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        微量MgO摻雜對GAGG∶Ce晶體光學(xué)和閃爍性能的影響

        2021-01-12 03:34:22丁棟舟趙書文施俊杰任國浩
        發(fā)光學(xué)報(bào) 2021年1期

        祁 強(qiáng), 孟 猛, 丁棟舟, 趙書文, 施俊杰,5, 任國浩,5

        (1. 上海理工大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院, 上海 200093; 2. 中國科學(xué)院 上海硅酸鹽研究所, 上海 201899; 3. 中國科學(xué)院大學(xué) 材料與光電研究中心, 北京 100049; 4. 南京航空航天大學(xué) 航天學(xué)院, 江蘇 南京 210016; 5. 中國科學(xué)院 海西創(chuàng)新研究院, 福建 福州 350002)

        1 引 言

        閃爍體是一種將高能射線(X射線、γ射線) 或高能粒子(α粒子、β粒子等)能量轉(zhuǎn)換為紫外-可見熒光脈沖的能量轉(zhuǎn)化介質(zhì),已被廣泛應(yīng)用于高能物理、核醫(yī)學(xué)成像、安全檢查、無損探傷、地質(zhì)勘探和環(huán)境監(jiān)測等領(lǐng)域[1]。鈰離子摻雜的鎵鋁酸釓石榴石晶體(簡稱GAGG∶Ce)具有光產(chǎn)額高(最高可達(dá)(7.4±0.74)×108lx/MeV((7.4±0.74)×104ph/MeV))[2]、能量分辨率高、衰減快、頻譜匹配能力良好、不潮解和無本底輻射等[3]優(yōu)點(diǎn),已成為閃爍晶體領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。

        GAGG∶Ce 單晶的生長溫度高,導(dǎo)致對生長溫度敏感的反格位缺陷的濃度高,而反格位缺陷的存在會(huì)引起光產(chǎn)額的降低及閃爍時(shí)間性能的惡化。通過適當(dāng)?shù)碾x子共摻雜取代來調(diào)整基質(zhì)材料的“能隙工程”和“缺陷工程”,是目前提升石榴石晶體閃爍性能的有效方法之一[4-5]。隨著核醫(yī)學(xué)成像技術(shù)的發(fā)展,為進(jìn)一步提供精確飛行時(shí)間(Time of flight,TOF)信息,要求閃爍體具有快衰減和高光產(chǎn)額[6]。Meng等[7]通過提拉法生長了Ca濃度為0.1%~0.4%的GAGG∶Ce晶體,隨著Ca濃度的增加,衰減時(shí)間得到改善。Wang等[8]在GLuGAG∶Ce陶瓷中加入Mg2+,有效地加速了GLuGAG∶Ce陶瓷的閃爍衰減,但以犧牲光產(chǎn)額為代價(jià)。目前,Kamada等[9]對Mg2+共摻雜的GAGG∶Ce開展了廣泛研究,時(shí)間分辨率最快可達(dá)到166 ps;但是,對于Mg2+共摻雜對GAGG∶Ce晶體透過率、自吸收及發(fā)光中心激發(fā)態(tài)的退激發(fā)躍遷幾率等尚缺乏系統(tǒng)的研究。國內(nèi)對GAGG∶Ce,Mg的研究則主要集中在陶瓷方面,對于晶體的研究未見報(bào)道。

        GAGG∶Ce晶體中Ce離子的有效分凝系數(shù)低至0.4[10],且晶體生長時(shí)Ga2O3存在揮發(fā)[11],組分易偏析、晶體易開裂,且生長大尺寸、高品質(zhì)的晶體較難。經(jīng)晶體生長工藝優(yōu)化,本文生長了GAGG∶Ce和 GAGG∶Ce,Mg晶體,并著重對比分析了微量Mg2+添加對GAGG∶Ce晶體光學(xué)和閃爍性能的影響。

        2 實(shí) 驗(yàn)

        2.1 樣品制備

        晶體生長所用原料Gd2O3、Al2O3、Ga2O3、CeO2、MgO純度均為99.99%。將原料分別置于馬弗爐中,在800 ℃ 下煅燒12 h,以去除原料中的部分雜質(zhì)和水分。按化學(xué)計(jì)量式Ce0.03Gd2.97-Al2.3Ga2.7O12和Ce0.03Mg0.003Gd2.967Al2.3Ga2.7O12配料,原料混合均勻后采用冷等靜壓壓制成塊。晶體生長采用中頻感應(yīng)加熱提拉法,所用銥坩堝大小為φ120 mm×120 mm,中頻頻率約為8 kHz。晶體生長過程中,拉速為0.5~2 mm/h,轉(zhuǎn)速為5~13 r/min,生長氣氛采用高純的氮氧混合氣體,氧氣含量體積分?jǐn)?shù)為5%。晶體生長經(jīng)過升溫、接種、放肩、等徑生長、收尾和降溫過程,最終生長出GAGG∶Ce和GAGG∶Ce,Mg晶體,晶體光學(xué)質(zhì)量良好、無肉眼可見明顯的宏觀缺陷(圖1)。從所得晶體中切出尺寸分別為2 mm×2 mm×3 mm、2 mm×2 mm×10 mm、10 mm×10 mm×2 mm、10 mm×10 mm×10 mm、30 mm×15 mm×10 mm的樣品,六面拋光后分別用于透過率、X射線激發(fā)發(fā)射(XEL)譜、多道能譜及時(shí)間分辨率等測試。

        2.2 樣品表征

        采用日本Rigaku公司生產(chǎn)的D/MAX-22550V型X 射線衍射儀對晶體進(jìn)行物相分析,測試條件為:Cu-Kα射線,電壓和電流分別為 40 kV和40 mA,掃面范圍為10°~80°,掃描速度5(°)/min。采用HVS-5Z/LCD型數(shù)字式維氏硬度計(jì)測試樣品維氏硬度,加載的壓力為0.3 kg,保持15 s測試。晶體透過率通過日立公司生產(chǎn)的U-3900H型紫外分光光度計(jì)進(jìn)行表征,測試波長范圍為200~800 nm,掃描速度600 nm/min,狹縫寬度2 nm。采用Perkin-Elmer LS55型熒光光譜儀表征晶體的光致發(fā)光譜(PL),激發(fā)波長為450 nm,測試波長范圍為470~870 nm。用上海硅酸鹽研究所自主搭建的X射線激發(fā)光譜儀測試樣品的XEL譜,X射線管的電壓為50 kV,電流為20 mA。采用美國ORTEC公司生產(chǎn)的digiBASE型多道能譜儀對晶體光輸出及能量分辨率進(jìn)行表征,光電倍增管(R878型)與晶體間采用空氣耦合,除耦合面以外其余晶體表面包覆有反射層(Enhanced specular reflector,ESR),采用能量為662 keV的γ射線激發(fā)(137Cs放射源)樣品,電壓為-1 000 V,時(shí)間門寬分別為0.75 μs和2.00 μs。通過模擬衰減器連接到CAEN數(shù)字轉(zhuǎn)換器DT5720A的Hamamatsu R2059 PMT,表征晶體的光產(chǎn)額,采用137Cs作為放射源,積分時(shí)間1.5 μs。衰減時(shí)間在上海硅酸鹽研究所自主搭建的設(shè)備上進(jìn)行測試,137Cs為放射源,光電倍增管型號為Hamatsu R6231-100。符合時(shí)間分辨率(Coincidence time resolution,CTR)測試通過折射率n=1.41的光學(xué)油脂層耦合到HPK 13360 3050PE硅光電倍增管(SiPM),兩個(gè)SiPM的信號被分成兩部分,一部分輸入放大器,用于測量沉積的能量(光峰譜),另一部分輸入NINO芯片以獲得事件時(shí)間戳。僅選擇光峰事件(511 keV)來確定CTR,并且用已知時(shí)間分辨率的參考晶體LYSO(尺寸為2 mm×2 mm×3 mm)校正結(jié)果值。PL譜、光產(chǎn)額和CTR在歐洲核子研究中心(CERN,EP_CMX group)測試,數(shù)據(jù)誤差為5%。所有測試均在室溫下進(jìn)行。

        3 結(jié)果與討論

        圖1為生長的 GAGG∶Ce和GAGG∶Ce,Mg晶體毛坯,尺寸分別為φ53 mm×230 mm、φ31.5 mm×85 mm。晶體呈黃色,表面光滑透明,完整。切開晶體后,內(nèi)部通透,用300 mW綠光激光照射,沒有發(fā)現(xiàn)明顯的宏觀缺陷,晶體質(zhì)量良好。

        圖1 晶體照片。 (a) GAGG∶Ce;(b) GAGG∶Ce,Mg。

        3.1 X射線衍射晶體結(jié)構(gòu)分析

        GAGG∶Ce和GAGG∶Ce,Mg晶體研磨成粉末后測試的XRD譜如圖2所示。所有樣品的XRD圖譜都能與Gd3Ga2Al3O12的標(biāo)準(zhǔn) PDF卡片#46-0448中的衍射峰一一對應(yīng),說明微量MgO共摻雜沒有改變晶體結(jié)構(gòu)且未引入雜相。

        圖2 GAGG∶Ce和GAGG∶Ce,Mg樣品的粉末XRD圖譜

        3.2 硬度分析

        硬度是衡量材料機(jī)械加工性能好壞的重要指標(biāo),測試硬度可以為后續(xù)晶體加工和實(shí)際使用提供有益的數(shù)據(jù)參考。硬度取決于離子的排列及其間的結(jié)合力,它隨著微結(jié)構(gòu)的改變而變化。維氏硬度具有較高精度、高重復(fù)性、測量范圍寬廣的特點(diǎn),因此被用于GAGG∶Ce晶體機(jī)械硬度的表征。每個(gè)晶面上隨機(jī)選取5個(gè)不同測試點(diǎn)來測試其維氏硬度,如表1所示。GAGG∶Ce和GAGG∶Ce,Mg的維氏硬度平均值分別為1 430 kg/mm2和1 420.4 kg/mm2,即 GAGG∶Ce的硬度略微大于GAGG∶Ce,Mg,表明摻雜Mg2+未對GAGG∶Ce的硬度產(chǎn)生較大影響。

        表1 GAGG∶Ce和GAGG∶Ce,Mg樣品的維氏硬度

        3.2 透過光譜分析

        圖3(a)為 GAGG∶Ce和GAGG∶Ce,Mg 晶體在200~800 nm的透過率曲線,尺寸為10 mm×10 mm×10 mm。該波段范圍內(nèi)主要的吸收帶分別位于~350 nm 和~450 nm,分別對應(yīng)于Ce3+的4f→5d2和4f→5d1躍遷[12]。由于Ce3+的5d電子態(tài)無外層電子屏蔽,受晶場影響較大,因此其吸收帶較寬[13]。在540 nm處,GAGG∶Ce透過率為76.5%,GAGG∶Ce,Mg的透過率為80.4%,略高于GAGG∶Ce。 文獻(xiàn)[8]報(bào)道,GLuGAG∶Ce和GLuGAG∶Ce,Mg陶瓷在大于540 nm波段透過率約為80%,可以添加多達(dá)0.3%的Mg,而不會(huì)明顯降低光學(xué)陶瓷的透明度。在發(fā)射峰值波長535 nm 附近,GAGG∶Ce和GAGG∶Ce,Mg晶體的透過率約為82%[14],高于本文,這可能是由于本GAGG∶Ce測試樣品中存在裂紋以及表面拋光質(zhì)量存在差異造成光的散射程度不同所導(dǎo)致的。

        為探究GAGG∶Ce,Mg的自吸收,進(jìn)一步測量了不同厚度GAGG∶Ce,Mg晶體的透過譜。圖3(b)是樣品尺寸為10 mm×10 mm×2 mm和30 mm×15 mm×10 mm的GAGG∶Ce,Mg樣品透過率曲線,L為測試光束通過晶體的厚度。從圖中看出,不同厚度樣品在350 nm和450 nm處吸收峰位置及峰形完全一致。此外,位于270 nm和310 nm 處的小吸收峰分別是由Gd3+的8S7/2→6IJ和8S7/2→6PJ躍遷引起的[15]。隨著樣品厚度的增加,沿光路方向Gd3+離子數(shù)增多,導(dǎo)致該吸收峰增強(qiáng)。在540 nm處,L為2,10,15,30 mm,樣品的透過率值分別為81%、80.1%、79.8%、78.6%;樣品厚度分別增加了4倍、6.5倍、14倍,對應(yīng)的透過率值降低了1.11%、1.48%、2.96%。圖3(b)顯示,隨著樣品厚度的增加,在385 nm處峰的半高全寬分別為44.15,21.28,17.49,12.72 nm,吸收邊明顯紅移,說明自吸收隨厚度增加而增強(qiáng)。

        圖3 (a)GAGG∶Ce和GAGG∶Ce,Mg樣品的透過譜;(b)不同厚度的GAGG∶Ce,Mg樣品透過譜。

        3.3 光致發(fā)光光譜及X射線激發(fā)發(fā)射譜分析

        圖4為樣品的光致發(fā)光光譜,圖4(a)為歸一化后的光譜,圖4(b)為短波長端放大圖譜。從圖4(a)中可以看出,各樣品的PL發(fā)射帶均位于470~750 nm之間,對應(yīng)于Ce3+的5d1→4f躍遷[16],且樣品的發(fā)射峰位于540 nm左右。圖4(b)中,GAGG∶ Ce和GAGG∶Ce,Mg尺寸為2 mm×2 mm×10 mm和10 mm×10 mm×10 mm的樣品相較于2 mm×2 mm×3 mm的樣品,短波長一側(cè)均出現(xiàn)紅移,這可能是由晶體的自吸收造成的。

        圖5(a)為GAGG∶Ce與GAGG∶Ce,Mg的XEL譜,樣品尺寸為10 mm×10 mm×10 mm。可見光波段發(fā)射峰波長~540 nm,由兩個(gè)常見的躍遷5d1→4f(2F5/2)和5d1→4f(2F7/2)組成[17]。該發(fā)射峰的短波截止邊為~480 nm,與4f→5d1躍遷對應(yīng)的吸收峰重疊小,表明GAGG∶Ce晶體的自吸收程度較小,因此其光產(chǎn)額受晶體尺寸影響小[13]。該發(fā)射峰與Si基光電二極管的接收波長匹配良好,有較高的量子效率,符合新型光電探測器對閃爍體發(fā)光波長靈敏度匹配的要求[18]。GAGG∶Ce和GAGG∶Ce,Mg的XEL譜具有相同的發(fā)射峰位置和形狀,但GAGG∶Ce,Mg的峰值強(qiáng)度相對GAGG∶Ce降低了56%。Mg2+共摻雜降低了Ce3+的發(fā)射強(qiáng)度,這是由于引入Mg2+,電荷補(bǔ)償效應(yīng)使Ce3+轉(zhuǎn)變成穩(wěn)定的Ce4+,減少了Ce3+活性中心的數(shù)量。

        圖4 (a)樣品的光致發(fā)光光譜;(b)樣品的短波長端光致發(fā)光光譜放大。

        通過對XEL譜進(jìn)行高斯函數(shù)(Gaussian)擬合,以進(jìn)一步研究分析Mg2+對晶體發(fā)光峰位的影響,如圖5(b)和5(c)所示。表2列出了樣品高斯函數(shù)擬合Peak1與Peak2結(jié)果。從表2中可以看出,GAGG∶Ce中兩個(gè)子發(fā)射峰分別位于2.32 eV(535 nm)與2.14 eV(580 nm),兩峰積分面積比為2.51;GAGG∶Ce,Mg的發(fā)射峰可擬合為2.26 eV(547 nm)與2.05 eV(604 nm),兩峰積分面積之比為0.85。其中,位于535 nm與547 nm附近的發(fā)射峰對應(yīng)于Ce3+的激發(fā)態(tài)5d1能級向基態(tài)2F5/2的輻射躍遷;位于580 nm與604 nm附近的發(fā)射峰對應(yīng)于Ce3+的激發(fā)態(tài)5d1能級向基態(tài)2F7/2的輻射躍遷。根據(jù)以上結(jié)果可知,GAGG∶Ce,Mg相比于GAGG∶Ce,其5d1→2F5/2及5d1→2F7/2發(fā)射峰分別紅移 12 nm和24 nm;且GAGG∶Ce和GAGG∶Ce,Mg的2F5/2與2F7/2能級差分別為1 452 cm-1和1 694 cm-1。結(jié)合PL譜(圖4(a))和XEL譜(圖5(a)),GAGG∶Ce的發(fā)射峰為540 nm ,Mg2+的引入對GAGG∶Ce基質(zhì)的發(fā)射峰位置沒有影響;然而,通過Gaussian擬合GAGG∶Ce和GAGG∶Ce,Mg晶體的XEL譜后(圖5(b)、(c)),Mg2+的引入對GAGG∶Ce的發(fā)射峰位置產(chǎn)生了紅移,可知Mg2+的引入對GAGG∶Ce發(fā)光中心鈰離子的發(fā)射峰位置影響小,需要借助Gaussian擬合才能看出。紅移的原因可能是由于Mg2+的引入,Ce4+的絕對濃度增加,Ce4+的吸收是由于電荷轉(zhuǎn)移 O2-→Ce4+,其位置與Ce3+相比較,通常位于長波區(qū)[19-21];同時(shí),兩發(fā)射峰積分面積比變化說明Mg2+的引入改變了 Ce3+的5d1激發(fā)態(tài)向2F5/2和2F7/2躍遷幾率分布,使Ce3+的激發(fā)態(tài)電子5d1→2F5/2能級躍遷的量子效率遠(yuǎn)大于5d1→2F7/2能級躍遷。孫等[22]在Ce∶Li6Lu1-xScx(BO3)3閃爍體(0≤x≤0.30)XEL的Gaussian擬合中有同樣的發(fā)現(xiàn)。

        圖5 (a)GAGG∶Ce和GAGG∶Ce,Mg樣品的XEL譜;(b)~(c)XEL譜的Gaussian擬合。

        表2 GAGG∶Ce和GAGG∶Ce,Mg樣品XEL譜的Gaussian擬合數(shù)據(jù)

        3.4 閃爍特性

        光產(chǎn)額是表征閃爍晶體性能的重要參數(shù)。圖6為2 mm×2 mm×3 mm樣品在662 keV(137Cs)的 γ射線激發(fā)下的多道能譜。表3列出了對應(yīng)的測試結(jié)果。表3中比值(Ratio)為同一樣品在成形時(shí)間(Shaping time)分別為0.75 μs及2 μs下全能峰峰位Peak(光輸出)的比值。2 mm×2 mm×10 mm的GAGG∶Ce與GAGG∶Ce,Mg能量分辨率分別為6.18%@662 keV、7.18%@662 keV(成形時(shí)間2.0 μs),可以看出引入Mg2+后晶體的能量分辨率略有變差。本實(shí)驗(yàn)所得晶體能量分辨率均優(yōu)于文獻(xiàn)報(bào)道的GAGG∶Ce,0.1%Mg能量分辨率7.6%@662 keV(2 mm×2 mm×10 mm)[14]以及9.5%@662 keV(5 mm×5 mm×5 mm)[15]。隨著成形時(shí)間從0.75 μs增加到2.00 μs,GAGG∶Ce樣品在3種尺寸對應(yīng)的全能峰道數(shù)值增加的幅度均比GAGG∶Ce,Mg多2%,因此GAGG∶Ce,Mg樣品的比值全部大于GAGG∶Ce。 以上結(jié)果初步表明GAGG∶Ce,Mg閃爍發(fā)光中的快分量占比高于GAGG∶Ce,衰減時(shí)間有所加快。

        圖6 2 mm×2 mm×3 mm樣品的多道能譜

        表3 GAGG晶體樣品的光輸出及能量分辨率

        表4列出了樣品的光產(chǎn)額,GAGG∶Ce和GAGG∶Ce,Mg的光產(chǎn)額分別高達(dá)5.8×108lx/MeV(58 000 ph/MeV)和4.15×108lx/MeV(41 500 ph/MeV)。尺寸為2 mm×2 mm×3 mm和2 mm×2 mm×10 mm的GAGG∶Ce,Mg相較于GAGG∶Ce,其光產(chǎn)額分別降低了28.4%和26.3%。Mg2+摻雜引入的缺陷會(huì)捕獲陷于淺電子陷阱中的電子,淺電子陷阱中的電子與價(jià)帶頂自由空穴無輻射復(fù)合,降低了GAGG∶Ce的發(fā)光強(qiáng)度,進(jìn)而降低光產(chǎn)額[23]。隨著樣品尺寸的增大,晶體的光產(chǎn)額有所下降,晶體自吸收是造成這一現(xiàn)象的根本原因。隨樣品尺寸增大,GAGG∶Ce,Mg光產(chǎn)額降低的幅度小于GAGG∶Ce,這可能是由于GAGG∶Ce,Mg在發(fā)光波長區(qū)間具有相對更高的透過率(圖3(a))、自吸收程度小于GAGG∶Ce所致。 雖然引入Mg2+后GAGG∶Ce,Mg 晶體的光產(chǎn)額降低了一些,但2 mm×2 mm×10 mm樣品的光產(chǎn)額仍高達(dá)3.05×108lx/MeV(30 500 ph/MeV),高于相同尺寸LYSO∶Ce晶體的1.9×108lx/MeV(19 000 ph/MeV)[24],表現(xiàn)出優(yōu)異的光產(chǎn)額性能。

        圖7為在137Cs(662 keV)激發(fā)下,GAGG∶Ce和GAGG∶Ce,Mg晶體的閃爍衰減時(shí)間曲線,樣品尺寸為2 mm×2 mm×3 mm。對衰減曲線采用雙指數(shù)方程y=y0+A1exp(-t/τ1)+A2exp(-t/τ2)

        表4 2 mm×2 mm×3 mm和2 mm×2 mm×10 mm樣品的光產(chǎn)額

        圖7 GAGG∶Ce和 GAGG∶Ce,Mg樣品的閃爍衰減曲線

        表5 2 mm×2 mm×3 mm樣品的符合時(shí)間分辨率(CTR)

        進(jìn)行擬合,從而獲得衰減時(shí)間分量。經(jīng)擬合發(fā)現(xiàn)GAGG∶Ce閃爍衰減時(shí)間快慢分量及其占比分別為126 ns(81.4%)及625 ns(18.6%);GAGG∶Ce,Mg閃爍衰減時(shí)間快慢分量及其占比則分別為89 ns(51.3%)和295 ns(48.7%)。從表5中可以看出,GAGG∶Ce的CTR為273 ps,而GAGG∶Ce,Mg的CTR大為改善達(dá)146 ps。文獻(xiàn)報(bào)道的GAGG∶Ce,0.1%Mg,2 mm×2 mm×10 mm樣品的衰減時(shí)間73 ns(71%)、275 ns(29%)[14];5 mm×5 mm×5 mm樣品的衰減時(shí)間47 ns(83%)、174 ns (17%);時(shí)間分辨率為310 ps[15]。文獻(xiàn)中的晶體在衰減時(shí)間方面優(yōu)于本實(shí)驗(yàn),但時(shí)間分辨率本實(shí)驗(yàn)更勝一籌,測試結(jié)果可能與晶體尺寸以及測試方法有關(guān)。Mg2+摻雜后的GAGG∶Ce,Mg晶體相較于GAGG∶Ce晶體衰減時(shí)間變快,其原因?yàn)镸g2+與Gd3+的價(jià)態(tài)不同,由于電荷補(bǔ)償效應(yīng),促使部分Ce3+轉(zhuǎn)化成Ce4+,Ce4+可直接從導(dǎo)帶捕獲電子后形成激發(fā)態(tài)的Ce3+,處于激發(fā)態(tài)的Ce3+通過輻射躍遷的方式發(fā)光,這個(gè)過程比Ce3+先從價(jià)帶捕獲一個(gè)空穴形成Ce4+、再捕獲電子后發(fā)光少一個(gè)步驟,而且Ce4+能夠降低電子陷阱俘獲幾率,從而有效縮短衰減時(shí)間[4]?;谝陨戏治?, GAGG∶Ce,Mg擁有較高光產(chǎn)額(4.15×108lx/MeV(41 500 ph/MeV))與較好的時(shí)間分辨率(146 ps)。

        4 結(jié) 論

        本文采用提拉法生長了GAGG∶Ce和GAGG∶Ce,Mg晶體。晶體無開裂、氣泡及包裹物等宏觀缺陷。從XRD 圖譜看出,微量Mg共摻雜沒有改變晶體結(jié)構(gòu)且未引入雜相。維氏硬度測試結(jié)果表明,Mg2+摻雜未對GAGG∶Ce的硬度產(chǎn)生較大影響。 GAGG∶Ce,Mg晶體的透過率在540 nm為80.4%,接近理論透過率,但吸收邊出現(xiàn)一定的紅移。GAGG∶Ce,Mg的XEL峰值強(qiáng)度相較GAGG∶Ce降低了56%,降低的原因在于Mg2+的引入,激活劑Ce3+依靠電荷補(bǔ)償效應(yīng)生成穩(wěn)定的Ce4+,降低了Ce3+的活性中心數(shù)量。XEL和PL譜顯示GAGG∶Ce和GAGG∶Ce,Mg晶體的主發(fā)射峰波長~540 nm。通過對XEL譜進(jìn)行Gaussian擬合,發(fā)現(xiàn)引入微量的MgO,GAGG∶Ce,Mg相對于GAGG∶Ce,其5d1→2F5/2及5d1→2F7/2子發(fā)射峰紅移12~24 nm。GAGG∶Ce,Mg相比GAGG∶Ce光產(chǎn)額約降低28%,降至4.15×108lx/MeV(41 500 ph/MeV),但時(shí)間分辨率改善了46.5%,達(dá)146 ps。表明Mg2+摻雜的GAGG∶Ce作為快衰減閃爍晶體非常具有競爭力,有望用于TOF 電離輻射探測器中。通過合適的離子摻雜等方法進(jìn)一步提升GAGG∶Ce晶體的衰減時(shí)間和能量分辨率是接下來本實(shí)驗(yàn)研究的重點(diǎn)。

        致謝: 感謝歐洲核子研究中心(CERN, EP_CMX group)的Loris Martinazzoli和Etiennette Auffray對本研究中晶體光致發(fā)光光譜、光產(chǎn)額以及時(shí)間分辨率測試所提供的幫助。

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