海幫 張少鋒 張敏 董達(dá)譜雷建廷 趙冬梅 馬新文?

1) (中國(guó)科學(xué)院近代物理研究所, 蘭州 730000)

2) (中國(guó)科學(xué)院大學(xué), 北京 100049)

3) (蘭州大學(xué)核科學(xué)技術(shù)學(xué)院, 蘭州 730000)

飛秒極紫外光脈沖是研究原子分子超快動(dòng)力學(xué)過(guò)程的重要工具, 是同步輻射及自由電子激光這樣的大科學(xué)裝置的重要補(bǔ)充, 而且具有非常誘人的發(fā)展前景. 本工作基于大功率飛秒近紅外激光在氣體介質(zhì)中的高次諧波過(guò)程, 搭建了一套桌面飛秒極紫外光源. 使用充氣的中空波導(dǎo)管產(chǎn)生高次諧波, 增大了驅(qū)動(dòng)光與介質(zhì)的作用長(zhǎng)度, 顯著提高了光子產(chǎn)額. 使用了光柵的圓錐衍射模式來(lái)實(shí)現(xiàn)高次諧波光子能量的選擇, 在保證高衍射效率的同時(shí), 減小了光柵衍射對(duì)于光脈沖的時(shí)間展寬效應(yīng). 通過(guò)實(shí)際測(cè)量, 光源的輸出光子能量可覆蓋20—90 eV 的范圍. 在光子能量為40 eV 附近, 輸出光子流強(qiáng)達(dá)1 × 1010 photons/s, 光子能量分辨約為0.4 eV.該光源結(jié)合新研制的反應(yīng)顯微成像譜儀, 為研究極紫外光與原子分子的相互作用提供了獨(dú)特的手段. 目前已成功開(kāi)展多次原子及分子電離實(shí)驗(yàn), 系統(tǒng)性能穩(wěn)定.

1 引 言

飛秒(fs, 10–15s)激光技術(shù)的發(fā)展, 使得人們可以在飛秒時(shí)間尺度上觀測(cè)化學(xué)反應(yīng)中原子分子的超快動(dòng)力學(xué)過(guò)程[1], 并在一定程度上實(shí)現(xiàn)對(duì)反應(yīng)過(guò)程的操控[2]. 但是, 常用的鈦寶石飛秒激光器產(chǎn)生的光子能量?jī)H約為1.5 eV, 不足以直接電離原子中的電子. 因此, 要研究原子內(nèi)電子的超快動(dòng)力學(xué)過(guò)程, 需要更高光子能量, 即極紫外光波段(extreme ultraviolet, XUV, 光子能量為10—124 eV)的飛秒脈沖. 目前最主要的XUV 光源, 是同步輻射和自由電子激光, 并且都已實(shí)現(xiàn)了飛秒脈沖輸出[3]. 然而, 這樣的大科學(xué)裝置的建造及運(yùn)營(yíng)維護(hù)成本極高且體積巨大. 相比而言, 飛秒強(qiáng)激光場(chǎng)中的高次諧波產(chǎn)生[4], 可以在桌面化尺度內(nèi), 產(chǎn)生高度相干的XUV 光, 且脈沖時(shí)間可以達(dá)到更短的阿秒(as,10–18s)量級(jí), 是對(duì)傳統(tǒng)XUV 光源的有效補(bǔ)充.

高次諧波光源相比于同步輻射和自由電子激光, 其光子流強(qiáng)較小, 因而應(yīng)用受到了一定的限制.如何提高諧波的產(chǎn)生效率, 一直是相關(guān)研究的重點(diǎn). 傳統(tǒng)的高次諧波產(chǎn)生方法一般采用緊聚焦模式, 將驅(qū)動(dòng)激光聚焦至氣體射流(gas jet)上[5], 激光場(chǎng)與介質(zhì)的作用距離較短, 產(chǎn)生的高次諧波不能有效地積累增強(qiáng), 因此能量轉(zhuǎn)換效率一直較低. 若要提高高次諧波的產(chǎn)生效率, 需要使諧波在較長(zhǎng)的一段作用距離上持續(xù)積累. 這不僅要求激光與介質(zhì)的作用距離更長(zhǎng), 還要保證不同位置產(chǎn)生的諧波相干疊加之后不會(huì)出現(xiàn)干涉相消, 即滿足相位匹配條件. 美國(guó)的Kapteyn 和Murnane 實(shí)驗(yàn)組使用充氣的中空波導(dǎo)管替代傳統(tǒng)的氣體射流, 可以在很長(zhǎng)的作用距離上實(shí)現(xiàn)輸出諧波的相位匹配, 使高次諧波的產(chǎn)生效率提高了兩到三個(gè)量級(jí)[6]. 得益于這一技術(shù), 使用大功率的商業(yè)化飛秒激光器即可產(chǎn)生強(qiáng)度滿足部分應(yīng)用需求的高次諧波, 極大地促進(jìn)了高次諧波XUV 光源的應(yīng)用推廣.

另一方面, 高次諧波的輸出頻譜中, 同時(shí)包含很多階次不同能量的光子, 在大部分應(yīng)用中需要對(duì)其進(jìn)行單色化處理. 使用光柵衍射分光的方法, 可以實(shí)現(xiàn)很寬能譜范圍內(nèi)的能量選擇, 且具有較高的能譜分辨率, 是最常用的單色化方法. 然而, 由于衍射過(guò)程中的波前傾斜, 會(huì)導(dǎo)致衍射光脈沖的時(shí)間展寬. 為保持飛秒脈沖的超快時(shí)間特性, 意大利CNR-IFN 研究所的Poletto 小組提出了使用光柵的圓錐衍射模式的方法[7], 有效減小了光柵的時(shí)間展寬效應(yīng). 這一方法得到了業(yè)內(nèi)的廣泛認(rèn)可, 并已成功推廣到了世界上的多個(gè)實(shí)驗(yàn)室[8?11].

國(guó)內(nèi)目前有幾家單位進(jìn)行高次諧波過(guò)程的相關(guān)研究, 但還未見(jiàn)應(yīng)用高次諧波XUV 光開(kāi)展原子分子實(shí)驗(yàn)研究的報(bào)道. 中國(guó)科學(xué)院物理研究所的魏志義團(tuán)隊(duì), 在高次諧波研究方面, 特別是在孤立阿秒脈沖的研究方面, 始終處于國(guó)際前沿, 獲得了一系列優(yōu)秀的成果. 2013 年, 該團(tuán)隊(duì)利用高次諧波過(guò)程成功獲得了脈沖寬度160 as, 中心能量在82 eV的孤立阿秒脈沖[12], 是國(guó)內(nèi)阿秒脈沖領(lǐng)域的首次實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果. 基于現(xiàn)有的研究成果, 該團(tuán)隊(duì)計(jì)劃在北京懷柔建造基于高次諧波的阿秒激光工作站[13],為物理、生物、化學(xué)等多個(gè)領(lǐng)域的相關(guān)應(yīng)用提供脈沖寬度在飛秒至阿秒量級(jí)的XUV 光脈沖. 目前該項(xiàng)目已經(jīng)完成了整體設(shè)計(jì), 并開(kāi)始實(shí)際建造, 有望在未來(lái)幾年逐步對(duì)用戶開(kāi)放. 吉林大學(xué)的丁大軍研究組, 采用光柵圓錐衍射的方法, 搭建了可以保持高次諧波時(shí)間特性的XUV 光源, 并研究了其光譜特性[14,15]. 在高次諧波產(chǎn)生過(guò)程中, 他們使用外徑3 mm 的充氣鎳管, 經(jīng)激光聚焦穿孔后作為產(chǎn)生介質(zhì), 最終得到了XUV 光子輸出, 但目前還未見(jiàn)實(shí)驗(yàn)應(yīng)用的報(bào)道. 本文報(bào)道我們采用充氣的中空波導(dǎo)管產(chǎn)生高次諧波, 并使用光柵的圓錐衍射模式對(duì)諧波進(jìn)行單色化, 搭建了高次諧波XUV 光源. 并與特殊研制的反應(yīng)顯微成像譜儀[16]相結(jié)合, 在國(guó)內(nèi)首先實(shí)際應(yīng)用于原子分子光物理實(shí)驗(yàn)研究[17,18].光子能量范圍可覆蓋20—90 eV, 在光子能量40 eV附近, 輸出光子流強(qiáng)可達(dá)1010photons/s, 光子能量分辨約為0.4 eV.

2 XUV 光源

基于高次諧波的XUV 光源結(jié)構(gòu)如圖1 所示,主要由3 部分構(gòu)成: 大功率飛秒近紅外激光用于產(chǎn)生驅(qū)動(dòng)高次諧波效應(yīng)的基頻光; 高次諧波產(chǎn)生單元負(fù)責(zé)諧波的產(chǎn)生及優(yōu)化; 單色化傳輸線路實(shí)現(xiàn)對(duì)高次諧波的能量選擇并將其傳輸至實(shí)驗(yàn)終端.

圖1 高次諧波極紫外光源總體示意圖Fig. 1. Schematic of the HHG-based XUV source.

2.1 飛秒近紅外激光

我們使用的驅(qū)動(dòng)激光由美國(guó)KMLabs 公司提供, 可輸出中心波長(zhǎng)約為800 nm 的大功率近紅外激光. 輸出重復(fù)頻率為1—3 kHz 可調(diào), 最大單脈沖能量可達(dá)3 mJ, 脈沖寬度約為25 fs. 當(dāng)此近紅外激光被聚焦至約150 μm 時(shí), 場(chǎng)強(qiáng)可達(dá)1014W·cm–2,足以支持大部分氣體中的高次諧波產(chǎn)生.

2.2 高次諧波產(chǎn)生單元

高次諧波產(chǎn)生的基本原理, 可以采用Corkum等[19,20]提出的半經(jīng)典“三步模型”來(lái)形象地說(shuō)明.但是三步模型理論只能描繪高次諧波產(chǎn)生的單原子圖像, 無(wú)法考慮實(shí)際工作氣體中大量原子的宏觀效應(yīng). 而宏觀效應(yīng)則決定了高次諧波的實(shí)際輸出強(qiáng)度, 只有當(dāng)不同原子釋放的高次諧波相干疊加增強(qiáng), 即達(dá)到相位匹配時(shí), 才能實(shí)現(xiàn)輸出強(qiáng)度的最大化, 如圖2(a)所示.

圖2 高次諧波過(guò)程中的相位匹配 (a) 在相位匹配條件下, 不同原子釋放的諧波相干疊加增強(qiáng); (b) 使用氣體射流產(chǎn)生高次諧波的緊聚焦模式; (c) 使用充氣的中空波導(dǎo)管產(chǎn)生高次諧波Fig. 2. Phase matching of the HHG: (a) Radiations from different atoms add up constructively when phase matched;(b) tightly focusing geometry of HHG with a gas jet; (c) HHG in a gas-filled hollow waveguide.

理論分析表明, 實(shí)現(xiàn)相位匹配的條件是基頻光與高次諧波在介質(zhì)中傳播的相速度相同[21]. 影響二者相速度之差的實(shí)際因素是介質(zhì)氣體的電離率,而電離率又是由驅(qū)動(dòng)光強(qiáng)度及氣體壓強(qiáng)決定的. 因此, 可以通過(guò)調(diào)節(jié)驅(qū)動(dòng)光強(qiáng)度和氣體壓強(qiáng)來(lái)實(shí)現(xiàn)相位匹配. 在傳統(tǒng)的緊聚焦模式下, 驅(qū)動(dòng)激光先聚焦后發(fā)散如圖2(b)所示, 光束寬度的變化導(dǎo)致激光場(chǎng)強(qiáng)度的變化, 同時(shí)氣體射流內(nèi)部壓強(qiáng)分布也不均勻. 因而在緊聚焦模式下, 一般只能在焦點(diǎn)附近很短的一段近似準(zhǔn)直的范圍內(nèi)實(shí)現(xiàn)相位匹配, 導(dǎo)致總的輸出強(qiáng)度較低.

我們采用充氣的中空波導(dǎo)管的方式產(chǎn)生高次諧波, 如圖2(c)所示. 波導(dǎo)管內(nèi)徑約為150 μm, 長(zhǎng)度為5 cm, 在此范圍內(nèi), 驅(qū)動(dòng)光保持準(zhǔn)直, 激光場(chǎng)強(qiáng)度始終一致, 同時(shí)整個(gè)波導(dǎo)管內(nèi)氣體壓強(qiáng)分布更加均勻且便于調(diào)節(jié). 因此可以在很長(zhǎng)的作用距離上一直保持相位匹配, 產(chǎn)生的高次諧波可以持續(xù)地疊加增強(qiáng), 相比于緊聚焦模式, 可以將高次諧波輸出強(qiáng)度提高兩到三個(gè)量級(jí)[6]. 同時(shí), 由于驅(qū)動(dòng)光在波導(dǎo)管內(nèi)近似可以看作平面波, 產(chǎn)生的高次諧波發(fā)散度很小, 空間相干性極好, 光束質(zhì)量也得到顯著提高.

2.3 單色化傳輸線路

由于XUV 光的電離能力很強(qiáng), 在大部分材料中的穿透深度都小于1 μm[15], 因此整個(gè)傳輸線路必須保持高真空, 且無(wú)法使用透射式光學(xué)元件, 只能使用反射式光學(xué)元件. 但即便使用反射式光學(xué)元件, 也必須在掠入射模式下(入射光線與鏡面夾角很小)才能擁有較高的反射率[22]. 這為單色化傳輸線路的設(shè)計(jì)增加了難度.

為實(shí)現(xiàn)寬能譜范圍內(nèi)的高次諧波能量選擇, 我們采用了光柵分光的單色化方法. 其基本原理為,來(lái)自不同刻線上的衍射光相干疊加, 使不同頻率成分的干涉極大(即光程差等于波長(zhǎng)的整數(shù)倍)出現(xiàn)在不同的角度, 從而實(shí)現(xiàn)頻率成分的空間分離. 但是, 衍射過(guò)程中的光程差又會(huì)導(dǎo)致衍射光的波前傾斜, 進(jìn)而導(dǎo)致脈沖展寬. 圖3 為傳統(tǒng)的光柵衍射模式(光柵刻線垂直于反射平面), 假設(shè)入射光束寬度為d, 入射角為a, 則當(dāng)光柵刻線密度為σ時(shí), 光束照亮的總刻線數(shù)為N=dσ/cosa. 若考慮一級(jí)衍射, 由于相鄰刻線衍射光程差等于1 倍波長(zhǎng)λ, 則此時(shí)總的光程差為Nλ, 除以光速c即可得到脈沖的時(shí)間展寬為

由(1)式可知, 在掠入射模式下, 由于入射角a接近90°, 因而分母上的cosa接近于零, 會(huì)導(dǎo)致展寬效應(yīng)被顯著放大. 在我們的實(shí)際光源中, 高次諧波在光柵處的寬度約為2 mm, 使用的光柵刻線密度為500 gr/mm, 若要保證XUV 光在材料表面90%以上的反射率, 入射角a不能小于88°. 此時(shí)若采用傳統(tǒng)的光柵使用模式, 對(duì)于波長(zhǎng)為30 nm(光子能量約41 eV)的高次諧波, 根據(jù)(1)式可求得脈沖時(shí)間展寬高達(dá)約3 ps, 這對(duì)于要求飛秒量級(jí)時(shí)間分辨的超快動(dòng)力學(xué)研究是無(wú)法接受的.

圖3 光柵衍射中的波前傾斜導(dǎo)致脈沖展寬, Δtin 和Δtout 分別表示入射光和衍射光的脈沖寬度Fig. 3. Pulse broadening caused by the wavefront tilt during grating diffraction , Δtin and Δtout are pulse widths of the input pulse and diffracted pulse respectively.

為解決這一問(wèn)題, 我們采用了光柵的圓錐衍射模式. 如圖4 所示, 入射光線與衍射光線都位于以光柵刻線為軸的圓錐面上, 并以不同的方位角a和β來(lái)表征[7]. 將圓錐頂角的一半記為γ, 此時(shí)只需γ角足夠小就可以實(shí)現(xiàn)掠入射, 從而保證足夠的反射率. 因此a角的取值將不再受限制, 可以選取很小的a角來(lái)減小光柵衍射對(duì)脈沖時(shí)間的展寬效應(yīng). 如果取a= 0°, 同樣使用前述的參數(shù)可求得時(shí)間展寬僅為100 fs, 脈沖的展寬效應(yīng)得到了顯著地限制.

圖4 光柵的圓錐衍射模式Fig. 4. The conical diffraction geometry of gratings.

經(jīng)過(guò)光柵衍射之后, 不同能量的光子以不同的衍射角β 出射, 只需在特定的位置加裝小孔即可選擇出特定能量的光子. 在實(shí)際應(yīng)用中, 為了保證輸出點(diǎn)的位置不變, 我們采用固定選光小孔而調(diào)節(jié)光柵角度的方法, 使不同能量的光子始終從同一個(gè)位置輸出, 從而避免實(shí)驗(yàn)終端的位置調(diào)整.

3 光源輸出參數(shù)

為了對(duì)光源的輸出光譜特性進(jìn)行分析, 我們使用專用的XUV 相機(jī)(Andor DO934P-BN)安裝在選光小孔的位置, 對(duì)高次諧波的衍射光譜進(jìn)行了測(cè)量. 從相機(jī)測(cè)量的圖像強(qiáng)度, 可以獲得高次諧波的相對(duì)流強(qiáng)變化, 因此可用于調(diào)節(jié)驅(qū)動(dòng)光強(qiáng)度及氣體壓強(qiáng)以得到最高的輸出流強(qiáng), 即實(shí)現(xiàn)相位匹配. 圖5給出了使用不同惰性氣體作為產(chǎn)生介質(zhì), 并分別調(diào)節(jié)至相位匹配時(shí)得到的高次諧波能譜. 可見(jiàn)從氦氣到氙氣, 隨著原子第一電離能的降低, 產(chǎn)生的高次諧波能量依次降低. 這與三步模型理論的描述是吻合的. 而通過(guò)換用不同的惰性氣體, 總的光子能量范圍基本可覆蓋20—90 eV. 吉林大學(xué)的高次諧波單色化裝置[14]中, 光子能量范圍僅為20—75 eV.本工作中, 通過(guò)使用電離能更高的氦氣作為工作氣體, 成功將光譜范圍向高能區(qū)域進(jìn)行了一定的拓展, 高能段達(dá)到了90 eV.

圖5 使用不同惰性氣體產(chǎn)生的高次諧波譜Fig. 5. HHG spectra produced with noble gases.

對(duì)于光源的能量分辨, 可以從兩方面獲得. 首先, 可以直接從能譜上得到高次諧波的單一階次本身的能量展寬. 如以氬氣產(chǎn)生的第27 階諧波為例,其能譜局部放大之后如圖6 所示, 通過(guò)對(duì)其進(jìn)行高斯擬合, 可得出中心能量約為41.9 eV, 半高全寬約為0.4 eV. 這表明在諧波的產(chǎn)生過(guò)程中單一階次諧波的固有能量展寬為0.4 eV. 另一方面, 根據(jù)相機(jī)測(cè)量的原始圖像, 可以推算出不同能量光子經(jīng)光柵衍射之后的空間分辨約為2.65 eV/mm, 而使用的選光小孔的直徑為150 μm, 對(duì)應(yīng)于0.4 eV 的能量寬度, 即剛好可實(shí)現(xiàn)單一階次諧波的選擇. 因此光源最終輸出的光子能量分辨約為0.4 eV, 剛好實(shí)現(xiàn)了對(duì)單一階次諧波的充分利用. 吉林大學(xué)研究組使用300 gr/mm 的光柵配合50 μm 的狹縫, 在光子能量35.7 eV 處, 測(cè)量得到能量分辨約為1 eV[14].因此, 本實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)具有較高的能量分辨. 值得指出的是, 在本工作中如果選用直徑更小的小孔, 可以使輸出的光子能量分辨更高, 但是同時(shí)也會(huì)使光子流強(qiáng)降低.

圖6 使用氬氣產(chǎn)生的第27 階諧波的能譜, 紅色實(shí)線為高斯擬合, 其中心能量為41.9 eV, 半高全寬0.4 eVFig. 6. Spectrum of the 27th harmonic produced with Ar gas. The red line is fitted result of Gauss distribution,centered at 41.9 eV with a FWHM of 0.4 eV.

經(jīng)過(guò)小孔選擇之后的單一能量光子, 經(jīng)過(guò)再次聚焦之后直接傳輸?shù)綄?shí)驗(yàn)終端. 為得到光子的絕對(duì)流強(qiáng), 我們使用光電二級(jí)管(AXUV100 G)進(jìn)行了測(cè)量. 對(duì)于氬氣的27 階諧波, 測(cè)量得到二極管輸出電流約為20 nA, 而光電二極管在這一能量范圍內(nèi)的轉(zhuǎn)換效率為0.26 A/W, 因此可計(jì)算出光子流強(qiáng)約為1 × 1010photons/s, 相比于此前吉林大學(xué)的實(shí)驗(yàn)結(jié)果[14]提高了1 個(gè)量級(jí). 除了部分反應(yīng)截面很小的過(guò)程外, 這一強(qiáng)度的XUV 光, 已能滿足大部分實(shí)驗(yàn)研究的需求. 如在已開(kāi)展的氖原子電離實(shí)驗(yàn)中, 經(jīng)過(guò)多次符合之后得到的有效計(jì)數(shù)率超過(guò)了30 s–1, 已滿足實(shí)驗(yàn)需求.

4 XUV 原子分子實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)

為利用飛秒XUV 光源開(kāi)展原子分子超快動(dòng)力學(xué)研究, 我們自主搭建了反應(yīng)顯微成像譜儀. XUV光在譜儀中心處與超聲氣體靶相互作用, 產(chǎn)生的光電子及離子在外加電場(chǎng)的作用下被引出到探測(cè)器上, 通過(guò)測(cè)量粒子從反應(yīng)點(diǎn)到探測(cè)器的飛行時(shí)間及在探測(cè)器上的二維位置信息, 可以重構(gòu)粒子在反應(yīng)末態(tài)的三維動(dòng)量信息.

反應(yīng)顯微成像譜儀包括3 個(gè)主要部分: 超音速冷靶、飛行時(shí)間譜儀和位置靈敏探測(cè)器, 分別實(shí)現(xiàn)氣體靶的制備、粒子的引出和探測(cè). 在超音速冷靶部分, 利用高壓氣體向低壓環(huán)境的超音速膨脹, 得到單色性極好的低溫氣體靶. 在超音速膨脹過(guò)程中, 氣體的熱動(dòng)能轉(zhuǎn)化為整體運(yùn)動(dòng)的平動(dòng)能, 動(dòng)量分散極小, 從而可以顯著減小初始熱分散對(duì)反應(yīng)產(chǎn)物動(dòng)量測(cè)量的影響, 提高動(dòng)量測(cè)量精度. 同時(shí), 小動(dòng)量分散保證了氣體靶的發(fā)散角很小, 便于反應(yīng)剩余氣體的收集, 從而維持整個(gè)反應(yīng)靶室的高真空度. 飛行時(shí)間譜儀由一系列電極片構(gòu)成, 在其中心處, 氣體冷靶與XUV 光束垂直交叉并發(fā)生反應(yīng),產(chǎn)生的帶電粒子在電極片電場(chǎng)的作用下運(yùn)動(dòng)至兩端的探測(cè)器. 引出電場(chǎng)分為勻場(chǎng)加速區(qū)和無(wú)場(chǎng)漂移區(qū)兩部分, 二者長(zhǎng)度比為1∶2, 這一設(shè)計(jì)可以減小氣體靶寬度對(duì)粒子飛行時(shí)間的影響, 又被稱為一維時(shí)間聚焦條件. 此外, 由于電子在垂直電場(chǎng)方向極易飛出探測(cè)器范圍, 因此使用亥姆霍茲線圈在粒子飛行區(qū)域施加一個(gè)與引出電場(chǎng)方向平行的均勻磁場(chǎng), 以約束電子的橫向運(yùn)動(dòng), 實(shí)現(xiàn)完全收集. 最終,粒子在電場(chǎng)和磁場(chǎng)的共同作用下運(yùn)動(dòng)到探測(cè)器上.為實(shí)現(xiàn)對(duì)時(shí)間信息和位置信息的測(cè)量, 采用了微通道板(MCP)加延遲線陽(yáng)極的二維位置靈敏探測(cè)器, 微通道板給出粒子的飛行時(shí)間, 延遲線陽(yáng)極給出二維位置信息. 由這些信息即可計(jì)算出粒子初始時(shí)刻的動(dòng)量信息, 實(shí)現(xiàn)對(duì)反應(yīng)過(guò)程的動(dòng)力學(xué)重構(gòu).

反應(yīng)顯微成像譜儀實(shí)驗(yàn)對(duì)真空度的要求很高,特別是XUV 光的電離能力很強(qiáng), 在光束傳輸線路上的真空殘余氣體原子分子極易被電離, 從而會(huì)造成較強(qiáng)的本底噪聲. 為抑制本底噪聲, 我們對(duì)反應(yīng)顯微成像譜儀進(jìn)行了多項(xiàng)特殊設(shè)計(jì). 首先, 氣體靶采用了多級(jí)差分結(jié)構(gòu), 最大限度減小靶氣體對(duì)腔室真空度的影響. 其次, 主腔室材質(zhì)采用了放氣率更低的鈦合金取代傳統(tǒng)的不銹鋼, 以支持更高的極限真空. 同時(shí), 在渦輪分子泵的基礎(chǔ)上配備了吸附泵,當(dāng)真空度達(dá)到分子泵的極限之后, 可以使用吸附泵進(jìn)一步提高真空度. 特別重要的是, 在光源與譜儀的連接部分也進(jìn)行了多級(jí)差分處理, 在保證XUV 光傳輸效率的前提下減小對(duì)主靶室真空度的影響.最終,反應(yīng)顯微成像譜儀靶室真空達(dá)到了10–11mbar(1mbar=100 Pa),真空本底電離導(dǎo)致的噪聲信號(hào)顯著減小.

圖7 給出了使用反應(yīng)顯微成像譜儀測(cè)量的A r原子光電離激發(fā)的部分實(shí)驗(yàn)結(jié)果.圖7(a)中不同的同心圓表示光電子具有不同的動(dòng)能,對(duì)應(yīng)于不同的電離通道.其中最外環(huán)為截面最大的3p電離通道,表現(xiàn)出了完美的偶極分布特征.對(duì)電子出射方向與光子偏振方向的夾角進(jìn)行統(tǒng)計(jì),可以給出如圖7(b)所示的光電子的角分布.紅色實(shí)線是使用理論上的偶極分布公式擬合的結(jié)果,與實(shí)驗(yàn)點(diǎn)符合很好.這一結(jié)果充分驗(yàn)證了XUV 反應(yīng)顯微成像譜儀系統(tǒng)的可靠性.

圖7 光子能量38.5 eV 時(shí),氬原子電離實(shí)驗(yàn)的部分結(jié)果(a)光電子動(dòng)量在探測(cè)器平面內(nèi)的分布,圖中紅色箭頭表示光子偏振方向;(b)3p 電離通道(對(duì)應(yīng)于(a)中的最外環(huán))的角分布,其中的角度為光電子出射方向與光子偏振方向夾角,紅色實(shí)線為使用偶極分布公式擬合的理論結(jié)果Fig.7.Experimental results of Ar ionization with 38.5 eV photons:(a)Photoelectron momentum distribution in the detector plan, and the polarization of the photon is indicated with the red arrow;(b)photoelectron angular distribution of the 3p channel(the outer most ring in(a)),as a function of the angle between the photoelectron em ission and the photon polarization.Red line is the theoretical distribution fitted with dipole equation.

目前,結(jié)合新研制的反應(yīng)顯微成像譜儀,高次諧波XUV 光源已為近代物理研究所原子物理中心的多次實(shí)驗(yàn)成功提供了不同能量的XUV光,并取得了一系列豐富的研究成果[17,18].使用光子能量34 eV到42 eV的XUV 光,開(kāi)展了A r原子的電離激發(fā)過(guò)程實(shí)驗(yàn)研究,首次測(cè)量了多個(gè)反應(yīng)通道的光電子角分布信息,為相關(guān)研究提供了新的基礎(chǔ)數(shù)據(jù).在光子能量為38.5 eV的條件下,研究了N2O分子的電離解離過(guò)程,對(duì)不同的解離通道進(jìn)行了鑒別.光源穩(wěn)定的性能在實(shí)驗(yàn)中得到了有效驗(yàn)證.目前,這是國(guó)內(nèi)首臺(tái)可實(shí)際應(yīng)用于原子分子光物理實(shí)驗(yàn)研究的高次諧波XUV 光源.

5 總結(jié)

基于強(qiáng)激光場(chǎng)中的高次諧波效應(yīng),搭建了國(guó)內(nèi)首臺(tái)可實(shí)際用于原子分子光物理實(shí)驗(yàn)研究的桌面飛秒XUV 光源.一方面,使用了充氣的中空波導(dǎo)管產(chǎn)生高次諧波,相比于傳統(tǒng)的緊聚焦模式極大地提高了XUV光子的產(chǎn)生效率,得到了更高的輸出流強(qiáng);另一方面,采用了光柵的圓錐衍射模式對(duì)諧波進(jìn)行能量選擇,顯著地減小了光柵衍射對(duì)于脈沖時(shí)間的展寬,保持了飛秒脈沖的超快時(shí)間特性,對(duì)于超快動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)研究具有重要的意義.經(jīng)過(guò)實(shí)際測(cè)量,光源的輸出光子能量可覆蓋20—90 eV的范圍.在光子能量40 eV 附近,輸出的光子流強(qiáng)達(dá)到了1010photons/s,光子能量分辨約為0.4 eV.基于高次諧波XUV 光源,研制了用于原子分子超快動(dòng)力學(xué)研究的XUV反應(yīng)顯微成像譜儀系統(tǒng).該系統(tǒng)具有穩(wěn)定的性能,并已成功開(kāi)展多次原子及分子電離實(shí)驗(yàn)研究.