劉海龍， 張大旭， 祁荷音， 伍海輝郭洪寶， 洪智亮， 陳 超， 張 毅

(1. 上海交通大學 船舶海洋與建筑工程學院， 上海 200240; 2. 中國航發(fā)商用航空發(fā)動機有限責任公司，上海 201180; 3. 西北工業(yè)大學 超高溫結構復合材料重點實驗室， 西安 710072)

連續(xù)纖維增韌陶瓷基復合材料(CMCs)是20世紀70年代逐漸發(fā)展起來的一種高溫熱結構材料，以高比強度、高比模量、抗腐蝕、耐磨損、斷裂韌性高和熱穩(wěn)定性好著稱[1].由于SiC纖維的高溫抗氧化能力優(yōu)于C纖維，SiC/SiC陶瓷基復合材料可在 1 200 ℃溫度下穩(wěn)定工作，并有望在 1 650 ℃環(huán)境下使用，被視為可取代高溫合金、實現(xiàn)發(fā)動機減重增效的“升級換代材料”之首選.目前SiC/SiC復合材料已成為航空發(fā)動機熱部件最佳選材[2-4].

近年來，國內外學者對陶瓷基復合材料進行了大量研究[5-9]，主要包括制備工藝的優(yōu)化[10-12]、力學性能的分析[13-18]、內部微觀結構的觀測[19-20]、孔隙的分類及量化[21]等.對其損傷演化的研究多是限于對試驗件破壞后的斷口形貌以及載荷-變形曲線進行推演，從而建立力學模型[22-25]，雖然發(fā)現(xiàn)了基體開裂、纖維基體界面脫黏、纖維斷裂和纖維拔出等損傷模式，但對其萌生和演化過程并非原位試驗直接觀測，而是通過推導或反演得到的.我國SiC/SiC復合材料的研究雖然起步較晚，但近幾年進展較快，已經開展了包括不同界面SiC纖維束復合材料的拉伸力學行為[26]、材料的熱震性能[27]、拉伸遲滯行為[28]、高溫蠕變性能[29]、室溫和高溫拉伸行為[30]等研究.與國外研究歷程相似，多數(shù)研究只關注某種載荷工況下的性能表征和相關分析方法，缺乏對損傷演化過程的原位試驗觀測.此外，Bale等[31]通過同步輻射X射線CT高溫原位拉伸試驗，首次觀測到常溫和 1 750 ℃環(huán)境下單向SiC/SiC纖維束復合材料的基體開裂、纖維斷裂、纖維拔出損傷模式隨拉伸載荷增加的演化過程.使人們開始認識到X射線CT原位試驗對研究材料損傷演化過程的強大作用.X射線CT技術的最大優(yōu)點是能夠檢測到材料內部的微觀結構以及變化過程，這是掃描電鏡原位檢測無法實現(xiàn)的.

雖然Bale等[31]獲得了單向SiC/SiC復合材料纖維束的拉伸損傷模式，但對于紡織SiC/SiC復合材料的損傷演化過程的認識還不夠清楚.紡織SiC/SiC復合材料由單向纖維束編織或機織而成，常會出現(xiàn)束間或層間基體開裂等新的損傷模式，因此其損傷演化較單向纖維束更加復雜.

本文針對平紋SiC/SiC復合材料的損傷演化機理，開展了高分辨率X射線CT原位拉伸試驗，獲得了軸向拉伸載荷作用下材料損傷的高分辨率圖像，通過分析和總結原位試驗現(xiàn)象，驗證了前人發(fā)現(xiàn)的損傷模式，揭示了材料的損傷萌生和演化規(guī)律.

1 試驗材料

1.1 SiC/SiC試驗件

試驗件采用化學氣相滲透(CVI)工藝制備的平紋疊層SiC/SiC陶瓷基復合材料，增韌相為目前最先進的第3代SiC纖維，材料的表觀密度約為2.7 g/cm3，每束纖維束約有500根纖維.試驗件厚度為2 mm，其形狀及尺寸如圖1所示，共6件，依次編號為CT1～CT6.

圖1 試驗件形狀與尺寸(mm)Fig.1 Geometry and dimensions of specimen (mm)

1.2 SiC/SiC復合材料孔隙特征

CVI工藝制備平紋SiC/SiC復合材料的過程中，反應氣體和氣態(tài)產物的傳輸主要通過擴散來實現(xiàn)，但是由于材料預制體表面反應氣體濃度高、基體沉積速率較快，容易造成氣體出口封閉，內部氣體來不及排出，使得材料內部存在大量初始孔隙缺陷[32].圖2為平紋SiC/SiC復合材料橫截面微觀形貌，可觀察到材料內部孔隙與纖維.按材料孔隙的大小和位置可將孔隙分為兩類：一類主要分布于纖維束內部，相鄰纖維之間，體積較小，稱之為纖維束內微孔隙；另一類主要存在于纖維束之間，體積較大，稱之為纖維束外大孔洞.圖3為利用納米X射線CT掃描得到的材料三維重建圖像.微孔隙沿著纖維走向呈現(xiàn)條狀分布，體積較小但數(shù)量巨大，孔隙之間相互獨立并不連通.大孔洞是平紋SiC/SiC復合材料的主要缺陷形式，占缺陷總體積的絕大部分，主要分布在纖維束之間，呈面狀分布，并相互交叉和連通(圖3(d)).

圖2 平紋SiC/SiC復合材料橫截面微觀形貌Fig.2 Microstructures of a cross section of plain weave SiC/SiC composite

圖3 X射線CT掃描三維重建圖像Fig.3 X-ray CT scan three-dimensional reconstruction images

2 X射線CT原位拉伸試驗

X射線CT掃描技術能有效檢測材料內部的微觀形貌，是目前研究材料損傷演化的最有效手段之一，利用CT重建圖像可以獲取裂紋等損傷的形狀、大小、寬度、位置及方向信息.CT設備采用美國GE公司生產的工業(yè)納米CT nanotom m，該設備具有開放式高分辨率納米焦點X射線管，最大管電壓/功率為180 kV/15 W，分辨率為 3 072 像素×2 400 像素，細節(jié)檢測能力可達0.2 μm，能夠準確檢測到材料內部的微觀結構及損傷.

平紋SiC/SiC復合材料拉伸破壞應變一般小于1%，因此對加載設備的位移控制精度有較高的要求.由于CT艙室樣品放置空間較小，無法使用常規(guī)加載設備，故本文自主研制了一臺微型高精度原位拉伸測試儀，如圖4所示.其拉伸位移分辨率優(yōu)于0.5 μm，并配備力傳感器，最大拉力為3 kN，加載力分辨率為300 mN，本次CT掃描最小體素分辨率約為5.5 μm.對試驗件加載時，主要通過轉動手輪來帶動內部絲桿拉伸試驗件，石英玻璃保護套不但可以承受較大壓力，而且容易被X射線穿透.加載端傳動比大，可以實現(xiàn)亞微米級別加載.

圖4 微型高精度原位拉伸測試儀Fig.4 Miniature high-precision in-situ tensile tester

為確定X射線CT原位拉伸試驗加載制度，規(guī)劃CT掃描時的載荷大小.首先對試驗件CT1和CT2進行了模擬試驗，獲得其拉伸破壞強度和應力-應變響應曲線.模擬試驗結果具有參考意義，不作為正式試驗結果使用，也不與正式結果進行比較.試驗過程中，首先向試驗件貼上應變片并連接到采集系統(tǒng)，然后安裝試驗件到原位拉伸測試儀并進行加載，預加載100 N作為測試零點.試驗件加載后，每級載荷大約保載10 min，間隔3 min記錄1次數(shù)據(jù)，直至試驗件破壞.圖5為試驗件CT1和CT2經過歸一化處理后的拉伸應力-應變曲線.圖中：σ為試驗件所受應力；σmax為試驗件所受最大應力；ε為試驗件應變；εmax為試驗件最大應變.

圖5 模擬試驗拉伸應力-應變曲線Fig.5 Tensile stress-strain curves of simulation tests

根據(jù)模擬試驗所得到的應力-應變曲線，對正式試驗的4個試驗件CT3～CT6的加載方案進行規(guī)劃，分4級載荷進行CT原位拉伸試驗，加載方式與模擬試驗相同，每級加載完成后將其放入工業(yè)納米CT中進行參數(shù)設置，然后進行CT掃描，單次掃描時間約80 min.

3 試驗結果與分析

3.1 應力-應變曲線

圖6 拉伸應力-應變曲線Fig.6 Tensile stress-strain curve

加載過程中材料的應力-應變響應是其內部細觀損傷演化過程的宏觀表征，圖6為4個正式加載試驗件的平均應力-應變關系曲線.該曲線呈現(xiàn)明顯的非線性特征，可分為3個階段：第 I 階段(ε/εmax為0～0.16)，曲線呈線性變化，彈性模量為常數(shù)，表明材料幾乎未發(fā)生損傷，制備過程中產生的缺陷沒有發(fā)展；第 II 階段(ε/εmax為0.16～0.90)，曲線呈非線性變化，隨著應變增加，彈性模量逐漸減小，說明材料內部逐漸有損傷出現(xiàn)，并且不斷發(fā)展；第 III 階段(ε/εmax為0.90～1.00)彈性模量接近于0.本次試驗在圖6曲線上1～4四個條件下對試驗件進行了CT原位加載掃描(下文記為P1～P4).

3.2 損傷演化過程

原位拉伸試驗后獲得了材料內部微觀組織形貌，利用圖像處理軟件對其進行可視化分析，觀察材料內部孔隙分布、裂紋位置、長度及寬度等信息.圖7所示為平紋織物結構示意圖以及局部位置名稱.

對垂直于3個坐標軸的材料內部斷層進行觀察，得到裂紋萌生與擴展過程.圖8所示為距試驗件上表面0.2 mm處xOy截面上兩局部區(qū)域A、B的損傷演化過程.P1～P4分別為A、B區(qū)域在圖6中4處加載狀態(tài)下所獲得的CT掃描圖.對于P1中的條件，纖維基體內并未觀察到任何損傷破壞.對于P2中的條件，區(qū)域A、B箭頭指向處出現(xiàn)垂直于拉伸方向上的橫向裂紋，A區(qū)域裂紋發(fā)生于纖維束搭接邊界，與大孔洞相通，屬于纖維束外部基體裂紋.而B區(qū)域在P2發(fā)生緯向纖維束內部的基體橫向開裂. 對于P3中的條件，橫向裂紋繼續(xù)發(fā)展，在區(qū)域B觀察到有平行于纖維方向上的縱向裂紋產生，裂紋起始于基體大孔洞邊緣并向纖維束內部延伸，但是在試驗件內部其他位置的截面中幾乎觀察不到此類裂紋.對于P4中的條件，試驗件被拉斷破壞，拉力消失，緯向纖維束內部橫向裂紋縮小或者閉合，但縱向裂紋未發(fā)生閉合.

圖7 平紋織物結構圖Fig.7 Plain fabric structure diagram

圖8 xOy截面上區(qū)域A、B損傷演化過程Fig.8 Evolution of damage of zone A and B at the xOy section

圖9所示為距試驗件側面0.8 mm處xOz截面上兩局部區(qū)域C和D損傷演化過程.在C區(qū)域，P3中的條件時可觀察到明顯垂直于拉伸方向和傾斜于拉伸方向的基體裂紋，裂紋起始于基體大孔洞，且靠近試驗件邊緣，該處的橫向裂紋擴展進入纖維束內部，并逐漸與纖維走向平行.D區(qū)域P3中的條件下相鄰兩層纖維束之間基體內產生明顯的層間開裂，層間裂紋與附近纖維束走向平行.試驗件被拉斷后，相比于P3，層間裂紋更加明顯，并且周圍出現(xiàn)更多的層間開裂，經向纖維束內部也多處出現(xiàn)縱向裂紋.

圖9 xOz截面上區(qū)域C、D損傷演化過程Fig.9 Evolution of damage of zone C and D at the xOz section

圖10 yOz截面上區(qū)域E、F損傷演化過程Fig.10 Evolution of damage of zone E and F at the yOz section

圖10所示為x軸負方向1.5 mm處yOz截面兩局部區(qū)域E、F上損傷演化過程.對于E區(qū)域，P2中的條件下經向纖維束內部沿著y軸的方向出現(xiàn)基體裂紋，該裂紋萌生于經向纖維束內部并隨著拉力增加繼續(xù)擴展.拉力增加至P3，裂紋寬度逐增加，并將纖維束分成上下兩部分，試驗件被拉斷后該處基體裂紋并未閉合，且完全貫通纖維束.對于F區(qū)域，P2中的條件下裂紋方向與E區(qū)域裂紋方向相同，但該處裂紋發(fā)生于兩層之間的基體中，屬于層間開裂，此處孔隙較多，基體較少，層間連接較弱，所以在P2中的條件下即萌生裂紋.隨著拉力增加，裂紋逐漸擴展.試驗件斷裂后，P4中的條件下層間開裂擴展嚴重，造成層間基體與上下纖維束發(fā)生分離.

上述損傷演化過程除在圖8～10所示位置發(fā)生外，在材料的很多其他位置也存在.加工過程中打磨破壞了試驗件表面纖維束的完整性，加之試驗件邊緣的邊界效應，使得試驗件表面附近的材料較早萌生裂紋等損傷.

3.3 斷口分析

前文介紹了平紋SiC/SiC復合材料的損傷演化過程，下文對破壞后的試驗件斷口的微觀形貌進行分析.圖11為斷裂后試驗件某xOz截面的微觀組織，可以看出，經向纖維束在斷口處幾乎全部發(fā)生斷裂.破壞位置主要集中于纖維搭接邊界，斷口參差不齊，并出現(xiàn)了明顯的纖維拔出與層間開裂現(xiàn)象.在分層較為嚴重的位置，基體與上下纖維束發(fā)生分離.圖12為試驗件拉伸斷口的微觀組織，斷面上的經向纖維存在明顯的纖維拔出，纖維斷裂位置參差不齊.緯向纖維束發(fā)生橫向斷裂，同時存在明顯的層間開裂.

圖13 損傷演變與破壞機理示意圖Fig.13 Schematic drawing of damage progression and failure mechanism

圖11 試驗件斷裂后xOz截面微觀組織Fig.11 Microstructure of xOz cross section after fracture of the test piece

圖12 試驗件拉伸斷口微觀組織Fig.12 Microstructure of tensile fracture of test piece

4 損傷演化與失效機理

根據(jù)CT原位拉伸的試驗曲線和材料的損傷演化過程發(fā)現(xiàn)，平紋SiC/SiC復合材料從開始損傷到最終失效主要經歷了基體橫向開裂、層間開裂、纖維束基體縱向開裂、纖維斷裂與拔出等損傷模式.下文通過對這些試驗現(xiàn)象的總結分析，驗證平紋SiC/SiC復合材料單軸拉伸的損傷演化與失效機理.

受制備工藝的影響，平紋SiC/SiC復合材料存在較多初始缺陷，4個正交纖維束交叉區(qū)域大孔洞居多，材料內部細觀結構與孔隙分布如圖13(a)所示.載荷較小時，材料表現(xiàn)為彈性變形，內部幾乎無裂紋產生，對應圖6應力-應變曲線 I 階段.隨著拉力增加，材料內部逐漸出現(xiàn)損傷，對應圖6曲線 II 階段，損傷模式和失效機理如下：

(1) 基體橫向開裂.基體的斷裂應變較小，所以在拉伸過程中首先產生垂直于拉伸方向上的基體橫向裂紋，該裂紋主要分為纖維束外基體橫向裂紋(圖8區(qū)域A，P2)及纖維束內基體橫向裂紋(圖8區(qū)域B，P2；圖9區(qū)域C，P3)，這兩類裂紋近似沿著yOz平面擴展，與拉伸方向垂直，所以稱之為基體橫向裂紋.纖維束內基體裂紋主要發(fā)生于緯向，且很多橫向裂紋都是由纖維束內微孔隙發(fā)展演化而來.由于纖維存在較弱界面層，這些橫向裂紋一般沿著界面擴展，不會造成纖維斷裂，載荷消失后該類裂紋可閉合.纖維束外部基體裂紋主要產生于纖維搭接邊界，基體大孔洞附近以及材料邊緣，因孔洞破壞了材料的連續(xù)性，產生應力集中，促進了材料的損傷開裂.基體橫向開裂損傷如圖13(b)所示.

(2) 層間開裂.隨著拉力增加，束間基體逐漸出現(xiàn)層間開裂(圖9區(qū)域D，P3；圖10區(qū)域F，P2)，層間開裂多萌生于大孔洞邊緣并沿著纖維束與外部基體交界面發(fā)展，由于層間裂紋近似與相鄰的纖維的走向平行，所以擴展過程中不易進入纖維束內部，而是在纖維層之間的基體內繼續(xù)延伸，造成材料的分層.在層間開裂較為嚴重的區(qū)域，會導致層間基體與上下纖維束分離.層間開裂損傷演化如圖13(c)、(d)所示.

(3) 纖維束縱向開裂.纖維束內部縱向裂紋產生原因較為復雜，在材料破壞前較少出現(xiàn).纖維束的幾何特點、排布方式以及初始缺陷導致其容易受到應力集中的影響，在纖維束內部產生沿著xOz平面的縱向裂紋(圖8區(qū)域B，P3)；纖維束走向呈現(xiàn)波浪狀，拉伸過程中纖維束同時受彎，緯向纖維束上下部分拉伸變形不同，易產生沿著xOy平面的縱向裂紋(圖10區(qū)域E，P2)；外部基體橫向裂紋多近似垂直于附近纖維束，在擴展過程中容易進入纖維束內部，由于纖維具有較弱的界面層，繼而發(fā)生裂紋偏轉增韌現(xiàn)象，即沿著纖維走向在其內部基體中繼續(xù)擴展，產生沿著xOy平面的縱向裂紋(圖9區(qū)域C，P3).縱向裂紋所處平面因與載荷方向平行，所以載荷消失后不易閉合.除了一些基體連接較弱的位置，纖維束縱向開裂一般晚于橫向開裂與層間開裂.纖維束縱向開裂演化機理如圖13(c)、(d)所示.

(4) 纖維束斷裂.材料達到強度極限后發(fā)生纖維束斷裂失效，破壞瞬間材料在拉力作用下積蓄的勢能突然釋放，造成了纖維束與基體嚴重分離，纖維束縱向裂紋繼續(xù)擴展且層間裂紋很多相互貫通.斷裂后材料的斷口參差不齊，出現(xiàn)明顯的纖維拔出現(xiàn)象，說明材料具有較好的韌性，纖維拔出時與基體界面的摩擦能夠有效地吸收外載荷產生的能量.由于載荷消失，材料內部拉應力釋放，基體橫向裂紋縮小或閉合.纖維斷裂失效如圖13(d)所示.

5 結論

本文利用高分辨率納米X射線CT設備和自主研發(fā)的高精度原位加載儀，開展了平紋SiC/SiC復合材料CT原位拉伸試驗，結合CT掃描三維重建圖像和掃描電鏡斷口照片進行分析，驗證并揭示了平紋SiC/SiC復合材料在拉伸作用下的損傷演化與失效機理，主要結論如下：

(1) 納米X射線CT原位拉伸試驗能夠較好地揭示紡織陶瓷基復合材料內部微細觀結構、揭示裂紋隨載荷增加的變化規(guī)律，有效驗證了其損傷模式以及演化過程；

(2) 紡織陶瓷基復合材料應力-應變響應呈現(xiàn)明顯的非線性特征，損傷演化主要發(fā)生在非線性變化階段.基體橫向裂紋是首先發(fā)生的損傷模式.而后出現(xiàn)層間開裂和纖維束縱向基體開裂，一些縱向裂紋由橫向裂紋擴展時改變方向得到.斷裂后基體橫向裂紋閉合或寬度縮小，縱向裂紋數(shù)量較多且不發(fā)生閉合；

(3) 基體裂紋易發(fā)生在材料的孔隙或孔洞附近，材料失效由纖維斷裂引起，纖維拔出和層間開裂現(xiàn)象明顯，斷口參差不齊，纖維拔出長短不一，表明紡織陶瓷基復合材料具有良好的韌性.