激發(fā)態(tài).在激光減弱至0時(shí)，激發(fā)態(tài)上的電子布居減少至0，表明電子回到了基態(tài)上.

隨著激光強(qiáng)度的增大，在 -0.5 o.c.附近，激發(fā)態(tài)上的電子布居從0.08 增加到0.16;0 o.c.附近，激發(fā)態(tài)上的電子布居從0.018增加到0.188;但是在0.5 o.c.附近，激發(fā)態(tài)上的電子布居不是持續(xù)增大的，當(dāng)激光強(qiáng)度從9×1014W/cm2增大到2×1015W/cm2時(shí)，電子的布居從0.07減少到了0.023.這是由于激光強(qiáng)度過強(qiáng)使得大部分的電子電離出去沒有回到基態(tài)上.

對(duì)比圖2和3可以發(fā)現(xiàn)，基態(tài)布居減少的電子和第一激發(fā)態(tài)布居增加的電子之間的差值代表電離至連續(xù)態(tài)的電子.因此探究不同激光強(qiáng)度下，電子在基態(tài)和激發(fā)態(tài)上的運(yùn)動(dòng)有助于我們探究電子電離的動(dòng)力學(xué)過程.

3 結(jié)論

本文主要通過數(shù)值求解強(qiáng)激光條件下的氫分子離子含時(shí)薛定諤方程，研究了激光強(qiáng)度對(duì)電子在基態(tài)-激發(fā)態(tài)布居的影響.通過改變激光強(qiáng)度，發(fā)現(xiàn)基態(tài)和激發(fā)態(tài)上的電子分布發(fā)生了不同的變化.對(duì)于較低的激光強(qiáng)度下，激光峰值處，基態(tài)上的電子發(fā)生了躍遷和電離.在激光峰值減弱至0時(shí)，躍遷到激發(fā)態(tài)的電離以及電離至連續(xù)態(tài)上的電子回到了基態(tài)上.隨著激光振幅的增大，越來越多的電子從基態(tài)躍遷到第一激發(fā)態(tài)上.對(duì)于較強(qiáng)的激光強(qiáng)度下，激光峰值處發(fā)生電離的電子在激光的作用下沒有返回到基態(tài)上，導(dǎo)致躍遷到激發(fā)態(tài)的電子減少.