翟 劍，張 瑋*，李立毅，延會波，韓念琛，黃 偉

（1. 太原理工大學(xué) 化學(xué)化工學(xué)院，山西 太原 030024；2. 太原理工大學(xué) 煤科學(xué)與技術(shù)教育部和山西省重點實驗室，山西 太原 030024）

滴流床反應(yīng)器是一種典型的氣-液-固三相固定床反應(yīng)器，廣泛應(yīng)用于化工領(lǐng)域。持液量(εL)是滴流床反應(yīng)器設(shè)計的一個重要指標，直接影響催化劑的潤濕效率、傳熱傳質(zhì)系數(shù)，是液相停留時間和轉(zhuǎn)化率的決定因素[1]。 精確預(yù)測滴流床反應(yīng)器持液量一直是反應(yīng)器放大設(shè)計過程中的一個難題。

滴流床反應(yīng)器持液量的估算方法主要有經(jīng)驗關(guān)聯(lián)式、一維現(xiàn)象模型和計算流體力學(xué)等方法。 經(jīng)驗關(guān)聯(lián)式是最簡單的估算方法，文獻[2-4]都是基于實驗數(shù)據(jù)對持液量進行經(jīng)驗關(guān)聯(lián)，但由于滴流床反應(yīng)器流動狀況復(fù)雜， 導(dǎo)致了經(jīng)驗公式泛化性差的問題。 Holub等[5]基于氣液兩相在催化劑床層中的一維流動現(xiàn)象提出了狹縫模型，此模型描述了滴流床反應(yīng)器持液量與流體經(jīng)過多孔介質(zhì)的粘性阻力、慣性阻力及床層結(jié)構(gòu)的關(guān)系[6-8]，具有明確的物理意義，但此模型是基于一系列假設(shè)且擁有大量經(jīng)驗性的參數(shù)，這極大地影響了一維模型的準確性。 Rabbani等[9]、Janecki等[10]利用計算流體力學(xué)軟件對流場進行模擬，以實現(xiàn)滴流床反應(yīng)器持液量的預(yù)測，但是模型的網(wǎng)格尺寸、時間步長等因素嚴重影響了模擬結(jié)果。 因此基于實驗數(shù)據(jù)的理論與半經(jīng)驗關(guān)聯(lián)式仍然是持液量估算的主要方法， 而尋找一種簡單高效、具有通用性的建模方式是未來的研究重點。

機器學(xué)習(xí)算法能夠在無需完全明確機理的條件下基于樣本數(shù)據(jù)對化工設(shè)備進行建模，其建模效率和準確性均優(yōu)于經(jīng)驗及半經(jīng)驗?zāi)Ｐ停陙頂?shù)據(jù)驅(qū)動的建模方式成功地應(yīng)用在了低溫提氦[11]和原油閃點預(yù)測[12]中。 深度學(xué)習(xí)算法是機器學(xué)習(xí)領(lǐng)域的前沿， 其中的深度置信網(wǎng)絡(luò) （Deep Belief Network，DBN）[13]通過構(gòu)建多層模型，挖掘?qū)W習(xí)數(shù)據(jù)中隱含的特征，在建模精度和泛化能力方面相比于傳統(tǒng)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)等淺層機器學(xué)習(xí)算法具有更強的優(yōu)勢。 因此基于以上研究，本文提出了一種基于深度置信網(wǎng)絡(luò)的滴流床反應(yīng)器持液量的預(yù)測方法，采用文獻[2,3,15,16]中公開發(fā)表的實驗數(shù)據(jù)說明了模型的準確性，同時為滴流床反應(yīng)器持液量研究提供了新的方法。

1 深度置信網(wǎng)絡(luò)

本文采用的深度置信網(wǎng)絡(luò)是由多個受限玻爾茲曼機（Restricted Boltzmann Machine，RBM）和一層反向傳播（Back Propagation，BP）神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)組成。 首先使用多個RBM對滴流床反應(yīng)器實驗樣本數(shù)據(jù)X進行無監(jiān)督特征提取，然后使用BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)算法對滴流床反應(yīng)器持液量進行有監(jiān)督回歸預(yù)測。 圖1所示為3層RBM的深度置信網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)圖。

圖1 深度置信網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)圖

圖1顯示， 每一個RBM由輸入數(shù)據(jù)的可視層（Visible Layer, V） 和輸出數(shù)據(jù)的隱藏層（Hidden Layer，H）組成，且同層神經(jīng)元之間相互獨立，前一個RBM的輸出數(shù)據(jù)作為下一個RBM的輸入數(shù)據(jù)。

RBM源于熱力學(xué)能量模型[13]。 假設(shè)一個RBM由n個可視層節(jié)點和m個隱藏層節(jié)點組成，v和h分別表示可視層和隱藏層的狀態(tài)，可定義其能量函數(shù)E（v,h）：

式中，i表示第i個可視層節(jié)點，j表示第j個隱藏層節(jié)點；a、b分別表示可視層與隱藏層的偏置；w表示可視層與隱藏層的權(quán)重。

設(shè)參數(shù)θ=（a,b,w），可得（v,h）聯(lián)合概率密度為：

式中，e為自然常數(shù)；Z表示歸一化分子，如下式：

由于RBM同層之間相互獨立的結(jié)構(gòu)特點，當已知可視層狀態(tài)時，隱藏層h第j個單元的激活概率為：

由于RBM為對稱結(jié)構(gòu)， 在得知隱藏層的狀態(tài)時，可視層v第i個單元的激活概率為：

訓(xùn)練RBM屬于無監(jiān)督學(xué)習(xí)過程，可以通過極大似然估計法確定參數(shù)θ，在給定的T個樣本中，v(t)為第t個輸入樣本，有：

對數(shù)似然函數(shù)關(guān)于θ的梯度為：

將最后一個RBM的隱藏層作為BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的輸入。 先提取數(shù)據(jù)的深層抽象特征，再通過BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)對預(yù)訓(xùn)練模型的參數(shù)微調(diào)，從而達到精確預(yù)測滴流床反應(yīng)器持液量的效果。

2 建模過程

2.1 數(shù)據(jù)來源及預(yù)處理

本文處理了文獻中公開發(fā)表的325組實驗數(shù)據(jù)，數(shù)據(jù)來源及實驗條件如表1所示。 根據(jù)滴流床反應(yīng)器的先驗知識， 確定了9個反應(yīng)器持液量的影響因素作為模型的輸入，分別為：催化劑顆粒直徑DP（cm）、床層空隙度ε（%）、反應(yīng)器壓力P（MPa）、液相密度ρL（kg/m3）、液相粘度μL（N·s/m2）、氣相密度ρG（kg/m3）、氣相粘度μG（N·s/m2）、液相流速UL（m/s）、氣相流速UG（m/s）。

表1 數(shù)據(jù)來源及實驗條件

為了防止輸入數(shù)據(jù)的量綱差異影響建模效果，在進行建模前對輸入數(shù)據(jù)X進行了歸一化處理，如式(10)；同時，為了更加直觀地評價模型的建模性能， 本文引入了選取平均相對誤差(Mean Relative Error，MRE)和決定系數(shù)（Coefficient of Determination，R2）作為評價指標，見式(11)、式(12)。

歸一化處理：

式中，xi*表示歸一化之后的數(shù)據(jù)；xi表示原樣本數(shù)據(jù)；xmax和xmin分別表示原樣本數(shù)據(jù)集的最大值和最小值。

評價指標：

式中，yi表示樣本的實際值；f(xi)表示樣本的估計值；表示樣本的均值；n為樣本的個數(shù)。

2.2 建模步驟及參數(shù)選擇

基于DBN的滴流床反應(yīng)器持液量的建模 （圖2）分為以下幾個步驟：

（1）獲取滴流床反應(yīng)器持液量在不同實驗條件下的測量數(shù)據(jù)， 并隨機劃分80%訓(xùn)練樣本用于DBN建模和20%測試樣本用于評價建模效。

（2）訓(xùn)練樣本歸一化，并根據(jù)此信息對測試樣本進行相同的處理。

（3）綜合考慮DBN模型的結(jié)構(gòu)特性和泛化性等因素，確定DBN模型的相關(guān)參數(shù)，包括隱藏層數(shù)和隱藏層節(jié)點數(shù)等。

（4）訓(xùn)練并測試DBN模型，對模型做出性能評價。

圖2 DBN建模流程圖

在DBN模型的建模過程中，為了使模型結(jié)構(gòu)最優(yōu)，預(yù)測結(jié)果誤差最小，需要對DBN模型的隱藏層數(shù)和隱藏層的節(jié)點數(shù)等相關(guān)參數(shù)進行優(yōu)化。 首先將隱藏層節(jié)點數(shù)固定為40，通過測試樣本的MRE和R2評估隱藏層數(shù)對模型的影響，如圖3。

圖3 DBN模型隱藏層數(shù)優(yōu)化

從圖3看出，在隱藏層數(shù)達到4層之前，模型的精度和泛化性能隨著空間復(fù)雜度的提高逐漸升高，而隱藏層數(shù)超過4層時， 模型復(fù)雜度過高而陷入過擬合，故確定隱藏層數(shù)為4。

當隱藏層數(shù)確定為4時， 隱藏層節(jié)點數(shù)由10到100依次增加進行測試。 在測試過程中，模型復(fù)雜度逐漸上升，而在隱藏層節(jié)點數(shù)為60時MRE和R2均達到最佳狀態(tài)，結(jié)果如圖4所示。

圖4 DBN模型隱藏層節(jié)點數(shù)優(yōu)化

通過最終的測試和調(diào)整，本文確定DBN模型結(jié)構(gòu)隱藏層數(shù)為4，隱藏層節(jié)點數(shù)為60。

3 結(jié)果與討論

圖5為DBN模型對持液量預(yù)測結(jié)果與滴流床反應(yīng)器持液量實驗數(shù)據(jù)對比，橫坐標為持液量實驗數(shù)據(jù)，縱坐標為與實驗數(shù)據(jù)相對應(yīng)的DBN模型預(yù)測值。

圖5 DBN模型對持液量的預(yù)測結(jié)果與實驗結(jié)果對比

圖中黑色圓圈表示訓(xùn)練樣本的預(yù)測結(jié)果，紅色三角形表示測試樣本預(yù)測結(jié)果。 訓(xùn)練樣本和測試樣本的值都分布在Y=X的直線附近， 這表明DBN模型的預(yù)測值和實驗值具有良好的一致性。 測試樣本的平均相對誤差MRE為4.8%， 決定系數(shù)R2為0.965，接近于訓(xùn)練樣本的評價指標， 都保持了較高的精度，沒有出現(xiàn)過擬合或欠擬合的現(xiàn)象，這說明DBN模型對滴流床反應(yīng)器持液量具有很強的預(yù)測能力，可以作為一種新方法用于擬合滴流床反應(yīng)器中持液量和其影響因素之間復(fù)雜的非線性關(guān)系。

為了進一步驗證滴流床反應(yīng)器持液量建模中DBN模型的準確性，將其與部分經(jīng)典的理論與半經(jīng)驗?zāi)Ｐ瓦M行對比分析，包括Larchi等[2]、Ellman等[17]、Clements等[18]、García-Serna等[4]的半經(jīng)驗公式及Holub等[5]的一維模型。 圖6為不同預(yù)測模型對部分樣本數(shù)據(jù)的建模效果對比，從圖中可以看出，理論與半經(jīng)驗?zāi)Ｐ蛯Φ瘟鞔卜磻?yīng)器持液量的預(yù)測結(jié)果分布離散， 距最佳擬合線X=Y的距離較遠， 其中García-Serna等[4]的模型對反應(yīng)器持液量的預(yù)測結(jié)果整體偏?。?而相比于其他模型，DBN模型的預(yù)測結(jié)果更接近于實驗值，具有更強的預(yù)測性能。

圖6 不同模型對測試樣本預(yù)測結(jié)果與實驗值對比

三種建模方法的評價指標如表2所示。 通過對比可知，理論與半經(jīng)驗?zāi)Ｐ偷念A(yù)測精度低，泛化能力差，而DBN模型能夠大幅降低反應(yīng)器持液量的預(yù)測誤差，建模效果優(yōu)于現(xiàn)有模型。 因此，DBN模型通過有效的特征提取，可以避免半經(jīng)驗?zāi)Ｐ驮谄饰鰯?shù)據(jù)內(nèi)部復(fù)雜結(jié)構(gòu)特征能力不足的缺陷，具有更高的精確性、更強的泛化性和更加優(yōu)秀的回歸性能。

表2 不同方法的預(yù)測評價指標

最后通過在滴流床反應(yīng)器部分操作范圍內(nèi)進行遍歷搜索， 分析了DBN模型對操作參數(shù)的顯著性，如圖7所示。 可以看出持液量隨液體流速UL的增大而增加，隨氣體流速UG增大而降低。 這是由于在給定氣速和壓力P的條件下， 液體流速增大導(dǎo)致了氣液兩相之間的相互作用力增強，發(fā)生了液體的湍流現(xiàn)象，而更多的液體通過床層空隙導(dǎo)致了床層壓降增大，液體受到的剪切應(yīng)力增大，在多種因素的疊加作用下反應(yīng)器持液量增大；而在液體流速和壓力不變時，氣速增大導(dǎo)致液體在催化劑顆粒表面擴散，減小了液膜厚度，降低了反應(yīng)器持液量；在反應(yīng)壓力由0.1 MPa增大到1 MPa時，氣體密度隨著壓力的增大而增大， 最終導(dǎo)致氣液兩相間的阻力增大，持液量降低。 在DBN模型測試中，操作條件對反應(yīng)器持液量的影響作用與Larachi等[2]、Al-Dahhan等[6]的研究結(jié)論一致，因此，在不同操作條件下，DBN模型對滴流床反應(yīng)器持液量的預(yù)測具有良好的顯著性。

圖7 操作條件對持液量的影響

4 結(jié)論

滴流床反應(yīng)器動力學(xué)具有復(fù)雜性，建立滴流床反應(yīng)器持液量的精確預(yù)測模型對滴流床反應(yīng)器的設(shè)計和優(yōu)化具有重要的作用。 本文利用深度置信網(wǎng)絡(luò)建立的滴流床反應(yīng)器持液量預(yù)測模型對滴流床反應(yīng)器持液量具有較強的預(yù)測性，相對于傳統(tǒng)的理論與半經(jīng)驗?zāi)Ｐ途哂懈叩木群头夯裕瑢Ψ磻?yīng)器操作條件的變化具有良好的顯著性，符合反應(yīng)器設(shè)計要求和發(fā)展方向。