盧麗，王國建，朱懷平，王光華，蔣濤

(中國石油化工股份有限公司 石油勘探開發(fā)研究院 無錫石油地質(zhì)研究所，江蘇 無錫 214126)

0 引言

天然氣擴(kuò)散系數(shù)是衡量天然氣擴(kuò)散能力大小的重要物理量之一，是蓋層評價(jià)的重要參數(shù)之一，也是天然氣擴(kuò)散散失量計(jì)算必不可少的參數(shù)。實(shí)驗(yàn)室測定擴(kuò)散系數(shù)采用間接方法，即實(shí)驗(yàn)測定一定時間內(nèi)通過樣品的擴(kuò)散量或濃度，再由這些實(shí)測值通過某種方法確定或求得擴(kuò)散系數(shù)值。國外與國內(nèi)的天然氣擴(kuò)散系數(shù)測定方法不同，國外的實(shí)驗(yàn)為開放實(shí)驗(yàn)，即天然氣從巖樣一端的氣室擴(kuò)散到另一端開放的氣室，擴(kuò)散過去的氣體被流體帶走，擴(kuò)散的終止?jié)舛缺３譃榱鉡1]；國內(nèi)實(shí)驗(yàn)為封閉實(shí)驗(yàn)，即天然氣擴(kuò)散是在巖樣兩端兩個封閉的氣室間進(jìn)行，擴(kuò)散的終止?jié)舛炔粸榱鉡1-14]。目前，國內(nèi)外擴(kuò)散系數(shù)測定裝置在圍壓和溫度方面已可仿真地層壓力和溫度，但是，國內(nèi)的擴(kuò)散室壓力都不超過42 MPa[6-13]，與氣藏中天然氣真實(shí)壓力存在差距，另外，實(shí)驗(yàn)過程中由于取樣容易造成巖石樣品兩端擴(kuò)散室存在濃度差；以上因素導(dǎo)致實(shí)驗(yàn)測定的擴(kuò)散系數(shù)與真值差異較大。為了更準(zhǔn)確地測定烴類氣體在巖石中的擴(kuò)散系數(shù)，為評價(jià)天然氣藏的散失與保存評價(jià)提供參數(shù)，需要一種除能夠仿真地層圍壓和溫度外，同時還能夠仿真天然氣藏壓力且保持兩端擴(kuò)散室無壓差的擴(kuò)散系數(shù)測定裝置。

1 實(shí)驗(yàn)裝置及技術(shù)參數(shù)

目前，天然氣擴(kuò)散系數(shù)是在實(shí)驗(yàn)室內(nèi)對巖樣模擬測試得到的。測試方法按照行標(biāo)SY/T 6129—2016巖石中烴類氣體擴(kuò)散系數(shù)測定方法獲得，即先測出在一定時間內(nèi)通過樣品的擴(kuò)散量或濃度，再根據(jù)實(shí)測值和費(fèi)克定律確定或求得天然氣的擴(kuò)散系數(shù)[15]。

自行研制的深層天然氣擴(kuò)散系數(shù)模擬實(shí)驗(yàn)裝置結(jié)構(gòu)見圖1。該裝置由9部分組成：夾持器模擬室、氣體減壓取樣部件、氣體注氣增壓系統(tǒng)、超高壓環(huán)壓跟蹤泵控制系統(tǒng)、恒溫油浴溫度控制系統(tǒng)、實(shí)時數(shù)字顯示系統(tǒng)、抽真空系統(tǒng)、儀器自動控制及數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)。擴(kuò)散室是通過逐級增壓的方法來實(shí)現(xiàn)氣室壓力為70 MPa的參數(shù)，超高壓環(huán)壓跟蹤泵控制系統(tǒng)可以實(shí)現(xiàn)選擇環(huán)壓跟蹤模式或者恒壓模式，環(huán)壓可以實(shí)現(xiàn)100MPa的壓力，環(huán)壓泵保護(hù)壓力為150 MPa，這是本次自研儀器的特色。

圖1 深層天然氣擴(kuò)散系數(shù)模擬實(shí)驗(yàn)裝置示意Fig.1 Schematic diagram showing the experimental apparatus for simulating the diffusion coefficient of natural gasin depth

該套實(shí)驗(yàn)裝置可自動跟蹤并恒定兩端擴(kuò)散室壓力，維持壓力差趨近于零(≤0.01 MPa)，且可仿真更大深度地層溫度和壓力的天然氣擴(kuò)散系數(shù)測定裝置，解決現(xiàn)有天然氣擴(kuò)散系數(shù)測試裝置擴(kuò)散室壓力偏低的問題。

裝置的主要設(shè)計(jì)參數(shù)為：

① 實(shí)驗(yàn)溫度最高為180±1 ℃；

② 圍壓≤100 MPa；

③ 擴(kuò)散室氣源壓力≤70 MPa；

④ 被測巖樣的直徑為2.5 cm，巖樣厚度為0.5、1、3和5 cm；

⑤ 擴(kuò)散室壓力跟蹤裝置的壓力差≤0.01 MPa。

2 擴(kuò)散實(shí)驗(yàn)流程

2.1 巖樣的準(zhǔn)備

將待測樣品用鉆床鉆成圓柱狀，直徑2.5 cm，長度1.0 cm或者0.5 cm，對個別不符合要求的樣品需要進(jìn)行打磨。如果樣品表面含油,需先洗油，然后放在恒溫箱內(nèi)加熱105 ℃烘干，再放入干燥器中冷至室溫待測。

2.2 測定裝置的準(zhǔn)備

實(shí)驗(yàn)前所有傳感器閥門均處于關(guān)閉狀態(tài)，保證儲氣容器、泵、容器內(nèi)流體充足，不足時需添加。

2.3 樣品的安裝

將夾持器環(huán)壓放空，擰開法蘭螺釘，取下法蘭。將鋼圈、待測樣品、鋼圈依次放入配套的鉛套內(nèi)，并塞入夾持器內(nèi)，裝上法蘭，擰緊螺釘，接好巖心夾持器進(jìn)出口管線。

2.4 測定裝置氣密性檢查

先將真空泵接到測定裝置上。啟動恒壓泵，使環(huán)壓高于氣室3～5 MPa。抽真空30 min，使真空度達(dá)到-0.1 MPa，關(guān)閉真空泵，查看真空度是否降低，對裝置進(jìn)行檢漏。有問題及時查找原因，排除故障。

2.5 加注擴(kuò)散氣體

打開注氣閥門和增壓泵，緩慢開始注氣增壓，注氣過程中始終保持環(huán)壓高于氣室3～5 MPa，達(dá)到所需實(shí)驗(yàn)壓力時，及時關(guān)閉各個閥門。

2.6 加熱

根據(jù)實(shí)驗(yàn)條件設(shè)定溫度，啟動恒溫油浴系統(tǒng)，可以單獨(dú)加熱也可以3個同時加熱。擴(kuò)散室內(nèi)氣壓會因?yàn)闇囟鹊纳叨龃?，這時需提高圍壓的壓力，始終保持環(huán)壓高于氣室3～5 MPa。

2.7 樣品檢測

所有實(shí)驗(yàn)條件恒定以后，用100 μL氣密性氣體進(jìn)樣針采集模擬樣品氣，注入氣相色譜檢測甲烷濃度。實(shí)驗(yàn)中所用氣相色譜為Agilent6890N氣相色譜儀，配一個火焰離子化檢測器(FID)色譜柱：Al2O3PLOT毛細(xì)柱，柱長50 m,柱內(nèi)徑0.53 mm。

2.8 實(shí)驗(yàn)結(jié)束

當(dāng)一個實(shí)驗(yàn)條件結(jié)束以后，氮?dú)馐壹淄闈舛纫呀?jīng)較高，需要卸除氣室壓力，卸壓時一定要緩慢卸壓，防止巖心損壞。同時環(huán)壓也要減壓，保持壓差3～5 MPa。

2.9 測定裝置的維護(hù)與保養(yǎng)

各種泵要定期清洗，長期使用會對流程密封件的正常磨損，影響密封性能。所以，需定期對裝置進(jìn)行耐壓試驗(yàn)，對裝置的泄漏部分更換密封件。

3 結(jié)果與討論

3.1 壓力實(shí)驗(yàn)

實(shí)驗(yàn)中選擇使用湖北姊歸茅坪鎮(zhèn)寒武系牛蹄塘組剖面露頭樣品，將巖心加工成厚度0.5 cm，巖心直徑2.5 cm裝入巖心夾持器,常溫下擴(kuò)散室氣壓升高到55 MPa,間隔一段時間抽取氮?dú)鈹U(kuò)散室氣體進(jìn)行檢測，檢測結(jié)果如表1、圖2所示。按照行標(biāo)SY/T 6129—2016巖石中烴類氣體擴(kuò)散系數(shù)測定方法獲得擴(kuò)散系數(shù)為4.04×10-9cm2/s。

3.2 溫度實(shí)驗(yàn)

實(shí)驗(yàn)中選擇使用四川旺蒼正源茅口組剖面茅三段露頭樣品，將巖心加工成厚度0.5 cm，巖心直徑2.5 cm裝入巖心夾持器,擴(kuò)散室氣壓升高到2 MPa,升高溫度110 ℃，間隔一段時間抽取氮?dú)鈹U(kuò)散室氣體進(jìn)行檢測，檢測結(jié)果如表2、圖3所示。按照行標(biāo)SY/T 6129—2016巖石中烴類氣體擴(kuò)散系數(shù)測定方法獲得擴(kuò)散系數(shù)為2.74×10-9cm2/s。

圖2 常溫、55 MPa實(shí)驗(yàn)條件氮?dú)鈹U(kuò)散室氣體甲烷含量變化Fig.2 Variation of methane concentration in nitrogen cham-ber under experimental conditions of 25 ℃ and 55 MPa

圖3 2 MPa、110 ℃實(shí)驗(yàn)條件氮?dú)鈹U(kuò)散室氣體甲烷含量變化Fig.3 Variation of methane concentration in nitrogen cham-ber under experimental conditions of 110 ℃ and 2 MPa

3.3 溫度壓力實(shí)驗(yàn)

實(shí)驗(yàn)中選擇使用湖北姊歸茅坪鎮(zhèn)寒武系牛蹄塘組剖面露頭樣品樣品，將巖心加工成厚度0.5 cm，巖心直徑2.5 cm裝入巖心夾持器,擴(kuò)散室氣壓升高到10 MPa,升高溫度50 ℃，間隔一段時間抽取氮?dú)鈹U(kuò)散室氣體進(jìn)行檢測，檢測結(jié)果如表3、圖4所示。按照行標(biāo)SY/T 6129—2016巖石中烴類氣體擴(kuò)散系數(shù)測定方法獲得擴(kuò)散系數(shù)為2.68×10-10cm2/s。

表1 常溫、55 MPa實(shí)驗(yàn)條件氮?dú)鈹U(kuò)散室氣體甲烷含量變化

表2 2 MPa、110 ℃實(shí)驗(yàn)條件氮?dú)鈹U(kuò)散室氣體甲烷含量變化

表3 50℃、10 MPa實(shí)驗(yàn)條件氮?dú)鈹U(kuò)散室氣體甲烷含量變化

圖4 50 ℃、10 MPa實(shí)驗(yàn)條件氮?dú)鈹U(kuò)散室氣體甲烷含量變化Fig.4 Variation of methane concentration in nitrogen cham-ber under experimental conditions of 50 ℃ and 10 MPa

3.4 與物性相似樣品數(shù)據(jù)對比

薛海濤等[10]測得塔里木灰?guī)r樣品擴(kuò)散系數(shù)(30 ℃,0.10 MPa)為1.87×10-7cm2/s(如表4所示)。我們實(shí)驗(yàn)中選擇了一塊物性相似的灰?guī)r樣品(如表5所示)，實(shí)驗(yàn)溫度30 ℃，氣室壓力20 MPa，實(shí)驗(yàn)圍壓26 MPa，測定擴(kuò)散系數(shù)為1.63×10-8cm2/s。物性相似的不同灰?guī)r樣品，當(dāng)擴(kuò)散室壓力由0.10 MPa提高到20 MPa時，所獲得的擴(kuò)散系數(shù)降低了1個數(shù)量級。說明在較高的壓力條件下，本裝置的測試數(shù)據(jù)更能代表深層天然氣的擴(kuò)散系數(shù)。

表4 塔里木灰?guī)r樣品擴(kuò)散系數(shù)(30 ℃，0.01 MPa)[10]

表5 某灰?guī)r樣品孔隙度和滲透率

4 結(jié)語

自行研制的天然氣擴(kuò)散模擬實(shí)驗(yàn)裝置可實(shí)現(xiàn)較高溫度和壓力條件下(深層條件)的天然氣擴(kuò)散系數(shù)測定，解決現(xiàn)有天然氣擴(kuò)散系數(shù)測試裝置擴(kuò)散室壓力偏低的問題。

以物性相似的不同灰?guī)r樣品，使用自研的裝置測定擴(kuò)散系數(shù),并與前人測試數(shù)據(jù)進(jìn)行對比，結(jié)果表明該深層天然氣擴(kuò)散實(shí)驗(yàn)裝置測試數(shù)據(jù)更能反映深層條件，為研究深層天然氣保存條件評價(jià)提供了技術(shù)手段。