周志波，劉永德，劉立坤，李多宏，譚西早，楊麗芳，武朝輝

（國家核安保技術(shù)中心，北京 102401）

隨著我國核工業(yè)的發(fā)展，核設(shè)施在生產(chǎn)過程中積存了大量可回收的核廢料以及核廢物。在這些可回收的核廢料和核廢物中，不僅包含有未知量的235U、239Pu和其他特種核材料，而且其物理、化學(xué)形態(tài)復(fù)雜，介質(zhì)和要回收的鈾、钚分布極不均勻，人們很難從中取得具有代表性的樣品來進行化學(xué)破壞法分析。較為理想的分析技術(shù)是采用非破壞性分析（Non-Destructive Assay，NDA）方法對樣品進行整體測量。測量時，該方法可以使樣品的物理、化學(xué)形態(tài)不發(fā)生任何變化的情況下，準確分析出樣品中所含的放射性核素及其含量，克服了化學(xué)破壞分析法取樣難的問題。另外，采用NDA方法，分析的費用低，分析測量的周期短。因此，對不均勻分布的這類可回收的核廢料和待處置的核廢物樣品，NDA方法是目前最經(jīng)濟、最有效的分析手段。

層析γ掃描（Tomographic Gamma Scanner，TGS）技術(shù)是當(dāng)前核材料非破壞性分析 （Non-Destructive Assay，NDA）技術(shù)中重要的分析技術(shù)之一。它是專用于準確定量測量中、低密度非均勻分布介質(zhì)中的放射性核素及其含量，是核設(shè)施中可回收物料及核廢物測量分析的主要方法之一。其借用了當(dāng)今先進的CT（Computed Tomography）成像測量技術(shù)， 解決了γ射線能譜測量中由于樣品介質(zhì)不均勻分布而引起的射線衰減校正不準確的問題，從而提高了非均勻樣品中放射性含量分析的準確度［1-4］。

1 基本原理

TGS在硬件結(jié)構(gòu)、測量原理和圖像重建等方面都與CT相類似。TGS裝置主要由透射源組合件、HPGe探測器系統(tǒng)、樣品定位掃描系統(tǒng)、多道分析與數(shù)據(jù)獲取系統(tǒng)、測量控制系統(tǒng)和計算機系統(tǒng)組成。圖1是一個典型的TGS裝置［5］。

圖1TGS裝置Fig.1 Tomographic Gamma Scanner

由圖1可見，透射源組合件由γ射線源和前準直器組成，用以產(chǎn)生透射掃描的射線束。HPGe探測器系統(tǒng)由HPGe探測器和后準直器組成。HPGe探測器系統(tǒng)記錄進入HPGe探頭內(nèi)的γ射線，并將其γ電離輻射轉(zhuǎn)化為電信號，經(jīng)核電子學(xué)的前置放大器和主放大器放大，由后面的數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)獲取數(shù)據(jù)。樣品定位掃描系統(tǒng)，是使TGS裝置實現(xiàn)三維高精度掃描運動。運動方式為平移、旋轉(zhuǎn)和升降。多道分析和數(shù)據(jù)獲取系統(tǒng)是記錄探測器所測γ射線能譜，供圖像重建用。測量控制系統(tǒng)是為TGS測量提供全自動化控制功能，實現(xiàn)對描述過程中機械運動的精確控制、系統(tǒng)的邏輯控制、時序控制、掃描工作流程的順序控制和系統(tǒng)各部分協(xié)調(diào)，并擔(dān)負系統(tǒng)的安全連鎖控制。計算機系統(tǒng)是實現(xiàn)TGS裝置上述功能的基礎(chǔ)，在計算機系統(tǒng)中安裝有系統(tǒng)控制、測量、數(shù)據(jù)分析和圖像處理等軟件，它負責(zé)對整個系統(tǒng)進行控制、數(shù)據(jù)采集和數(shù)據(jù)分析，并將數(shù)據(jù)分析的結(jié)果以圖像（包括介質(zhì)密度分布圖像和樣品活度分布圖像）的形式展現(xiàn)出來。

1.1 TGS透射測量

透射掃描得到的是物體內(nèi)部衰減系數(shù)分布情況，采用CT原理，在物品外外加一個透射源，通過物體在透射源與探測器間運動測量，計算出衰減系數(shù)分布圖。透射方程可表示為：

式中：Ci—有樣品存在時探測器在第i個掃描測量位置測得透射源的γ光子計數(shù)率；Cmax—透射源的γ射線未被樣品吸收衰減時探測器測得的γ光子計數(shù)率；Tik—M×N維介質(zhì)線衰減厚度矩陣T的矩陣元。它表示探測器在第i個透射測量位置，被測到的透射源的γ射線經(jīng)過第k個體素的線衰減厚度；μk—第k個體素的線衰減系數(shù)。

將上式進行對數(shù)轉(zhuǎn)換得：

解此透射測量方程，可解得μk的值［6-7］。

1.2 TGS發(fā)射測量

在發(fā)射測量中，當(dāng)被測樣品沒有吸收衰減時，樣品中各個體素的發(fā)射測量問題可以用下面的線性方程來描述：

式中：Di—第i個測量位置，測到樣品中所有體素發(fā)射的γ射線的計數(shù)率；Eij—第j個體素放射源對探測器在第i個掃描測量位置的探測效率；Sj—第j個體素放射源的源強。Sj的值通過解方程來求得，整個樣品總的放射性活度由各個體素放射性活度求和得到。

當(dāng)被測樣品存在吸收衰減時，方程必須進行修正。因為各個體素發(fā)射的γ射線穿過介質(zhì)要被吸收衰減，測量結(jié)果必須對γ射線的吸收衰減損失進行校正。經(jīng)過吸收衰減校正后的發(fā)射γ測量問題可以用下面的線性方程來描述。

式中：Fij—經(jīng)過自吸收衰減校正后的效率矩陣元，稱為衰減校正效率矩陣元；Aij—探測器在第i個掃描測量位置，第j個體素發(fā)射的γ射線被介質(zhì)吸收衰減的因子；Tijk—探測器在第i個掃描測量位置，測到第j個體素發(fā)射的γ射線在到達探測器之前所經(jīng)過的路徑上被第k個體素吸收衰減的線衰減厚度；μk—第k個體素的線衰減系數(shù)，可通過透射掃描測量來求得［8-10］。

2 最大似然法在發(fā)射測量數(shù)據(jù)分析中的應(yīng)用

放射性原子核衰變的統(tǒng)計分布可以根據(jù)數(shù)理統(tǒng)計分布的理論來推導(dǎo)。放射性原子核衰變是一個互相獨立彼此無關(guān)的過程，即每一個原子核的衰變是完全獨立的，哪一個原子核先衰變，哪一個原子核后衰變也純屬偶然，并無一定的次序，因此放射性原子核的衰變可以看成是一種伯努里試驗問題。設(shè)在t＝0時，放射性原子核的總數(shù)是N0，在t時刻內(nèi)將有一部分核發(fā)生了衰變。已知任何一個核在t時刻內(nèi)衰變的概率為p＝1-e-λt，不衰變的概率為 q＝1-p＝e-λt， λ 是該放射性原子核的衰變常數(shù)。利用二項式分布可以得到在t時間內(nèi)有n個核發(fā)生衰變的概率P（n）為：

假如λt塏1，即時間t遠比半衰期小，這時均方根差可簡化為：

N0總是個很大的數(shù)目，而且如果滿足λt垌1，則二項式分布可以簡化為泊松分布，因為在二項式分布中，N0不小于100，而且p不大于0.01的情況下，泊松分布能很好地近似于二項式分布，此時：

在泊松分布中，n取值范圍為所有正整數(shù)，并且在n＝m附近時，P（n）有一極大值。

TGS采用連續(xù)掃描模式測量時，一次數(shù)據(jù)獲取的時間通常會很短，例如對于一個208 L的標準桶，一層的測量時間僅為2 min，在這2 min內(nèi)要進行150次數(shù)據(jù)獲?。传@取150個γ能譜）。為了使測量的數(shù)據(jù)具有較好的統(tǒng)計性，1）采用探測效率較高的高純鍺探測器，如相對效率為50%～120%的高純鍺探測器；2）在數(shù)據(jù)處理時采用最大似然估計法（注：最大似然估計法是在總體分布類型已知的條件下使用的一種參數(shù)估計方法，指在已知試驗結(jié)果的情況下，將導(dǎo)致該結(jié)果出現(xiàn)的可能性最大的參數(shù)的取值，作為該參數(shù)的估計值），以提高數(shù)據(jù)分析的可信度。

對于一個普通的γ能譜，為了求得特征峰的計數(shù)率，必須先求出特征峰的凈峰面積，求凈峰面積之前，先在γ能譜上劃分若干感興趣區(qū)，如圖2的紅色區(qū)域所示，這些紅色區(qū)域包含了特征峰的總計數(shù)和本底區(qū)的計數(shù)，將特征峰的總計數(shù)扣除掉峰下區(qū)域的本底計數(shù)，就可以得到特征峰的凈峰面積。

凈峰面積的表達式： Net＝m－c （b1＋b2），式中：m—峰所在的感興趣區(qū)的總計數(shù)；c—峰所在的感興趣區(qū)的總道數(shù)與本底所在的感興趣區(qū)的總道數(shù)的比值；b1、b2—左右兩個本底計數(shù)區(qū)的總計數(shù)，在測量時間短、計數(shù)較少的情況下，本底計數(shù)和峰面積計數(shù)也可以認為是服從Poisson分布，分布的概率密度函數(shù)為：

圖2 γ能譜Fig.2 γ spectrum

上式即為用最大似然法解自發(fā)射方程的迭代公式，在計數(shù)統(tǒng)計性不好的情況下，用最大似然估計法求解的自發(fā)射方程依舊可以得到較理想的分析結(jié)果。

3 實驗驗證

首先對單層包含6×6個體素的樣品進行了實驗驗證。實驗時采用的透射源為152Eu，活度為5 mCi，為了使發(fā)射測量的數(shù)據(jù)具有較好的統(tǒng)計性，發(fā)射源采用了活度較大、能量較高的137Cs（活度為 1.50×107Bq），137Cs源放置在樣品第4行第4列的體素中，樣品的介質(zhì)分布如圖3所示。

圖3 樣品介質(zhì)分布Fig.3 Sample medium distribution

對上述樣品又進行了5次重復(fù)實驗，然后利用介質(zhì)的線衰減系數(shù)對發(fā)射測量的結(jié)果進行吸收校正，得到137Cs源活度的重建值如表1所示。

將發(fā)射源改為高濃鈾源 （4個，高濃鈾源為放置在鋁包殼內(nèi)的U3O8粉末），進行了透射和發(fā)射實驗，樣品介質(zhì)分布如圖4所示。

由圖4可見，帶黑點的介質(zhì)塊中間有一個直徑1.8 cm的圓孔，在透射測量時圓孔中放置了含鋁包殼的U3O8粉末。改變介質(zhì)分布和高濃鈾源的個數(shù)，又進行了4次實驗，得到高濃鈾源活度的重建值如表2所示。

從以上高濃鈾源的活度重建結(jié)果可以看出，所有結(jié)果均為負偏差，且偏差均在-10%～-20%之間。分析其主要原因是U3O8粉末和鋁包殼均對185.72 keVγ射線有較強吸收，而在透射測量過程中，因鋁包殼和U3O8粉末體積較小，這一吸收效應(yīng)并未完全體現(xiàn)在體素μ值的重建結(jié)果當(dāng)中，導(dǎo)致最終活度重建結(jié)果出現(xiàn)較大的負偏差。

為了證實以上的分析，通過測量得到每個高濃鈾的表面活度為4.13×104Bq，通過透射測量得到帶孔的木材和聚乙烯 （孔徑1.8 mm，用來放置高濃鈾源）對185.72 keVγ射線的線衰減系數(shù)分別為0.043 cm-1和0.097 cm-1，將高濃鈾源活度的標稱值改為其表面活度，對上述5次高濃鈾實驗重新進行活度重建，其結(jié)果如表3。

表1 137Cs源活度的重建值Table 1 Reconstruction of137Cs activity

圖4 樣品（高濃鈾）介質(zhì)分布Fig.4 Medium distribution of sample（high-enriched uranium）

由表3可見，用直接測量得到的帶孔聚乙烯和木材的線衰減系數(shù)進行活度重建時，得到的高濃鈾活度與其表面活度的相對偏差均好于6%，這說明高濃鈾活度重建結(jié)果與標稱值相比出現(xiàn)負偏差確實是由于U3O8粉末和鋁包殼對185.72 keV γ射線有較強吸收所致。

表2 高濃鈾源活度的重建值Table 2 Reconstructed values for the activity of highly enriched uranium sources

表3 使用表面活度作為參考值得到高濃鈾源活度的重建值Table 3 The reconstructed value of the activity of the highly enriched uranium source obtained by using the surface activity as a reference value

4 結(jié)論

綜合以上實驗結(jié)果說明該數(shù)據(jù)分析方法得到的活度是合理的，在中低密度介質(zhì)的情況下，活度重建值與標稱值之間的相對偏差好于10%。最大似然法的引入，為TGS測量技術(shù)進一步縮短測量時間，更好地實用化提供了條件。