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        光催化分解作業(yè)環(huán)境中氨的規(guī)律研究

        2020-12-21 09:49:10郭文杰李超付明明馬有營(yíng)許蘭娟
        安徽化工 2020年6期
        關(guān)鍵詞:無紡布氨氣光催化

        郭文杰,李超,付明明,馬有營(yíng),許蘭娟

        (濱州學(xué)院化工與安全學(xué)院,山東濱州256600)

        作業(yè)環(huán)境中的氨對(duì)人體具有較大的危害。研究降解氨氣的影響因素和方法尤為重要。用TiO2做光催化劑降解氨氣的影響因素中,相對(duì)濕度對(duì)氨氣降解率的影響不甚明顯。研究表明,氨氣降解效率隨氣體初始濃度的上升而緩慢增加,光催化反應(yīng)速率常數(shù)與光照強(qiáng)度密切相關(guān)。TiO2光催化凈化氨氣的性能與負(fù)載量有關(guān),氨氣的降解反應(yīng)受到TiO2濃度、pH和溫度的影響。

        實(shí)驗(yàn)表明,研究影響室內(nèi)光催化降解氨氣的因素一般采用傅里葉變換紅外光譜(FTIR)或者氣相色譜(GC)間接記錄氨氣濃度變化情況,繼而通過對(duì)反應(yīng)中氨氣的降解率來分析、解釋光催化降解氨氣的規(guī)律,此方法具有廣闊的研究前景。

        1 實(shí)驗(yàn)部分

        1.1 實(shí)驗(yàn)材料

        氨水(濃度為75%)、紫外燈(8 W)、日光燈(6 W、8 W)、活性炭纖維無紡布、活性炭無紡布、聚丙烯腈纖維、玻璃片、蒸餾水、銳鈦型納米TiO2粉末(5~10 nm、40 nm、100 nm)。

        實(shí)驗(yàn)裝置如圖1所示,將紫外燈、日光燈、數(shù)顯溫濕度計(jì)固定在揮發(fā)箱內(nèi),通過探針孔注入氨水來改變作業(yè)環(huán)境中的氨氣濃度,接上NH3傳感器、rs485 轉(zhuǎn)換器,連接上位機(jī),氨氣傳感器實(shí)時(shí)測(cè)量裝置內(nèi)的氨氣濃度,并每隔1 s記錄一次數(shù)據(jù)。

        1.2 實(shí)驗(yàn)方法

        圖1 光催化裝置示意圖

        在常溫常壓下,取0.02 mL 氨水放入揮發(fā)箱(54 cm×40 cm×31 cm),使其全部揮發(fā)為NH3,得到NH3起始濃度為27 mL/m3。通過改變光催化反應(yīng)條件:TiO2粒徑(5~10 nm、40 nm、100 nm)、TiO2懸濁液濃度(0.1 g/L、0.2 g/L、0.3 g/L、0.4 g/L、0.5 g/L、0.6 g/L、0.7 g/L 和0.8 g/L)、光照強(qiáng)度(6 W和8 W日光燈作為對(duì)照組,8 W紫外燈依次疊加做實(shí)驗(yàn)組)、光源(8 W紫外燈和日光燈)、載體(空白載體對(duì)照,活性炭纖維布、聚丙烯腈、普通無紡布、玻璃片)等因素設(shè)計(jì)實(shí)驗(yàn),在實(shí)驗(yàn)過程中,氨氣傳感器將信號(hào)傳送給上位機(jī),氣體探測(cè)上位機(jī)每隔1 s 記錄一次裝置內(nèi)氨氣濃度,畫出實(shí)時(shí)氨氣濃度變化圖,探究TiO2光催化降解NH3效率的影響因素,找到比較適合的催化條件。

        通過公式?=(C0-C)/C0×100% 計(jì)算氨氣的降解率,式中?表示氨氣的降解率,C0表示實(shí)驗(yàn)開始時(shí)的氨氣濃度,C 表示實(shí)驗(yàn)后期的氨氣濃度。利用origin 對(duì)比和分析各因素對(duì)TiO2光催化降解氨氣的影響。

        2 結(jié)果與討論

        2.1 載體對(duì)光催化降解氨氣的影響

        如圖2所示,有載體時(shí),TiO2光催化效率比沒有載體時(shí)要好,氨氣降解效率順序?yàn)椋夯钚蕴繜o紡布>聚丙烯腈>普通無紡布>玻璃片。

        圖2 載體對(duì)氨氣光催化的影響

        由圖2容易看出,活性炭無紡布的催化效果比聚丙烯腈纖維要好,原因是活性炭的粒徑小,孔隙結(jié)構(gòu)發(fā)達(dá),孔隙分布均勻,比表面積大,因而吸附和富集效果好,而纖維對(duì)氨氣的吸附作用在短時(shí)間內(nèi)易飽和,導(dǎo)致反應(yīng)體系中的氨氣濃度迅速回升;除活性炭無紡布外,相同時(shí)間內(nèi),負(fù)載TiO2量相同,聚丙烯腈纖維的催化效率比其他催化劑高,與纖維對(duì)氨氣的吸附作用可以提高纖維表面氨氣的濃度,有利于納米TiO2對(duì)氨氣的催化降解反應(yīng)有關(guān);對(duì)負(fù)載型TiO2光催化降解催化劑而言, 較為理想的載體應(yīng)該具有較大的飽和吸附量, 而實(shí)驗(yàn)所用活性炭無紡布具有一定的吸附能力,能更多地富集反應(yīng)中的氨氣,使吸附在載體上的氨氣能夠向光催化活性中心遷移, 從而促進(jìn)吸附-遷移-光降解反應(yīng)的進(jìn)行。

        2.2 粒徑對(duì)TiO2光催化降解氨氣的影響

        圖3 催化劑粒徑對(duì)氨氣光催化的影響

        從圖3 可知,TiO2對(duì)NH3的光催化降解主要是在t≤500 s階段,當(dāng)t>500 s時(shí),NH3濃度變化較小,可以得出NH3的降解效率:TiO2粒徑5~10 nm>TiO2粒徑40 nm>TiO2粒徑100 nm,即相同條件下,NH3的降解效率隨TiO2粒徑的減小而增大,光催化劑粒徑越小,相同時(shí)間內(nèi)NH3降解得越快,光催化效果越好。

        實(shí)驗(yàn)所用光催化劑為納米TiO2粉末,對(duì)于該催化劑顆粒來說,發(fā)生光催化反應(yīng)時(shí)所產(chǎn)生的光生電子遷移到反應(yīng)晶面的時(shí)間t可由式(1)來估算:

        式中: r 為TiO2納米的晶粒半徑;D為載流子的擴(kuò)散系數(shù)。由公式可知,t隨著TiO2粒徑的增大而增大,光生電子和光生空穴的復(fù)合幾率隨著升高,到達(dá)NH3表面與之反應(yīng)的光生電子就越少,催化活性越低。

        2.3 TiO2懸濁液濃度對(duì)TiO2光催化降解氨氣的影響

        圖4 TiO2懸濁液濃度對(duì)氨氣光催化的影響

        如圖4 所示,光催化反應(yīng)階段主要在t≤1 500 s,從載體負(fù)載TiO2懸濁液濃度量為0.1 g/L、0.2 g/L、0.3 g/L和0.4 g/L時(shí)NH3的降解濃度變化曲線,相同載體上TiO2懸濁液濃度對(duì)NH3的光催化降解存在影響,相同時(shí)間內(nèi),TiO2催化效率關(guān)系為:?(0.4 g/L)>?(0.3 g/L)>?(0.2 g/L)>?(0.1 g/L),即相同時(shí)間內(nèi),TiO2懸濁液的濃度越高,NH3光催化降解得越快,但TiO2濃度過大時(shí),TiO2附著量過多,不但會(huì)造成催化劑浪費(fèi),而且過量的催化劑將堵塞更多的活性炭孔隙,降低活性炭的吸附能力,還可能對(duì)紫外光產(chǎn)生一定的遮蔽作用,導(dǎo)致光催化效率下降,影響光催化降解反應(yīng)效率。

        2.4 光照強(qiáng)度對(duì)TiO2光催化降解氨氣的影響

        驗(yàn)證光照強(qiáng)度對(duì)TiO2光催化降解NH3的影響規(guī)律猜想,設(shè)置了對(duì)比實(shí)驗(yàn),圖5 是不同強(qiáng)度可見光(6 W、8 W日光燈)對(duì)TiO2光催化降解室內(nèi)NH3的影響;圖6則是可見光(日光燈)、紫外光(紫外燈)以及兩者共同作用時(shí)的對(duì)照實(shí)驗(yàn),也證實(shí)了猜想,但可以看出,光照強(qiáng)度對(duì)TiO2光催化降解NH3不是倍數(shù)或簡(jiǎn)單的加和關(guān)系。

        圖5 日光燈強(qiáng)度對(duì)氨氣光催化的影響

        圖6 可見光和紫外光強(qiáng)度對(duì)氨氣光催化的影響

        3 結(jié)論

        (1)通過改變TiO2光催化降解NH3的實(shí)驗(yàn),發(fā)現(xiàn)氨氣的降解率為:5~10 nm>40 nm>100 nm,即納米TiO2的粒徑越小,光催化效率越高,氨氣凈化效果越好。

        (2)其他條件不變,TiO2懸濁液濃度對(duì)氨氣降解率的影響是先上升后降低,其中0.4 g/L時(shí)凈化效率最高,為98%。

        (3)可見光比無光照時(shí)降解效果好,適當(dāng)增加光照強(qiáng)度,可以增強(qiáng)氨氣的降解效率,但超過一定范圍變化則不明顯。

        (4)加入載體也比沒有時(shí)催化效果好,實(shí)驗(yàn)所選載體對(duì)氨氣降解的影響為:活性炭無紡布>聚丙烯腈纖維>普通無紡布>玻璃片。

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