崔濤 王康妮? 高凱歌 錢林勇

1) (揚(yáng)州大學(xué),物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院,揚(yáng)州 225009)

2) (江蘇師范大學(xué),物理與電子工程學(xué)院,徐州 221116)

導(dǎo)模共振光柵是一種典型的平面波導(dǎo)共振結(jié)構(gòu),可在光柵表面或波導(dǎo)層內(nèi)形成較強(qiáng)的局域電場,能增強(qiáng)光與物質(zhì)的相互作用.本文在導(dǎo)模共振結(jié)構(gòu)的光柵層和基底層之間,引入低折射率的多孔二氧化硅間隔層,顯著增強(qiáng)了局域電場與增益介質(zhì)的接觸度.結(jié)果表明,引入多孔二氧化硅后,共振產(chǎn)生的電場增強(qiáng)區(qū)域上移至激光染料層,增加了激光染料與電場的相互作用,實(shí)現(xiàn)了激光出射增強(qiáng).本文基于時域有限差分法,對結(jié)構(gòu)參數(shù)進(jìn)行分析優(yōu)化,研究了820 nm共振波長激發(fā)下的出射激光特性,得到了連續(xù)的激光出射,其能量閾值約為2.5 mJ/cm2,線寬約為0.3 nm.本文提出的結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)了對表面局域電場的有效調(diào)控,增強(qiáng)了激發(fā)光與增益介質(zhì)的相互作用,不但可應(yīng)用于激光器,還為其它發(fā)光器件的設(shè)計提供了參考.

1 引 言

染料激光器是以某種有機(jī)染料溶解于一定溶劑中作為增益介質(zhì),采用脈沖或連續(xù)光源作為抽運(yùn)源的一類激光器.1966 年,Sorokin 和 Lankard[1]利用花菁類染料作為增益介質(zhì),在紅寶石激光器抽運(yùn)下首次獲得激光輻射,自此染料激光器開始迅速發(fā)展.由于輸出波長具有調(diào)諧范圍廣、輸出功率高、尺寸小可用于集成化等優(yōu)點(diǎn),染料激光器被廣泛應(yīng)用于光譜檢測、大氣光學(xué)、醫(yī)療和軍事等領(lǐng)域[2-5].光學(xué)諧振腔是激光器的另外一個重要組成部分,染料激光器多采用周期性的一維或二維衍射諧振腔,以達(dá)到出射波長的連續(xù)可調(diào)諧.基于導(dǎo)模共振效應(yīng)的亞波長光柵是一種新型的衍射光學(xué)元件,具有衍射效率高、共振波長和帶寬可調(diào)諧以及在寬光譜范圍內(nèi)具有極高反射率等特性[6],廣泛應(yīng)用于濾波片[7,8]、傳感器[9]、光開關(guān)[10]等光學(xué)元件.導(dǎo)模共振效應(yīng)發(fā)生時,結(jié)構(gòu)內(nèi)部產(chǎn)生局域場增強(qiáng)現(xiàn)象,因此可用于增強(qiáng)光與物質(zhì)的相互作用,如石墨烯表面激發(fā)的高局域性表面等離子體激元[11]、熒光染料和量子點(diǎn)發(fā)光[12,13]、染料激光器[14]和垂直面發(fā)射激光器[15,16]等.導(dǎo)模共振結(jié)構(gòu)的基底層常采用二氧化硅或聚合物材料,其折射率一般為1.5左右,大于光柵層上表面覆蓋的激光染料折射率,因此表面局域電場集中于波導(dǎo)層并向基底層滲透一定深度,不利于光場與發(fā)光物質(zhì)的相互作用.

本文在導(dǎo)模共振染料激光器的光柵層和基底層之間引入低折射的多孔二氧化硅,能有效調(diào)控表面局域電場,并增強(qiáng)了局域電場與增益介質(zhì)的相互作用.由于多孔二氧化硅折射率小于常用基底層材料,使電場向染料層反向滲透,增加了與增益介質(zhì)的接觸區(qū)域,最終實(shí)現(xiàn)了激光出射增強(qiáng).文中以電場強(qiáng)度為衡量指標(biāo),分析并優(yōu)化了激光器的結(jié)構(gòu)參數(shù)對電場的影響,包括膜層厚度、光柵周期和入射角度等,并在最優(yōu)結(jié)構(gòu)參數(shù)的基礎(chǔ)上,分析了激光器的出光特性.

2 結(jié)構(gòu)設(shè)計與原理

本文所設(shè)計的激光器結(jié)構(gòu)如圖1所示,從上往下依次為激光染料層、導(dǎo)模共振光柵層、多孔二氧化硅層和基底層,其中激光染料層選擇IR-140并溶解于聚氨基甲酸酯溶劑(polyurethane)中,導(dǎo)模共振光柵層為TiO2,基底層為石英玻璃.多孔二氧化硅材料具有孔隙率高、表面張力低、粘溫系數(shù)小、耐高溫和低溫以及耐氧化穩(wěn)定性等特點(diǎn),合成方法主要采用溶膠-凝膠法,利用液體化學(xué)試劑或者溶膠為原料,反應(yīng)物均勻分散于液相中,生成物形成穩(wěn)定的溶膠體系,一定時間靜置轉(zhuǎn)變?yōu)楹写罅恳合嗟臐衲z,通過特定條件去除液體介質(zhì)后獲得成品[17].該材料除了能滿足結(jié)構(gòu)對折射率的要求以外,還具備良好的耐環(huán)境穩(wěn)定性,尤其是耐高溫輻射特性,因此在功率較高的激光裝置中常采用具有高損傷閾值的多孔二氧化硅作為減反膜,在高通量激光輻照后仍能表現(xiàn)出穩(wěn)定的透過率,不影響激光器整體性能,并能提高元件使用壽命[18].各層折射率分別為：np= 1.3,nh= 2,nl= 1.22[19],ns=1.51.此外,典型的導(dǎo)模共振光柵結(jié)構(gòu)常在SU-8光刻膠光柵或石英光柵上直接鍍高折射率介質(zhì)薄膜形成,因此本文在圖1的基礎(chǔ)上,以SU-8光刻膠代替多孔二氧化硅作為對比結(jié)構(gòu)進(jìn)行研究,其折射率為= 1.55.導(dǎo)模共振效應(yīng)發(fā)生時需滿足[20]

圖1 激光器結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1.Schematic of laser structure.

其中,nh和nc分別表示光柵層的高、低折射率材料,nw和ns為波導(dǎo)層和基底層折射率,θ為光入射到結(jié)構(gòu)最上方一層介質(zhì)的角度,i為衍射級次,Λ是光柵周期,neff是光柵層的等效折射率.由公式(1)可獲得導(dǎo)模共振發(fā)生的波長區(qū)域,而在結(jié)構(gòu)參數(shù)確定以后,共振波長λ隨θ變化而變化.

基于導(dǎo)模共振效應(yīng)的染料激光器在設(shè)計時,通常使激光染料的吸收峰與共振波長相匹配,目的是利用共振頻率產(chǎn)生的局域電場來增加抽運(yùn)光與染料的相互作用.導(dǎo)模共振結(jié)構(gòu)中伴隨著光子態(tài)密度的改變,在共振波長處,即禁帶中,態(tài)密度完全被抑制,而在帶邊的群速度接近于零,態(tài)密度顯著提高,使電場與增益物質(zhì)相互作用被放大.本文采用的染料IR-140的吸收峰位于820 nm[21],因此需設(shè)計與之匹配的共振波長.圖2(a)是利用時域有限差分法 (finite-difference time-domain,FDTD)模擬的多孔二氧化硅作為間隔層的共振波長與入射角度的關(guān)系曲線,結(jié)構(gòu)參數(shù)滿足：d1= 200 nm,d2=20 nm,d3= 50 nm,d4= 3.5 μm,Λ= 700 nm,占空比f= 0.5.如圖2(a)所示,當(dāng)θ= 0°,共振波長為 860 nm 單峰,傾斜入射時,± 1 級衍射引起的共振峰使單峰變成雙峰.隨著角度增加,其中一個向短波長移動,另一個向長波長移動； 當(dāng)入射角θ= 3.7°時,如圖2(a)中虛線所示,其中一個共振波長為 820 nm,另一個為 908 nm,此時反射譜如圖2(b)所示.圖2(c)為圖2(b)反射譜中 820 nm共振峰的放大圖,由于對比結(jié)構(gòu)中SU-8材料折射率不同,因此在保證相同的結(jié)構(gòu)參數(shù)下,改變?nèi)肷浣嵌瓤墒箤Ρ冉Y(jié)構(gòu)中也出現(xiàn)820 nm的共振波長,如圖2(d)所示,因此820 nm共振波長即可用于兩種結(jié)構(gòu)中增益介質(zhì)的共振激發(fā).

兩種結(jié)構(gòu)在820 nm處的電場分布如圖3(a)和(c)所示,圖3(b)和(d)分別為局部區(qū)域放大圖.圖3(a)和(b)為多孔二氧化硅作為間隔層的激光器結(jié)構(gòu),由于其折射率小于染料層折射率,所以最強(qiáng)電場上移至光柵層和染料層,并滲透進(jìn)染料層一定深度； 圖3(c)和(d)為SU-8作為間隔層的激光器結(jié)構(gòu),電場強(qiáng)度多集中于高折射率材料SU-8層,而IR-140染料區(qū)域的電場很小.在共振波長處,慢光子效應(yīng)將使光傳輸?shù)娜核俣却蟠蠼档?光和增益物質(zhì)相互作用時間延長,使染料對抽運(yùn)光的吸收得到增強(qiáng),進(jìn)一步提高了受激輻射.因此,相比于SU-8材料,以低折射率材料多孔二氧化硅作為間隔層的激光器,其染料與電場的接觸面積更大,電場強(qiáng)度也更強(qiáng),將更加有利于染料對抽運(yùn)光的吸收.

圖2 (a) TE偏振下多孔二氧化硅結(jié)構(gòu)的反射譜隨入射角和波長的變化曲線； (b) 3.7°入射角下多孔二氧化硅結(jié)構(gòu)的反射譜；(c) 3.7°入射角下多孔二氧化硅結(jié)構(gòu)的 820 nm 共振峰； (d) 21.3°入射角下 SU-8 結(jié)構(gòu)的 820 nm 共振峰Fig.2.Calculated reflection in TE mode as a function of incident angle and wavelength for mesoporous silica structure； (b) calculated reflection spectrum of mesoporous silica structure at the incident angle of 3.7°； (c) resonance wavelength of 820 nm at the incident angle of 3.7° for mesoporous silica structure； (d) resonance wavelength of 820 nm at the incident angle of 21.3° for SU-8 structure.

此外,共振波長處的局域電場強(qiáng)度還受光柵周期和各層厚度等參數(shù)的影響.因此,為了得到共振波長為820 nm處的最強(qiáng)局域場分布,對激光器的結(jié)構(gòu)參數(shù)進(jìn)行了分析和優(yōu)化,目的是使染料層的電場強(qiáng)度均方值最大.首先,分析多孔二氧化硅層厚度TWG對電場的影響.圖4(a)為結(jié)構(gòu)參數(shù)滿足 TiO2層厚度TTiO2= 20 nm,光柵周期Λ=700 nm 時,將TWG從 0.5 μm 逐漸增加到 6 μm時增益介質(zhì)區(qū)域內(nèi)激發(fā)場強(qiáng)的均方值.曲線表明：當(dāng)TWG小于 3 μm 時,隨著厚度的增加,局域電場逐漸增加； 而當(dāng)厚度大于 3 μm時,場強(qiáng)逐漸達(dá)到飽和狀態(tài),厚度對激發(fā)場不再產(chǎn)生明顯影響； 當(dāng)TWG= 3.5 μm 時,局域場強(qiáng)達(dá)到最大,共振角度始終保持在 3.7°.隨后固定TWG= 3.5 μm,TTiO2= 20 nm,分析光柵周期與共振激發(fā)場之間的關(guān)系(圖4(b)).隨著光柵周期的增加,局域場強(qiáng)先增加后減小,當(dāng)周期為 650—700 nm,共振角度約為3°時,會激發(fā)最強(qiáng)局域場.最后固定TWG= 3.5 μm,光柵周期為700 nm,探究TiO2光柵層厚度與局域電場之間的關(guān)系(圖4(c)).結(jié)果表明,光柵層最佳厚度為 20 nm,其共振角度為 3.7°.因此,根據(jù)上述結(jié)果可得,激光器的最優(yōu)結(jié)構(gòu)參數(shù)為：TWG=3.5 μm,Λ= 700 nm,TTiO2= 20 nm.

3 激光出射特性分析

將各結(jié)構(gòu)參數(shù)設(shè)置為上述最優(yōu)值,利用FDTD算法對激光器出射激光的特性進(jìn)行模擬仿真和分析.采用四能級二電子系統(tǒng)對增益介質(zhì)IR-140進(jìn)行描述,不同能級的分子密度隨時間的速率方程可表示為[21]

圖3 TE偏振入射下共振波長處的電場強(qiáng)度|E|2分布圖： (a)多孔二氧化硅結(jié)構(gòu)和(b)局部放大圖； (c) SU-8結(jié)構(gòu)和(d)局部放大圖Fig.3.Electric field intensities |E|2 for the TE-polarized light incidence at resonance wavelength： (a) mesoporous silica structure and (b) partially enlarged view； (c) SU-8 structure and (d) partially enlarged view.

圖4 增益介質(zhì)區(qū)域的局域電場均方值)和共振角度隨 (a)多孔二氧化硅層厚度,(b)光柵周期與(c)TiO2厚度的變化曲線Fig.4.Calculated value and resonance angle versus (a) the thickness of the mesoporous silica,(b) the grating period and(c) the thickness of TiO2.

其中,N0,N1,N2和N3分別表示四個能級的粒子數(shù)密度；τxy表示粒子在x和y能級之間的躍遷壽命；ωa和ωb分別表示增益介質(zhì)的發(fā)射頻率和吸收頻率；是總電場；和表示從能級 2 躍遷到能級1和從能級0躍遷到能級3的宏觀極化強(qiáng)度.在模擬中,參數(shù)設(shè)置如下：ωa= 2.165 × 1015Hz,ωb=2.282 × 1015Hz,τ21=τ30= 1 ns,τ32=τ10=10 fs,N= 2.0 × 1024m—3[21].

首先,分別以多孔二氧化硅和SU-8作為間隔層,其它結(jié)構(gòu)參數(shù)保持一致,模擬兩種導(dǎo)模共振結(jié)構(gòu)激光器,對出射激光強(qiáng)度進(jìn)行比較,所得的歸一化強(qiáng)度曲線如圖5所示.由于采用同一種增益介質(zhì),兩種結(jié)構(gòu)的激光出射峰均位于 870 nm,而采用多孔二氧化硅這種低折射率材料作為間隔層的結(jié)構(gòu)出射激光更強(qiáng),約為SU-8間隔層對應(yīng)結(jié)構(gòu)的13倍,其結(jié)果與圖3一致,由此可證明局域電場分布對激光出射強(qiáng)度影響很大,本文提出的結(jié)構(gòu)在共振波長下能產(chǎn)生更強(qiáng)的有效局域場.

圖5 兩種結(jié)構(gòu)的激光出射歸一化強(qiáng)度譜線Fig.5.Normalized emission spectra of the laser with SU-8 and mesoporous silica.

在特定入射角下,導(dǎo)模共振峰與增益介質(zhì)的激發(fā)峰重合,可稱為共振角,而不滿足共振峰與激發(fā)峰重合的入射角稱為非共振角.對于同一種導(dǎo)模共振結(jié)構(gòu),激發(fā)光以共振角與非共振角入射,其發(fā)射光強(qiáng)度的對比可進(jìn)一步揭示導(dǎo)模共振結(jié)構(gòu)激光器的特性.對于多孔二氧化硅作為間隔層的激光器結(jié)構(gòu),其共振角θ= 3.7°,此時導(dǎo)模共振波長和激發(fā)波長都為820 nm.圖6(a)給出了抽運(yùn)光以共振角3.7°,以及非共振角 3.4°和 4°入射到結(jié)構(gòu)上時,出射激光強(qiáng)度的歸一化數(shù)據(jù).結(jié)果表明,在共振角激發(fā)條件下的出射激光最強(qiáng),而在θ= 3.4°時出射強(qiáng)度為 0.31,θ= 4°時出射強(qiáng)度為 0.36,提高了約2.7—3.2 倍.當(dāng)設(shè)置入射角θ= 3.7°時,改變多孔二氧化硅層厚度,導(dǎo)模共振波長為820 nm不變,計算得到的出射激光強(qiáng)度隨膜層厚度的變化如圖6(b)所示.激光強(qiáng)度隨著多孔二氧化硅層厚度的增加而增加,當(dāng)厚度超過3 μm以后激光強(qiáng)度的波動變化較小,其結(jié)論與圖4(a)保持一致,證明了局域電場強(qiáng)度對出射激光的正面影響.

共振角激發(fā)下有最強(qiáng)的激光輸出,可以通過局域場強(qiáng)來進(jìn)一步解釋(圖7所示.圖7(a)是激發(fā)光以非共振角θ= 3.4°入射下的局域電場分布,此時結(jié)構(gòu)的共振波長分別為823和904 nm,圖7(b)是局部放大圖,染料層電場強(qiáng)度最大值為30左右,僅為共振激發(fā)條件的10%.圖7(c)是非共振角θ=4.0°時激發(fā)的局域電場分布,圖7(d)是局部放大圖,此時結(jié)構(gòu)的共振波長分別為 817 和 912 nm,染料層電場強(qiáng)度最大值為24左右,僅為共振激發(fā)條件的8%.因此,在滿足共振波長與染料吸收峰相匹配時,局域場增強(qiáng)效果顯著,更加有利于出射激光增強(qiáng).此外,導(dǎo)模共振光柵的周期性結(jié)構(gòu)可有效減小平面光波導(dǎo)對光的損失,能顯著提高光的提取.

最后,為了考查出射激光的連續(xù)性和閾值特性,改變抽運(yùn)光的強(qiáng)度,分析了激光強(qiáng)度變化趨勢.圖8(a)所示為多孔二氧化硅結(jié)構(gòu)的出射譜隨抽運(yùn)能量的變化曲線,激光出射波長為 870 nm,強(qiáng)度起初很弱,在達(dá)到閾值后迅速增加.提取圖8(a)中各譜線的出射強(qiáng)度和線寬值,并繪制二者隨抽運(yùn)能量的變化曲線,如圖8(b)所示,黑色“十字”標(biāo)識為線寬變化曲線,紅色“十字”標(biāo)識為出射強(qiáng)度變化曲線.結(jié)果表明,線寬在抽運(yùn)能量大于 2 mJ/cm2時急劇窄化至 1 nm 以下,并逐漸減小至 0.3 nm； 出射強(qiáng)度在抽運(yùn)能量大于2.5 mJ/cm2時迅速增加,輸出斜率也大大增加,并且該能量閾值與線寬閾值大致相等,符合激光的判斷條件,從而也證明了激光出射的可行性和連續(xù)性.此外,為了對比兩種結(jié)構(gòu)的出射線寬和能量閾值特性,圖8(b)中兩條“圓孔”標(biāo)識曲線分別給出了SU-8結(jié)構(gòu)的出射強(qiáng)度和線寬變化曲線.由圖8(b)中曲線可知,雖然SU-8結(jié)構(gòu)的線寬隨著抽運(yùn)能量的增加最終可以達(dá)到0.3 nm左右,但其歸一化出射能量不到多孔二氧化硅結(jié)構(gòu)的10%,線寬閾值和能量閾值也相對較高,約為 2.3 和 3 mJ/cm2.

圖6 (a) 不同入射角下的激光出射譜線； (b) 3.7°共振條件時多孔二氧化硅層厚度與激光出射譜線的關(guān)系Fig.6.(a) Normalized emission spectra of the laser at different incident angles； (b) normalized emission spectra of the laser at the incident angle of 3.7° vs.thickness of the mesoporous silica.

圖7 (a) 非共振激發(fā) (θ = 3.4°) 條件下的局域電場強(qiáng)度|E|2 和 (b) 局部放大圖； (c) 非共振激發(fā) (θ = 4.0°)條件下的局域電場強(qiáng)度|E|2 和 (d) 局部放大圖Fig.7.(a) Calculated TE mode |E|2 obtained with θ = 3.4° (off-resonance) and (b) partially enlarged view； (c) calculated TE mode|E|2 obtained with θ = 4.0° (off-resonance) and (d) partially enlarged view.

由圖6(a)和圖7可知,當(dāng)以非共振角照射激光器時,染料區(qū)域的電場強(qiáng)度和出射激光強(qiáng)度均大幅度下降,因此考慮不同入射角對激光出射閾值的影響,如圖9(a)所示,在以共振角度 3.7°入射時的激光歸一化強(qiáng)度遠(yuǎn)大于以非共振角度入射時的,并且能量閾值相對較小.但是,入射角度對出光特性的影響不如更換間隔層材料對出光特性的影響大.此外,多孔二氧化硅材料通常由硅醇鹽作為原料通過溶膠-凝膠方法制備,所使用的材料配比不同氣孔率也不同,進(jìn)而導(dǎo)致其有效折射率可在一定范圍內(nèi)變化,通常為1.1—1.38,本文前部分的設(shè)計中參數(shù)取值為1.22[19],是常用的折射率數(shù)值.但考慮到其有效折射率的變化范圍,本文討論了多孔二氧化硅折射率從1.1到1.3的激光能量閾值變化趨勢,如圖9(b)中黑色曲線所示,模擬時為了滿足820 nm的共振波長,入射角度也隨之改變(圖9中紅色曲線).當(dāng)折射率逐漸增大時,共振角度逐漸增大,激光閾值在折射率為1.2時取得最小值,并呈現(xiàn)上升趨勢,但在所給出的折射率變化范圍內(nèi)閾值總體變化不大,約為 0.2 mJ/cm2,因此若設(shè)計此類帶有低折射率多孔二氧化硅間隔層的激光器時,可嘗試使用較低折射率取值的材料,達(dá)到提高激光器出射性能的目的.

圖8 (a) 激光出射譜隨抽運(yùn)能量的變化曲線； (b) 出射線寬和強(qiáng)度隨抽運(yùn)能量的變化曲線Fig.8.(a) Laser emission spectra as a function of input pump energy； (b) linewidth and maximum emission intensity as a function of input pump intensity.

圖9 (a) 不同入射角下多孔二氧化硅結(jié)構(gòu)激光器的出射強(qiáng)度隨抽運(yùn)能量的變化曲線； (b) 出射閾值和共振角度隨多孔二氧化硅折射率的變化曲線Fig.9.(a) Emission intensity as a function of input pump energy for different resonance angles； (b) calculated lasing threshold and resonance angle versus the refractive index of the mesoporous silica.

4 結(jié) 論

本文將多孔二氧化硅這種低折射率材料作為間隔層,構(gòu)建了基于導(dǎo)模共振光柵結(jié)構(gòu)的染料激光器.理論計算表明,共振時的電場強(qiáng)度集中于增益材料區(qū)域,有效增加了光與物質(zhì)的相互作用,達(dá)到了增強(qiáng)激光出射的目的.在共振激發(fā)條件下,通過控制光柵周期、波導(dǎo)層及間隔層厚度等參數(shù)使共振波長與染料吸收峰匹配時,出射能量達(dá)到最大,出射線寬約為 0.3 nm,能量閾值約為 2.5 mJ/cm2.本文涉及的方法有望應(yīng)用于其它光致發(fā)光材料,如量子點(diǎn)、上轉(zhuǎn)換發(fā)光粒子或閃爍體等材料的發(fā)光增強(qiáng).此外,導(dǎo)模共振效應(yīng)具有角度相關(guān)性,還可調(diào)控激發(fā)光或發(fā)射光的方向,為此類結(jié)構(gòu)的實(shí)際應(yīng)用提供了良好的基礎(chǔ).