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        水蒸氣對(duì)高嶺土高溫吸附鉛的影響

        2020-12-30 06:46:38呂文婷賈紀(jì)強(qiáng)張基棟卜昌盛張居兵王昕曄
        燃料化學(xué)學(xué)報(bào) 2020年11期
        關(guān)鍵詞:高嶺土水蒸氣羥基

        程 運(yùn), 呂文婷, 賈紀(jì)強(qiáng), 張基棟, 卜昌盛, 張居兵, 王昕曄,*

        (1.南京師范大學(xué)能源與機(jī)械工程學(xué)院, 江蘇省物質(zhì)循環(huán)與污染減排重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 江蘇 南京 210023;2.合肥水泥研究設(shè)計(jì)院有限公司, 安徽 合肥 230051; 3.江蘇世清環(huán)保科技有限公司, 江蘇 南京 210012; 4.光大生態(tài)環(huán)境設(shè)計(jì)研究院有限公司, 江蘇 南京 211100)

        中國(guó)是煤炭消費(fèi)大國(guó)。雖然煤炭占能源消費(fèi)的比例從2010年的69.2%降至2018年的59.0%,但是煤炭仍然是中國(guó)能源消費(fèi)的主力軍[1]。煤中的C和H元素是其作為能源的主要原因,但是同時(shí)煤中還含有種類繁多的有毒重金屬元素。煤中黏土礦物富集了V、Cr、Co、Sb和Pb,碳酸鹽礦物富集了Co和Pb,硫化物礦物富集了As、Cu、Ni、Cd和Zn,而部分V、Cr、Se和Cu與有機(jī)質(zhì)結(jié)合[2]。這些重金屬元素的存在對(duì)煤的清潔利用帶來(lái)一定挑戰(zhàn)。

        根據(jù)元素在燃煤鍋爐的底灰和除塵上下游飛灰中的相對(duì)富集因子,可以分為高揮發(fā)(基本不在飛灰中冷凝)、半揮發(fā)(爐內(nèi)部分揮發(fā)后完全冷凝在飛灰中)和不揮發(fā)元素(底灰和飛灰中的富集程度一致)[3]。其中,Pb、Cd、Zn等半揮發(fā)重金屬元素容易通過(guò)蒸發(fā)-冷凝機(jī)制生成或富集于不易捕集的亞微米顆粒,而向大氣排放。具體途徑有三條:一是重金屬化合物在煤粉爐內(nèi)1400 ℃左右高溫下發(fā)生熱揮發(fā),隨煙氣離開(kāi)爐膛,然后隨煙氣冷凝,部分發(fā)生均相成核,生成亞微米甚至納米級(jí)顆粒;二是爐內(nèi)高溫條件下焦炭對(duì)重金屬氧化物發(fā)生還原作用,生成低熔沸點(diǎn)的單質(zhì),單質(zhì)蒸氣離開(kāi)表面后與氧氣反應(yīng)生成高熔沸點(diǎn)的氧化物,生成亞微米甚至納米級(jí)顆粒;三是重金屬蒸氣冷凝在亞微米飛灰顆粒表面[4]。這些富集重金屬的亞微米顆粒物可以通過(guò)呼吸直接進(jìn)入人體,甚至穿透肺泡進(jìn)入血液。其中的重金屬可以催化產(chǎn)生活性氧簇(ROS),導(dǎo)致氧化應(yīng)激和炎癥反應(yīng),危害人體健康[5]。

        鉛是煤中典型重金屬元素之一,主要與硫化物礦物結(jié)合,以方鉛礦形態(tài)存在較為常見(jiàn)。根據(jù)含量不同可劃分出三個(gè)等級(jí):低鉛煤(<20 mg/kg)、中鉛煤(20-40 mg/kg)、高鉛煤(>40 mg/kg)[6]。白向飛等[7,8]統(tǒng)計(jì)表明,中國(guó)煤中鉛含量最高達(dá)93.5 mg/kg,平均值為16.64 mg/kg。Lu等[9]分析了華北地區(qū)煤,發(fā)現(xiàn)鉛含量為1.45-63.60 mg/kg,平均值較高23.95 mg/kg。分析表明,燃煤產(chǎn)生的鉛排放是中國(guó)大量城市,如上海、杭州、太原、揚(yáng)州等地PM2.5中鉛的主要或重要來(lái)源[10-12]。印度作為僅次于中國(guó)的全球第二大氣鉛排放國(guó),其大氣鉛同樣主要來(lái)源于燃煤鉛排放[13]。

        常規(guī)的除塵和濕法脫硫可以脫除大部分亞微米重金屬。爐內(nèi)高溫吸附技術(shù)作為一種補(bǔ)充技術(shù),被嘗試用以進(jìn)一步控制鉛等半揮發(fā)性重金屬的排放,高嶺土是最為常見(jiàn)的爐內(nèi)高溫吸附劑。其基本原理是高嶺土高溫下與重金屬蒸氣反應(yīng),促使重金屬向高嶺土遷移,避免其富集在亞微米顆粒物中[14]。上世紀(jì)八十年代即有國(guó)外學(xué)者開(kāi)展相關(guān)研究,將高嶺土壓片后模擬固定床吸附[15,16]。相對(duì)于固定床吸附,爐內(nèi)添加粉末更便于實(shí)施,可以與燃料混合后一起入爐,也可以單獨(dú)噴射入爐[17]。因此,隨后的學(xué)者主要研究了高嶺土粉末的高溫吸附特性。王浩等[18]向煤粉中添加3%高嶺土,在沉降爐1500 ℃燃燒條件下,PM0.2-Pb的脫除效率為21%。馬楊楊等[19]向煤粉中添加3%高嶺土,在水平管式爐1000 ℃燃燒條件下,Pb固留率接近60%。Yao等[20,21]向脫水污泥顆粒中添加5%高嶺土,在沉降爐950 ℃焚燒條件下,亞微米Pb的脫除效率為50%左右。Wang等[22]向含重金屬的木屑中添加3%高嶺土,在流化床950 ℃焚燒條件下,亞微米Pb的脫除效率為60%左右。

        煤粉爐內(nèi),PbS與氧氣反應(yīng),生成PbSO4,同時(shí)PbSO4也會(huì)分解為PbO,部分PbO會(huì)與氯結(jié)合生成PbCl2,因此,爐內(nèi)鉛的主要形態(tài)為PbO和PbCl2[4,23]。煤燃燒條件下,煙氣中含有10%左右的水蒸氣。前人研究中均有提及水蒸氣會(huì)參與高嶺土與PbCl2的反應(yīng),如式(1)所示,但是缺乏系統(tǒng)性的研究。此外,水蒸氣對(duì)高嶺土吸附PbO的影響并無(wú)報(bào)道。

        PbCl2+Al2O3·2SiO2+H2O=PbO·Al2O3·2SiO2+2HCl

        (1)

        基于此,本研究即針對(duì)水蒸氣對(duì)高嶺土高溫吸附PbO和PbCl2的影響展開(kāi)試驗(yàn)研究,分析其中的規(guī)律和機(jī)制,用以解釋高嶺土爐內(nèi)吸附行為以及優(yōu)化吸附工況。

        1 實(shí)驗(yàn)部分

        1.1 高嶺土

        高嶺土粉末為非煅燒產(chǎn)品,產(chǎn)自上海奉賢試劑廠。根據(jù)X射線熒光光譜(XRF)分析,其主要組分以氧化物的形式表達(dá)為:53.00%SiO2、44.17%Al2O3、0.66%K2O、0.66%SO3、0.48%TiO2、0.45%Fe2O3、0.22%MgO、0.17%P2O5、0.19%其他,其中的P和S為磷酸鹽和硫酸鹽雜質(zhì)。根據(jù)高嶺土化學(xué)式,Al2O3·2SiO2·2H2O,SiO2理論值為52%,因此,含有約1%的石英雜質(zhì)。X射線衍射分析(XRD)結(jié)果也表明其中含有石英[24]。粒徑分布如圖1所示,粒徑為0.7-20 μm,D50=2.76 μm,平均粒徑為4.08 μm,90%以上體積顆粒大于1 μm,符合亞微米重金屬減排使用要求。

        圖1 高嶺土粒徑分布

        前人實(shí)驗(yàn)室研究中均使用該粒徑范圍的高嶺土,如Yao等[21]使用平均粒徑6.61 μm高嶺土控制污泥燃燒的亞微米Pb和Cd排放,Gale研究團(tuán)隊(duì)[25-27]使用平均粒徑2 μm左右的高嶺土顆粒吸附Pb、Cd、Na等蒸氣,Wang等[28-30]使用平均粒徑大于5 μm的高嶺土顆粒吸附K蒸氣。而Xu等[31]在1000 MW燃煤電廠中使用平均粒徑30.77 μm的高嶺土顆粒吸附Na和Ca蒸氣控制PM2.5排放,這可能是出于成本考慮。

        1.2 實(shí)驗(yàn)裝置

        使用沉降爐模擬高嶺土噴射入爐,如圖2所示。使用微型螺旋給料機(jī),將高嶺土與PbO或PbCl2粉末以物質(zhì)的量比7∶1混合,模擬實(shí)際應(yīng)用中高嶺土過(guò)量的情況?;旌衔锼腿肷淞髌鲊娚淙霠t。使用平流泵將微量水通過(guò)另一根加料管注入爐內(nèi),避免入爐前物料黏結(jié)堵塞。反應(yīng)管內(nèi)徑44 mm,有效加熱長(zhǎng)度1740 mm,分為上中下三段分區(qū)控溫,底部連接采樣裝置,固體首先由慣性沉降在分離斗底部,剩余被煙氣夾帶的粉末被玻璃纖維濾筒捕集。通過(guò)氣流量調(diào)節(jié)高嶺土在爐內(nèi)的停留時(shí)間為2 s??紤]到熔沸點(diǎn)差異,PbO和PbCl2吸附試驗(yàn)溫度為1100-1300和800-1300 ℃。

        圖2 沉降爐反應(yīng)器示意圖

        1.3 吸附效率評(píng)價(jià)方法

        沉降爐底部收集到的樣品是未反應(yīng)的鉛化合物、未反應(yīng)的高嶺土以及高嶺土吸附鉛的產(chǎn)物。使用稀硝酸溶解未反應(yīng)的PbO/PbCl2,已吸附的產(chǎn)物不溶于稀硝酸,從而分離反應(yīng)和未反應(yīng)的鉛[16]。稀硝酸濃度為0.002 mol/L,液固比為50 mL/g,磁力攪拌30 min,過(guò)濾后,使用0.002 mol/L稀硝酸淋洗四次,每次使用淋洗液100 mL,最后105 ℃烘干后備用。

        由于高嶺土高溫脫羥基導(dǎo)致質(zhì)量減少,吸附反應(yīng)也會(huì)導(dǎo)致質(zhì)量的增加,因此,無(wú)法直接通過(guò)反應(yīng)物或產(chǎn)物質(zhì)量計(jì)算高嶺土的吸附量。Al元素在高溫爐內(nèi)未從高嶺土或反應(yīng)產(chǎn)物內(nèi)揮發(fā),且硝酸淋洗和接下來(lái)的消解過(guò)程中,Al元素同樣基本不產(chǎn)生損失。因此,可以認(rèn)為是不揮發(fā)的基質(zhì)用以表征高嶺土,而本研究采用Pb/Al物質(zhì)的量比的方式來(lái)表征高嶺土的Pb吸附量。

        使用HCl/HNO3/HF/HClO4消解處理后的樣品,使用電感耦合等離子光譜儀(安捷倫5900 ICP-OES)檢測(cè)其中的Pb離子和Al離子濃度。由于高嶺土與Pb的添加比例為物質(zhì)的量比7∶1,所以添加混合物料中的Pb/Al比為1∶14。高嶺土的吸附效率η根據(jù)式(2)計(jì)算獲得。

        (2)

        1.4 高嶺土脫羥基率評(píng)價(jià)方法

        使用沉降爐研究高嶺土高溫閃煅脫羥基特性,工況操作與鉛吸附實(shí)驗(yàn)一致。對(duì)收集到的樣品進(jìn)行熱重分析,以獲得高嶺土閃煅后的殘余基占比。典型的樣品熱重曲線見(jiàn)圖3。熱重升溫過(guò)程中,在150 ℃保溫30 min以獲得質(zhì)量起點(diǎn)。殘余羥基率μ根據(jù)式(3)計(jì)算獲得,即以高嶺土中的Al2O3·SiO2為基質(zhì),通過(guò)比較閃煅前后樣品中羥基與基質(zhì)的比值變化,獲得μ。

        圖3 高嶺土閃煅產(chǎn)物的典型熱重曲線

        (3)

        式中,δT為高嶺土中羥基質(zhì)量占比,本文使用高嶺土的該值為14.0%,δR為閃煅高嶺土中殘留羥基的質(zhì)量占比。

        2 結(jié)果與討論

        2.1 水蒸氣對(duì)高嶺土吸附PbO的影響

        1100-1300 ℃、0-20%水蒸氣條件下的PbO吸附效率見(jiàn)圖4。結(jié)果呈現(xiàn)出兩個(gè)特征:一是水蒸氣含量越高,PbO吸附效率越低;二是吸附效率1200 ℃>1300 ℃>1100 ℃。隨著水蒸氣含量從0上升至20%,PbO吸附效率從1100 ℃下的76%下降到39%,從1200 ℃下的96%下降到67%,從1300 ℃下的92%下降到64%。由此可知,水蒸氣對(duì)PbO的吸附呈抑制作用。前人研究中并未系統(tǒng)性的研究水蒸氣的影響。Gale等[25,32]的實(shí)驗(yàn)中,重金屬的入爐方式是醋酸鹽溶液噴射至氣流床爐頂?shù)母邷鼗鹧嬷校虼?,反?yīng)氣氛中必然含有水蒸氣,且不易調(diào)節(jié)含量。Zhang等[33]使用了類似的液體進(jìn)料方式。Xing等[34,35]從固固反應(yīng)的角度研究了高嶺土與金屬的高溫反應(yīng),因此,也未引入水蒸氣。

        圖4 不同水蒸氣含量下PbO的吸附效率

        PbO吸附的最佳溫度為1200 ℃,吸附效率并未隨溫度的上升而增加。1200 ℃無(wú)水蒸氣條件下,吸附效率達(dá)到最大,為96%。Gale等[25]的研究結(jié)果呈現(xiàn)類似的規(guī)律。高嶺土噴射溫度1350 K、吸附時(shí)間0.4 s、PbO/高嶺土物質(zhì)的量比為1.1的條件下,PbO吸附效率大于90%。當(dāng)噴射溫度提高到1550 K、吸附時(shí)間延長(zhǎng)到1 s時(shí),PbO吸附效率反而降低為近80%[25]。Gale等[25]將此歸因?yàn)槲疆a(chǎn)物為低共熔體,高溫導(dǎo)致了高嶺土的坍塌性熔化。本文中的類似現(xiàn)象將在下文進(jìn)一步分析。

        2.2 水蒸氣對(duì)高嶺土吸附PbCl2的影響

        800-1300 ℃、0-20%水蒸氣條件下的PbCl2吸附效率如見(jiàn)5。結(jié)果呈現(xiàn)出四個(gè)特征:一是PbCl2吸附效率低于PbO吸附,前者不超過(guò)60%,而后者基本高于60%;二是即使無(wú)水的條件下,高嶺土也具有PbCl2吸附的能力;三是水蒸氣含量越高,PbCl2吸附效率越高,即水蒸氣對(duì)PbCl2吸附存在促進(jìn)作用,該特征與PbO吸附相反;四是800-1000 ℃時(shí),吸附效率隨溫度的升高而升高,隨后開(kāi)始下降,即1000 ℃為PbCl2最佳吸附溫度。

        Yu等[36]使用高嶺土固定床吸附PbCl2時(shí),也對(duì)比了氮?dú)夂?0%氮?dú)?10%水蒸氣兩種載氣條件下的吸附效率,結(jié)果與本研究一致,即水蒸氣有利于PbCl2吸附,而無(wú)水蒸氣條件下高嶺土也可以與PbCl2反應(yīng)。Puniak等[15]的固定床吸附研究也認(rèn)為水蒸氣有利于PbCl2吸附。Gale等[25]向PbO吸附體系中加入了HCl,使Pb吸附效率顯著下降。1.0×10-4的Cl導(dǎo)致了1550 K高嶺土噴射溫度條件下Pb吸附效率從約70%下降至低于60%,而1.0×10-3Cl的影響更顯著,Pb吸附效率下降至約30%[25]。這與本研究中PbCl2吸附效率顯著低于PbO吸附效率一致。

        本研究中,溫度對(duì)于PbCl2吸附的影響存在趨勢(shì)的轉(zhuǎn)折,轉(zhuǎn)折溫度在1000 ℃,而1000 ℃以上時(shí),PbCl2吸附效率在低效區(qū),隨溫度升高略微下降。PbCl2最大吸附效率在1000 ℃、水蒸氣20%條件下,為58%。而1100 ℃、20%水蒸氣條件下,PbO吸附效率僅為39%。Yu等[36]研究的溫度為600-900 ℃,PbCl2吸附效率隨溫度的升高而增加,與本研究800-1000 ℃的規(guī)律一致。Gale等[25]研究的溫度為1350-1550 K,含1.0×10-4Cl氣氛下,Pb吸附效率隨溫度升高而降低;含1.0×10-3Cl氣氛下,Pb吸附效率保持在20%左右的較低值而不隨溫度變化,與圖5中1100-1300 ℃時(shí)吸附效率較為穩(wěn)定一致。

        圖5 不同水蒸氣含量下PblCl2的吸附效率

        2.3 吸附產(chǎn)物晶體組成分析

        對(duì)高嶺土吸附產(chǎn)物進(jìn)行XRD分析,結(jié)果如圖6所示。高嶺土吸附PbO和PbCl2的產(chǎn)物中含鉛晶相物質(zhì)基本一致,均為鉛的硅酸鹽(PbSiO3和Pb3SiO5),與式(1)所示的反應(yīng)產(chǎn)物PbO·Al2O3·2SiO2不一致。而隨著反應(yīng)溫度的升高,吸附量存在一定增加,但是鉛的硅酸鹽晶相衍射峰反而減弱。這說(shuō)明,除鉛的硅酸鹽晶體外,還存在其他非晶態(tài)產(chǎn)物,但是難以檢測(cè)。

        文獻(xiàn)[27,32,37]使用氣流床吸附時(shí),高嶺土與鉛的物質(zhì)的量比為0∶1-1∶1,基于過(guò)度熔化導(dǎo)致的坍塌失活理論,他們提出了產(chǎn)物為2PbO·Al2O3·2SiO2。實(shí)際上,該產(chǎn)物的化學(xué)式模型更為符合高嶺土與鉛的物質(zhì)的量比較低的情況,對(duì)于物質(zhì)的量比接近1∶1時(shí),更為符合PbO·Al2O3·2SiO2[27]。那么,對(duì)于高嶺土與鉛的物質(zhì)的量比更高的情況,產(chǎn)物的情況可能還會(huì)發(fā)生變化。本研究使用的高嶺土相對(duì)其飽和吸附量,要過(guò)量的多,更符合實(shí)際應(yīng)用的情況,即高嶺土實(shí)際使用量大于燃料質(zhì)量的1%,而重金屬含量?jī)H為10-6級(jí)別。固定床吸附的研究表明,產(chǎn)物具有顯著的XRD衍射峰,對(duì)應(yīng)晶體為PbO·Al2O3·2SiO2等,而該晶體未出現(xiàn)在圖6中。固定床吸附產(chǎn)物通常富集在吸附劑大顆粒表面,而顆粒內(nèi)部可能存在大量未反應(yīng)吸附劑,而反應(yīng)產(chǎn)物在高溫下的暴露時(shí)間長(zhǎng),對(duì)晶體的形成有利[16,36]。因此,圖6中獲得的產(chǎn)物分析更為接近實(shí)際情況,即反應(yīng)生成鉛的硅酸鹽晶相物質(zhì)和其他非晶相物質(zhì)。

        圖6 高嶺土高溫吸附PbO和PbCl2產(chǎn)物的XRD譜圖

        此外,需要注意的是莫來(lái)石的生成。1200 ℃開(kāi)始出現(xiàn)莫來(lái)石,1300 ℃莫來(lái)石較多。通常認(rèn)為莫來(lái)石屬于較為惰性物質(zhì),與重金屬反應(yīng)性低。前人研究中,高嶺土在高溫閃煅條件下(停留時(shí)間0.5-3 s),同樣在1200 ℃時(shí)出現(xiàn)莫來(lái)石,與本研究對(duì)吸附產(chǎn)物分析一致[24]。

        2.4 吸附產(chǎn)物形貌分析

        水蒸氣對(duì)高嶺土高溫吸附產(chǎn)物的形貌無(wú)顯著影響。而溫度和吸附量對(duì)形貌影響大,如圖7所示。

        圖7 高嶺土高溫吸附PbO和PbCl2產(chǎn)物的表面形貌

        800和1300 ℃下,高嶺土吸附PbCl2的效率相近,但是吸附形貌完全不同。800 ℃吸附產(chǎn)物中存在顯著的片層分散,而1300 ℃吸附產(chǎn)物的片層出現(xiàn)了堆黏結(jié)的現(xiàn)象。這說(shuō)明1300 ℃吸附產(chǎn)物發(fā)生了輕微熔化的現(xiàn)象,導(dǎo)致了片層間的黏結(jié)。1300 ℃下PbO和PbCl2的吸附形貌也不相同,即PbO吸附產(chǎn)物已無(wú)片層,而是塊狀堆疊。這主要是因?yàn)镻bO吸附效率高,產(chǎn)物中Pb含量高,因此,熔化情況較為嚴(yán)重,導(dǎo)致片層形貌無(wú)法維持,黏結(jié)/燒結(jié)為塊狀體。

        2.5 水蒸氣對(duì)高嶺土吸附的影響機(jī)理

        針對(duì)水蒸氣阻礙PbO吸附,促進(jìn)PbCl2吸附的特性,開(kāi)展機(jī)理研究。對(duì)PbO和PbCl2吸附的第一性原理計(jì)算表明,高嶺土表面羥基會(huì)阻礙PbO的吸附,而表面羥基可以將不穩(wěn)定的PbCl2轉(zhuǎn)化為穩(wěn)定的PbO吸附[38,39]。脫羥基后,高嶺土表面原本六配位的Al元素變?yōu)椴伙柡偷奈迮湮换蛩呐湮?。PbO分子的O原子易與不飽和的Al原子成鍵,而Pb原子與表面脫羥基后殘余的O原子成鍵。羥基存在時(shí),PbCl2中的Cl原子與羥基中的H原子成鍵,生成HCl,Pb原子與脫H后殘余的O原子成鍵,從而形成類似的PbO吸附形式。因此,可以通過(guò)水蒸氣對(duì)高嶺土表面羥基的影響,間接推測(cè)水蒸氣與高嶺土吸附的關(guān)聯(lián)性。將高嶺土通過(guò)不同水蒸氣濃度的沉降爐閃煅2 s,分析產(chǎn)物中的殘余羥基率,結(jié)果見(jiàn)圖8。

        圖8 高嶺土閃煅2s后羥基殘余率

        高嶺土閃煅后,殘余羥基率隨溫度的升高而降低,隨水蒸氣含量的升高而增加,因此,認(rèn)為高溫有利于高嶺土中羥基的脫除,而水蒸氣抑制羥基的脫除。由此可見(jiàn),水蒸氣可以通過(guò)增加高嶺土在吸附過(guò)程中的羥基富存量來(lái)阻礙PbO吸附和促進(jìn)PbCl2吸附轉(zhuǎn)化。圖8中的水蒸氣對(duì)羥基脫除的影響規(guī)律與圖4和圖5中水蒸氣對(duì)PbO和PbCl2吸附規(guī)律一致,一定程度上驗(yàn)證了水蒸氣通過(guò)影響高嶺土高溫條件下的殘余羥基量來(lái)影響高嶺土吸附PbO和PbCl2的效率。另一方面看,羥基的脫除表明偏高嶺土的生成。脫羥基有利于PbO吸附即偏高嶺土是PbO吸附的主體,而羥基有利于PbCl2吸附即偏高嶺土吸附PbCl2能力較弱。因此,可以同時(shí)從羥基和偏高嶺土兩方面理解水蒸氣的作用。

        值得注意的是,圖8中的溫度對(duì)羥基脫除的影響規(guī)律與圖4和圖5中溫度對(duì)PbO和PbCl2吸附規(guī)律不一致。這說(shuō)明,溫度除了通過(guò)影響參與羥基量來(lái)影響高嶺土吸附,還有其他影響路徑。圖6的XRD分析表明了1300 ℃時(shí)惰性莫來(lái)石的生成,圖7的SEM分析也表明了1300 ℃時(shí)高嶺土片層的徹底黏結(jié)消失。上述兩者均對(duì)高嶺土吸附存在阻礙作用。綜上所述,雖然高溫促進(jìn)了羥基的脫落有利于PbO吸附,并且有利于增大化學(xué)反應(yīng)速率,但是高溫帶來(lái)的莫來(lái)石生成以及高嶺土孔隙結(jié)構(gòu)坍塌阻礙了PbO吸附,因此,PbO最佳吸附溫度為1200 ℃而非1300 ℃;而高溫除了增大化學(xué)反應(yīng)速率外,脫羥基、莫來(lái)石和孔隙消失對(duì)PbCl2吸附均為阻礙作用,因此,其最佳吸附溫度僅為1000 ℃。

        3 結(jié) 論

        水蒸氣對(duì)高嶺土高溫吸附PbO具有抑制作用,但是對(duì)吸附PbCl2具有促進(jìn)作用。主要作用途徑為抑制高嶺土表面羥基的脫落,阻礙偏高嶺土的生成。PbO和PbCl2的吸附產(chǎn)物均為鉛硅酸鹽晶體以及其他非晶體物質(zhì),水蒸氣的存在并未改變吸附產(chǎn)物的晶體組成,而非晶體組成需要進(jìn)一步研究。該規(guī)律可用以解釋高嶺土高溫吸附鉛的行為。

        受高溫惰性莫來(lái)石生成以及高嶺土孔隙結(jié)構(gòu)坍塌的影響,PbO最佳吸附溫度為1200 ℃而非1300 ℃;受羥基脫除的影響,PbCl2最佳吸附溫度為1000 ℃。最佳吸附溫度條件下,與無(wú)水蒸氣相比,20%水蒸氣導(dǎo)致PbO吸附效率從96%下降至67%,PbCl2吸附效率從31%上升至58%。上述參數(shù)對(duì)高嶺土高溫吸附鉛的實(shí)際應(yīng)用具有一定的指導(dǎo)意義。

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