廖小瑜 曹俊誠 黎華?

1) (中國科學院上海微系統(tǒng)與信息技術(shù)研究所, 中國科學院太赫茲固態(tài)技術(shù)重點實驗室, 上海 200050)

2) (中國科學院大學, 材料與光電研究中心, 北京 100049)

光頻梳由一系列等間距、高穩(wěn)定性的頻率線組成. 由于具有超高頻率穩(wěn)定性和超低相位噪聲, 光頻梳在精密光譜測量、成像、通信等領(lǐng)域具有重要應用. 在太赫茲波段, 基于半導體的電抽運太赫茲量子級聯(lián)激光器具有大功率輸出、寬頻率覆蓋范圍等特點, 是產(chǎn)生太赫茲光頻梳的理想載體. 本文主要介紹基于太赫茲半導體量子級聯(lián)激光器光頻梳的研究進展, 詳細列舉了自由運行、主動穩(wěn)頻和被動穩(wěn)頻模式下產(chǎn)生光頻梳的方法. 雙光梳光譜可以克服傳統(tǒng)太赫茲光譜儀需要機械掃描系統(tǒng)而難以實現(xiàn)實時光譜檢測的難題, 是光頻梳應用的主要方向. 在光頻梳基礎(chǔ)之上, 本文還介紹了采用兩個太赫茲量子級聯(lián)激光器產(chǎn)生雙光梳的方法和應用.

1 引 言

光頻梳[1]由一系列等間距、高穩(wěn)定性的頻率線組成. 它可以用兩個頻率參數(shù)完全定義, 即載波偏移頻率(fceo)和重復頻率(frep). 一旦這兩個頻率已知, 光頻梳的每一個頻率就可以被確定. 為了較好地理解光頻梳的結(jié)構(gòu)及其穩(wěn)定性[2], 在這里考慮脈沖在具有載波頻率為fc, 長度為L的激光腔中循環(huán)的理想情況. 如圖1(a)所示[3], 在時域上, 耦合出諧振腔的脈沖序列具有嚴格的周期包絡(luò)函數(shù), 其重復頻率由激光腔中光的群速度和腔長決定, 即frep=Vg/2L(其中Vg是由往返時間和腔長定義的腔體平均群速度). 從圖1(a)可以看出, 相鄰脈沖并不完全相同, 這是由于在激光諧振腔中存在色散. 脈沖包絡(luò)線A(t) 以Vg傳播, 而載波以其相位速度Vp傳播,Vg通常不等于Vp, 因此載波在腔內(nèi)每次往返之后相對于脈沖包絡(luò)移動一個相位角 ?φ. 在頻域上, 通過傅里葉變換得到的光頻梳呈現(xiàn)為梳齒狀, 并且每條頻率線滿足關(guān)系式fn=nfrep+fceo,其中frep的范圍一般從幾十兆赫茲到幾千兆赫茲,n的值大約在105—106之間[4]. 偏移頻率fceo通過“自參考”方法測量[5,6], 但這需要光頻梳的光譜范圍超過一個光學倍頻. 如圖1(b)所示, 首先取出低頻信號ωn=nωr+ω0, 并將其以非線性倍頻的方式得到 2ωn( 2ωn=2nωr+2ω0) , 再將其與高頻信號ω2n(ω2n=2nωr+ω0)進行拍頻, 取得拍頻信號ω0(ω0=2ωn ?ω2n), 即為偏移頻率.

早期, 光頻梳的產(chǎn)生是通過二階(χ(2))非線性效應—電光(electro-optics, EO)調(diào)制的方法[7,8],這種方法使用固定頻率的微波信號去調(diào)制單頻率的激光產(chǎn)生邊帶譜線, 當這種邊帶發(fā)生級聯(lián)過程之后就能產(chǎn)生一定寬度的光頻梳. 這種傳統(tǒng)光頻梳因為大部分都依賴于鈮酸鋰電光調(diào)制器, 所以產(chǎn)生的光譜帶寬非常窄, 其最寬的頻譜寬度大約只有10—20 nm. 鈮酸鋰材料作為電光材料之一, 同時具有二階和三階非線性效應, 因為其調(diào)制電壓高,導致產(chǎn)生邊帶的效率較低, 使得實驗結(jié)果不理想.Zhang 等[9]提出了一種新的方法, 首次在鈮酸鋰集成光子芯片上實現(xiàn)了寬譜電光梳. 在片上制備了高質(zhì)量的納米鈮酸鋰[10]微環(huán)腔和高頻微波金屬電極,直接在超高Q值鈮酸鋰微環(huán)內(nèi)對光子施加高頻微波調(diào)制, 器件結(jié)構(gòu)如圖2(a)所示. 黑色細線是刻蝕的鈮酸鋰波導和微環(huán), 上下兩端的金色部分是金屬Au 接地, 中間金色的Signal 是信號端接射頻調(diào)制, 這兩端被電壓驅(qū)動使得環(huán)上下兩半部分產(chǎn)生的調(diào)制相位相反. 實驗最終得到頻梳線超過900 條,帶寬超過80 nm, 重復頻率為10.453 GHz (圖2(b)).這種結(jié)構(gòu)不僅繼承了傳統(tǒng)電光頻率梳的穩(wěn)定性, 而且體積小, 功耗低, 解決了色散對電光頻梳寬度的限制, 具有高電光響應、低極光損耗、高度共局域的微波場和光場, 它的極易重構(gòu)性(脈沖重復頻率可調(diào)節(jié))使得光頻梳具有更為廣泛的應用領(lǐng)域.Marin-Palomo 等[11]在實驗過程中不僅利用氮化硅微諧振器產(chǎn)生了光頻梳, 還利用其超高速數(shù)據(jù)傳輸?shù)男再|(zhì), 以179 個獨立的載波波長, 實現(xiàn)了用75 km 的單模光纖傳輸50 MB 的數(shù)據(jù), 通信容量超過50 億臺手機或者200 萬路高清電視的總和.

圖2 (a)鈮酸鋰微環(huán)諧振腔的顯微圖; (b) EO 梳的輸出光譜, 帶寬超過80 nm, 頻梳線超過900 條, 左側(cè)插圖為虛線框的放大,右側(cè)插圖為在不同調(diào)制指數(shù)b 的情況下測量的透射光譜[9]Fig. 2. (a) Micrograph of a fabricated lithium niobate microring resonator. (b) Output spectrum of the EO comb generated from the microring resonator, the bandwidth exceeding 80 nm and more than 900 comb lines. The left inset shows a magnified view of the dotted. The right inset shows the measured transmission spectrum for several different modulation indices β [9].

以上討論產(chǎn)生光頻梳的方法均用到了微環(huán)諧振腔, 產(chǎn)生波段均在通信范圍內(nèi). 基于微環(huán)諧振腔的光頻梳可用于芯片級和數(shù)據(jù)高速率傳輸, 而具有上述光譜特性的光頻梳也已在中紅外波段得到了證實和應用. 有研究者提出在中紅外波段的單通差頻混頻器[12], 采用的方法為差頻生成(difference frequency generation, DFG)方法. 這種方法可以使得產(chǎn)生的光頻梳平均功率在微瓦至毫瓦量級, 并且能使用常用的檢測方案進行測量, 最終可實現(xiàn)波長范圍在3.2—4.8 μm, 平均功率高達1.07 W, 重復頻率為82 MHz 的中紅外輻射調(diào)諧. Gubin 等[13]提出了基于Er3+光纖飛秒激光器和雙模He-Ne 光學頻率標準的光學時鐘, 研究方案包括周期性極化鈮酸鋰(PPLN)晶體中的DFG 工藝, 用于將Er3+光纖飛秒激光器光頻梳的近紅外波段下變頻到中紅外波段. 同時, Adler 等[14]在中紅外波長區(qū)域?qū)崿F(xiàn)了一種基于高功率光學參量振蕩器(optical parametric oscillator, OPO)的光頻梳, 其采用的是MgO 摻雜的PPLN 晶體, 實現(xiàn)了2.8—4.8 μm范圍內(nèi)連續(xù)可調(diào)諧, 平均功率高達1.5 W. 基于非線性光學的光源的關(guān)鍵是需要提高光子轉(zhuǎn)換過程的效率, 采用OPO 的方法恰好能夠達到這一目的.

光頻梳的應用及其廣泛, 它是光通信、精密計量等[15]的基本工具[16,17]. 通過利用光頻梳高度穩(wěn)定的頻率線, 可以使用其作為標尺測量絕對頻率;其次, 利用光頻梳產(chǎn)生的超短脈沖, 可以結(jié)合抽運探針技術(shù), 研究半導體材料以及分子中載流子的時間分辨動態(tài)過程等. 更值得注意的是, 光頻梳是2005 年諾貝爾物理學獎的重要研究內(nèi)容, 獲獎人分別為美國哈佛大學的Glauber R J, 美國國家標準技術(shù)研究院的Hall J L 以及德國馬普量子光學所的H?nsch T W. 其中, H?nsch T W 和Hall J L 因?qū)Τ毤す夤庾V學（包括光頻梳技術(shù)的發(fā)展）作出重大貢獻而獲此殊榮.

盡管在中紅外和近紅外波長中光頻梳發(fā)展迅速, 但仍然需要其他波長的相干梳源來滿足各種光譜范圍的應用要求, 尤其是太赫茲(Terahertz,THz)頻率范圍內(nèi)存在大量吸收氣體和化學物質(zhì)的“指紋”, 這對于諸如氣體示蹤, 有毒物質(zhì)檢測等實際應用而言極其重要. 近年來, THz 波以其獨特的性能和廣泛的應用[18,19]受到世界各國的關(guān)注, 隨著其應用于交叉研究的學科領(lǐng)域不斷擴大, THz波與光頻梳相結(jié)合存在潛在的研究前景.

2 太赫茲半導體激光光頻梳

太赫茲波通常是指頻率為100 GHz—10 THz,波長為3 mm—30 μm 的電磁波[20?24], 位于微波和紅外光之間. 許多分子和固體在THz 波段具有很強的吸收譜, 因此THz 技術(shù)可以用于光譜學及成像[25]應用; 許多可見光不透明材料如紙、塑料和陶瓷等在THz 波段能被穿透, 因此THz 技術(shù)還能用于武器、毒品和炸藥等安檢應用[26?28]. 相比于微波, THz 波波長短, 具有更高的空間分辨率. 相比于高能X 射線成像, THz 能量低, 成像不會損傷目標體[29]. 由于很多生物大分子的旋轉(zhuǎn)和振動能量大都在THz 波段, 且THz 波光子能量低不會損害生物體, 因此THz 技術(shù)還可以用于對疾病的診斷以及蛋白質(zhì)和DNA 分子特性的研究[30?32]. 此外,THz 波作為載波具有比微波更高的帶寬, 非常適合局域網(wǎng)和高速無線通信領(lǐng)域[33?35]. THz 波相比于紅外線具有更好的穿透能力, 因此在短距離范圍內(nèi), 太赫茲通信具有很高的保密性和抗干擾能力.它還可以解決計算數(shù)百THz 光學頻率的問題, 有助于高精度光譜應用的發(fā)展, 制造新的全光學原子鐘, 預計最終可以超過當今最先進的銫鐘[2].

THz 波與光頻梳的結(jié)合是研究趨勢, 而缺少高功率、低造價、輕質(zhì)量、小體積的THz 輻射源是限制其應用最主要的因素之一. 在傳統(tǒng)的半導體激光器中, 例如GaAs 電光晶體和ZnTe 電光晶體,它們通過光整流效應, 不需要外加直流偏置電場,可以直接作為輻射器發(fā)出THz 波. 但由于在晶體內(nèi)部光脈沖傳播速度快于THz 脈沖的傳播速度,很難在THz 這樣寬的頻段內(nèi)做到相位匹配, 并且輻射出的THz 波能量主要取決于抽運激光轉(zhuǎn)換成THz 波的效率, 導致其能量極低, 應用范圍很窄. 除此之外, 利用超短脈沖觸發(fā)光電導天線輻射THz 波雖然可以通過外加電場的大小來獲得能量較強的THz 波, 但是光電導天線[36?38]產(chǎn)生的THz波頻率較低, 只能滿足很小一部分的頻率范圍. 因此, 不管是使用非線性晶體中的光整流還是光電導天線中的光混合, 這些技術(shù)都需要外部的飛秒激光抽運, 使得系統(tǒng)體積龐大, 這對于實現(xiàn)更小型化,更高的THz 頻率, 跨越更寬的THz 波段是滿足不了的.

2002 年, 世界上第一個太赫茲量子級聯(lián)激光器(THz quantum cascade laser, THz QCL)[39,40]由意大利和英國劍橋大學的科學家合作研制完成.它是一種全固態(tài)電泵浦的單極性THz 源, 電子通過子帶間的光學躍遷輻射出光子, 子帶能級之間的能量差由量子阱和勢壘的寬度決定, 通過改變勢阱和勢壘的寬度, 可以改變激射能級之間的能量差,從而控制輻射光子的頻率. 其次, QCL 是一種級聯(lián)的結(jié)構(gòu), 它的有源區(qū)由幾十甚至上百個重復的周期組成, 電子在每個周期內(nèi)釋放光子, 這樣使得器件的輸出功率大幅度提升. THz QCL 產(chǎn)生的光頻梳,具有緊湊、高精度、高穩(wěn)定性和高輸出功率[41,42]的特點, 可以與傳統(tǒng)的傅里葉光譜學結(jié)合作為寬帶激光源. 由于THz QCL 光頻梳在不使用標準激光器和標準材料的情況下能實現(xiàn)絕對校準, 它還適用于分子指紋識別, 包括氣體分子、非法藥物、生物分子和爆炸物品等. 此外, 利用THz QCL 實現(xiàn)光頻梳大幅度提高了當前THz 頻段測量的頻譜精度.之前THz 光譜儀的分辨率在GHz 量級, 無法實現(xiàn)很多窄線寬THz 譜線的測量, 而THz QCL 光頻梳的頻率穩(wěn)定性可以達到kHz—MHz 量級, 頻譜分辨率至少提高3 個數(shù)量級. 不僅如此, THz QCL 具有低閾值電流密度、高轉(zhuǎn)換效率、單模窄光譜線寬、小遠場發(fā)射角等優(yōu)異性能[43], 已成為1—5 THz 范圍內(nèi)應用最廣泛的輻射源, 是產(chǎn)生光頻梳的理想選擇.

半導體激光器產(chǎn)生光頻梳的天然機制是四波混頻. 如圖3(a)和圖3(b)所示[44], 四波混頻是一種基于三階光學非線性的非線性效應, 當有至少兩種不同頻率分量的光在同一非線性介質(zhì)中傳播時就有可能產(chǎn)生四波混頻效應. 假如輸入光中有兩個頻率v1和v2(δ=v2?v1), 由于差頻折射率調(diào)制的存在, 會產(chǎn)生兩個新的頻率分量, 即v1?δ和v2+δ.梳齒的形成則是通過在激光器有源區(qū)中電子子帶間躍遷的共振激發(fā)進行四波混頻的結(jié)果.

圖3 (a)兩個間隔為 δ 的初始頻率v1 和v2; (b)四波混頻過程后的頻率分布圖, 綠色曲線為產(chǎn)生的新的頻率邊帶,頻率分別為 v 1 ?δ 和 v 2+δ [44]Fig. 3. (a) Initial mode frequencies, v1 and v2 , separated by δ ; (b) final frequencies resulting from four-wave mixing,with the two sidebands at v 1 ?δ and v 2+δ shown in green[44].

然而, 要實現(xiàn)寬帶、高頻率穩(wěn)定性的THz QCL激光光頻梳, 僅僅依靠四波混頻是不夠的. 通常,人們可以通過激光器群速度色散調(diào)控、主動和被動穩(wěn)頻等技術(shù)來進一步擴展光頻梳頻率覆蓋范圍、降低相位噪聲、提高頻率穩(wěn)定性.

2.1 群速度色散調(diào)控

對于THz QCL 產(chǎn)生光頻梳而言, 如果實驗裝置中沒有任何額外的鎖模機制, 就把這種激光器稱作在自由運行(free-running)模式下工作. 而在自由運行模式中, 四波混頻(four wave mixing,FWM)過程[45]是微諧振腔-半導體激光器[46]產(chǎn)生光頻梳的重要機制.

有源區(qū)的設(shè)計及優(yōu)化都是為了補償色散問題,色散是衡量THz QCL 頻率梳的重要指標之一[47],較大的色散會破壞THz QCL 頻率梳的穩(wěn)定性, 限制頻譜的寬度. 在QCL 中, 一般將電磁波的群速度定義為波的整體形狀(稱為波的調(diào)制或者包絡(luò))在空間中傳播的速度[48]. 如果某一介質(zhì)的折射率是頻率的函數(shù), 則不同頻率的波在其腔內(nèi)傳播的速度會不同, 不同頻率的光就會有光程差以及產(chǎn)生不同的折射角, 這種現(xiàn)象就被稱為群速度色散(GVD)[49], 用(1)式表示:

寬帶QCL 可以通過四波混頻過程作為鎖相機制來實現(xiàn)光頻梳, 而四波混頻產(chǎn)生模式增殖主要取決于腔內(nèi)的GVD. 在QCL 中, GVD 主要包括三個組成部分: 材料色散、波導色散和增益色散, 用(2)式表示:

圖4 (a)不同脊條寬度下器件的鉗制增益和總損耗與頻率的關(guān)系; (b)不同脊條寬度下的總GVD, 其中4.05—4.35 THz 的陰影區(qū)域代表THz QCL 的激射區(qū)域[50]Fig. 4. (a) Calculated clamped gain and total loss as function of frequency for lasers with different ridge widths;(b) total GVDs at different ridge widths. The shaded area from 4.05 to 4.35 THz represents the lasing range of the THz QCL[50].

Zhou 等[50]研究了器件結(jié)構(gòu)(比如波導脊條寬度, 分別選為100 μm, 150 μm 和200 μm)對QCL工作的影響, 系統(tǒng)計算討論了材料色散、波導色散和增益色散. 在實驗中, 首先計算了器件的波導損耗和鉗制增益, 如圖4(a)所示, 灰色曲線代表未鉗制的增益. 由于增益鉗制效應[51], 當增益超出閾值增益時, 會被鉗制到閾值增益的值, 因此圖中的實線與虛線重合. 接著利用Kramers-Kronig 關(guān)系計算出色散隨頻率變化的折射率, 在一般情況下消光系數(shù)是頻率的函數(shù), 那么折射率n也是頻率的函數(shù), 所以通過關(guān)系式(1)得到每一種相應的GVD之后, 將三種GVD 結(jié)合就可以得到器件總的GVD,如圖4(b)所示. 在器件的激射區(qū)域內(nèi), 其總的色散主要由鉗制后的增益決定, 但考慮到增益鉗制效應, 波導色散和材料色散仍然對器件的總色散有著重要貢獻. GVD 的存在會限制頻譜的寬度, 出現(xiàn)高噪聲區(qū)域, 以及出現(xiàn)拍頻信號展寬等不穩(wěn)定因素, 因此, 為了提高梳齒區(qū)域在光頻梳整個動態(tài)范圍內(nèi)的比值, 需要一種補償激光器固有色散的方法[52,53].傳統(tǒng)半導體激光器的有源區(qū)大部分都采用同質(zhì)型結(jié)構(gòu), 是由在光波導上基于同一材料簡單設(shè)計的重復單元組成. 這種結(jié)構(gòu)的特征在于均勻的線寬展寬, 意味著由于模式競爭會使得增益帶寬變窄,因此, 為了獲得展寬的增益帶寬, 使得色散的影響足夠小, 可以考慮與這種有源區(qū)結(jié)構(gòu)相對的—異質(zhì)型結(jié)構(gòu)[54,55]. 這種結(jié)構(gòu)通過工藝技術(shù)使得每層材料的中心頻率不同, 通過堆疊在一起形成有源區(qū)[56,57]. 它相對于同質(zhì)型QCL 有更加平坦的增益帶寬, 具有固有的寬帶發(fā)射和良好的高溫性能(可高達160 K). R?sch 等[58]通過此方法實現(xiàn)了一種在連續(xù)波中工作的半導體激光器, 如圖5(a)所示.器件主要采用雙面金屬波導結(jié)構(gòu)[59], 將光場限制在上下兩層金屬之間, 達到提高模式限制因子的目的. 有源區(qū)每層材料的中心頻率被分別設(shè)計在2.3,2.6 和2.9 THz. 圖5(a)為器件的增益帶寬, 證明了此結(jié)構(gòu)相對于單一頻率設(shè)計的有源區(qū)來說增益帶寬大大增加, 并且從圖5(b)可以看出在激光模式之間有著均勻的功率分布, 光譜頻率從1.64 THz到3.35 THz (波長從89.5 μm 到183 μm), 實現(xiàn)了跨越一個倍頻程[60]的光譜, 有利于提高光頻梳梳齒的穩(wěn)定性. Burghoff 等[61]提出如圖6(a)所示的器件結(jié)構(gòu). 在圖中, 啁啾波紋型的結(jié)構(gòu)刻蝕在激光器的一端, 其周期隨著振幅的增大逐漸減小, 長波長的光(具有較高的群速度)在反射之前能傳播到腔的末端, 而短波長的光在到達末端之前就已經(jīng)被反射, 從而調(diào)節(jié)了光的相位, 得到了近500 GHz 的光譜頻率覆蓋范圍, 在3.5 THz 附近模式數(shù)量超過70 (圖6(b)). 這種啁啾波紋型結(jié)構(gòu)使輻射出的THz 波功率升高, 光譜帶寬展寬, 可以形成緊湊的太赫茲光譜儀, 實現(xiàn)更精確測量.

圖5 (a)計算器件的橫截面增益g c, 藍色曲線為有源區(qū)單獨每一部分的增益曲線, 綠色曲線為有源區(qū)總的增益曲線, 插圖為激光器有源區(qū)的設(shè)計模型; (b)激光器的發(fā)射光譜, 跨越了一個倍頻程[58]Fig. 5. (a) Calculated gain cross-section g c. Blue curves: individual designs. Green curve: total active region. Inset:design of the laser active region. (b) Octave-spanning spectrum of laser[58].

圖6 (a)啁啾波紋型結(jié)構(gòu), 紅色為較長波長的波, 藍色為較短波長的波; (b)溫度為50 K 時, THz QCL 梳的光譜, 黃線表示為水汽吸收[61]; (c)兩段式器件結(jié)構(gòu)示意圖, 直流部分為藍色, FP 的一部分為紅色; (d)每一段結(jié)構(gòu)的電流-電壓特性, 粉色陰影區(qū)域表示激光器的動態(tài)范圍, 插圖為實際設(shè)備空氣間隙的SEM 照片[63]Fig. 6. (a) Schematic of the chirped corrugation. The red wave has longer wavelength, while the blue wave has shorter wavelength.(b) Spectrum of the THz QCL comb at a temperature of 50 K. Atmospheric absorption is shown in yellow[61]. (c) Schematic of the device in a two-section configuration. The DC section is shown in blue; part of the FP section is in red. (d) Current-voltage characteristics for each section. The pink-shaded area indicates the entire dynamic range of lasing. The inset shows the SEM photo for the air gap in the real device[63].

除了對有源區(qū)的設(shè)計改進, 還可以選擇在激光腔外優(yōu)化, 改變光的耦合方式. Villares 等[47]提出在QCL 梳的背面集成Gires-Tournois 干涉儀(GTI鏡), GTI 反射鏡直接沉積在器件的背面, 由幾層Al2O3和SiO2交替形成, 并以金層作為頂層. 在結(jié)構(gòu)中, GTI 充當高反射鏡引入色散, 其引入的色散具有周期性, 而其周期性取決于材料的長度和折射率, 通過精確控制這些參數(shù), 一個GTI 反射鏡就可以在QCL 梳中引入正色散或者負色散, 從而抵消激光器的固有色散. Hillbrand 等[62]在不改變QCL本身的情況下, 在激光器背面放置一個平面鏡, 鏡子與器件的端面形成Gires-Tournois 腔. 這種基于外部可調(diào)的GTI 反射鏡, 通過調(diào)節(jié)端面到鏡子的距離, 增強或減小色散, 補償色散的同時不再觀察到高相位噪聲狀態(tài). 通過GTI 反射鏡引入的相位還可用于調(diào)諧光頻梳的fceo, 并且梳子的frep不受到影響, 因此, 這種外部GTI 結(jié)構(gòu)提供了用于獨立調(diào)諧fceo和frep的工具, 實現(xiàn)了光頻梳的全頻率穩(wěn)定. 但他們所研究的波段在中紅外波段, 為了在THz QCL 中引入GTI 結(jié)構(gòu)進行器件性能提升,Yang 等[63]提出一種在兩段式結(jié)構(gòu)中實現(xiàn)色散補償?shù)姆桨? 實驗結(jié)構(gòu)如圖6(c)和圖6(d)所示. 這種結(jié)構(gòu)包括兩個部分, 一個F-P 腔和一個直流控制的短腔, 短腔可以充當一個調(diào)制器的角色. 在兩者之間具有2 μm 長的空氣間隙, 這個窄的間隙允許直流部分獨立偏置, 以至于有效地“平衡”掉F-P 腔中與偏置相關(guān)的色散, 從而實現(xiàn)色散補償.最終在3.5 THz 處得到了約600 GHz 的頻譜覆蓋范圍, 并且整個梳齒模式變得“牢固”.

2.2 主動穩(wěn)頻

2.2.1 射頻注入鎖模

當相位噪聲很大時, 激光器工作在不穩(wěn)定的狀態(tài), 光頻梳的梳齒可能會在某一特定頻率附近左右“搖擺”, 這時, 如果采用主動鎖模調(diào)制方法[64], 即外加一個射頻(radio-frequency, RF)信號去抑制這種不穩(wěn)定性, 那么就能提高模式相干性, 同時還可以展寬THz QCL 光頻梳的發(fā)射光譜[65]. 在THz QCL 器件的工藝加工中, 為了減小器件有源區(qū)的增益飽和, 需要設(shè)計結(jié)構(gòu)提高有源區(qū)的上能級壽命. 目前, 在能實現(xiàn)相對較長的上能級壽命且性能最好的QCL 結(jié)構(gòu)中, 有源區(qū)采用的是束縛態(tài)向連續(xù)態(tài)躍遷的設(shè)計[66?68]. 因為其具有較高的電子注入效率, 能夠最大限度的提高激光能級之間的粒子數(shù)反轉(zhuǎn)[66].

Barbieri 等[69]使用發(fā)射波長在1.55 mm (發(fā)射頻率為193 THz)的商用鎖模摻鉺飛秒激光器, 對發(fā)射頻率為2.5 THz 的QCL 進行異步采樣,實驗裝置如圖7 所示. 通過直接調(diào)制其偏置電流獲得QCL 的鎖模, 將重復頻率為13.3 GHz 的QCL 鎖相到飛秒激光器重復頻率(96.5 MHz)的諧波上, 得到了圖8(a)—(d)的結(jié)果圖. 可以看出,隨著調(diào)制頻率和功率的上升, 縱模數(shù)量逐漸增大,激光器穩(wěn)定工作. 對于這種技術(shù), 它具有兩個突出的優(yōu)勢. 首先, 它幾乎可以在任何時間量程上對THz QCL 波形進行相干采樣, 能夠確定器件工作在主動鎖模機制; 其次, 它能夠控制QCL 的載波包絡(luò)相位, 使得梳齒更加穩(wěn)定. 另外, 由于子帶間光學躍遷的窄增益帶寬或者由于有源區(qū)的不均勻堆疊都會導致THz 光譜不均勻, 在長腔THz QCL 基于束縛態(tài)向連續(xù)態(tài)躍遷和共振聲子設(shè)計的情況下, Wan 等[70]演示了均勻展寬的發(fā)射光譜,實驗裝置如圖9(a)所示. 在圖9(b)中, 不同電流下的驅(qū)動電流使THz 光譜相對于自由運行模式下的光譜發(fā)生了不同程度展寬, 并且在從HITRAN數(shù)據(jù)庫提取3.9—4.4 THz 內(nèi)的水吸收線中, 最強的吸收線位于4.17 THz. 相比而言, 在自由運行模式下工作的激光器, 它們輻射出的THz 波的激光模式不相干且不穩(wěn)定, 而進行RF 調(diào)制[71]之后, 不僅抑制了這種不穩(wěn)定性并且還恢復了模式相干性,同時使得THz 光譜強烈展寬.

圖7 THz QCL 主動鎖模實驗裝置圖, THz QCL 發(fā)射頻率為2.5 THz, 重復頻率為13.3 GHz[69]Fig. 7. Experimental setup of THz QCL active mode-locking. The emitting frequency of THz QCL is 2.5 THz and its repetition frequency is 13.3 GHz[69].

圖8 (a), (b)對THz QCL 同時進行注入和鎖相的情況下, 改變RF 功率和電流得到的拍頻信號圖; (c), (d)對應條件下在時域內(nèi)測得的波形, 圖中的黑點為實驗值, 紅色曲線為理論計算值, 其中假設(shè)了所有模式具有等相位[69]Fig. 8. (a), (b) In the case of simultaneous injection and phase-locking of THz QCL, the beat-note signal diagram obtained by changing the RF power and the current. (c), (d) The waveforms are measured in the time domain under the corresponding conditions.The black dots in the figure are experimental values. The red curves are the result of theoretical calculations by assuming that all modes have equal phase[69].

圖9 (a) RF 調(diào) 制THz QCL 實 驗 裝 置 圖; (b)不 同 調(diào) 制 電 流 下 的THz 發(fā) 射 光 譜 圖, 藍 色 曲 線 為 從HITRAN 數(shù) 據(jù) 庫 提 取3.9—4.2 THz 范圍內(nèi)的水吸收線[70]Fig. 9. (a) Experimental setup of RF modulation to THz QCL; (b) THz emission spectra under different modulation current. The water absorption lines in the frequency range from 3.9 to 4.4 THz extracted from the HITRAN database[70].

以上討論的激光器諧振腔均為傳統(tǒng)的法布里-珀羅腔(F-P 腔)[72], 而從1998 年開始, 已有人提出兩段耦合腔式的結(jié)構(gòu)[73]來實現(xiàn)激光器高穩(wěn)定單縱模工作[74?76]. RF 調(diào)制信號作用在較短耦合腔的上方, 以此來達到主動鎖模的目的, 這樣的方式能使得器件電容減小, 相比于傳統(tǒng)F-P 腔可以實現(xiàn)更高的調(diào)制效率[77]. 在THz QCL 中, 兩段耦合腔結(jié)構(gòu)有很強的模式選擇(也就是損耗調(diào)制), 所以能阻止激光器多模激射, 并且短腔在產(chǎn)生與F-P 腔相似的模式間隔時消耗更少的電功率.

2.2.2 相位種子

激光器自發(fā)輻射的放大被用于觸發(fā)激光器激射, 由于自發(fā)輻射的相位是隨機的, 所以每次激光器開始工作時載波相位也是隨機的, 這阻礙了激光場的相位分析檢測. 如果將一個具有相干性的THz 脈沖注入到QCL 中, 那么就迫使激光器以固定相位激射, 這種技術(shù)稱作為相位種子[78]. 相位種子可允許發(fā)射的激光場用飛秒激光同步采樣, 并在時域當中測量. 由于電場振蕩能直接在時域中測量, 那么QCL 就可被用作時域光譜中的激光源,輻射THz 波.

圖10(a)表示了如何通過具有固定相位的THz脈沖相干注入到QCL 中, 來設(shè)置QCL 激射的載波相位的實驗裝置圖. RF 脈沖信號由飛秒激光輻射到快速光電二極管上產(chǎn)生. 采用Bias-T 將RF脈沖信號和直流偏置同時加載到QCL 器件上. 同時, 飛秒抽運光束照射在交叉式天線上產(chǎn)生THz脈沖, 產(chǎn)生的THz 脈沖經(jīng)過拋物面鏡耦合, 進入到QCL 的一個端面上, 而從另一個端面出來的輸出光場則被ZnTe 晶體中的電光采樣測量得到. 為了保證實驗進程穩(wěn)定發(fā)生, 需要測量QCL 輸出與THz 脈沖上的不同電壓的變化情況, 如圖10(b)所示, 給出了不同天線電壓(也就是不同THz 脈沖幅度)與輸出光場的關(guān)系, 對于天線電壓小于0.25 V的情況, QCL 輸出光場取決于輸入THz 脈沖的幅度, 意味著此時QCL 的增益是被腔內(nèi)的自發(fā)輻射鉗制, 而對于大于500 ps 的時間區(qū)域, 由于QCL增益即飽和, 輸出場的幅度在0.25 V 和1 V 的天線電壓下幾乎不會改變. 注入的脈沖場取代了QCL 的自發(fā)輻射, 并通過觸發(fā)激光發(fā)射來設(shè)置載波相位, 與其他技術(shù)相比[79], 相位控制輻射不需要主動反饋機制或者激光器穩(wěn)定機制, 并且可被用作時域光譜系統(tǒng)[80]的激光源.

圖10 (a)通過注入相干THz 脈沖實現(xiàn)QCL 載波相位固定的實驗裝置; (b)在不同輸入THz 脈沖幅度條件下測量的QCL 輸出光場, THz 脈沖幅度正比于天線電壓, 分別為1 V (綠 色 曲 線)、0.25 V (藍 色 曲 線)和0.06 V (灰 色 曲線)[78]Fig. 10. (a) Experimental setup for achieving the carrier phase fixed in QCL by injecting coherent THz pulse. (b) Measured fields of the QCL output for various input THz pulse amplitudes. The THz pulse amplitude is proportional to the antenna voltage with 1 V (green curve), 0.25 V (blue curve)and 0.06 V (grey curve)[78].

2.3 被動穩(wěn)頻

主動穩(wěn)頻都需要外加的微波電子設(shè)備來實現(xiàn),而被動穩(wěn)頻可以通過無源鎖模來產(chǎn)生光脈沖, 不需要向激光器引入外部信號. 通常是使用激光腔中的光波來引起可飽和吸收體的變化, 而這個變化又會引起腔內(nèi)光的變化[81]. 可飽和吸收體, 是一種透射率與光強相關(guān)的材料, 當光線通過時, 理想的可飽和吸收體會將低強度的光吸收, 而在光強足夠高時讓其穿過, 通過這樣來減少相位噪聲和自穩(wěn)定梳齒模式. 該技術(shù)在帶間二極管和摻雜有量子阱結(jié)構(gòu)的光纖激光器中應用廣泛, 但在THz QCL 中, 由于腔內(nèi)非線性吸收不足, 對于具有超低相位噪聲或超窄線寬的梳齒模式具有很大的困難. Li 等[82]基于多層石墨烯樣品構(gòu)建了具有THz 非線性反射器的QCL 復合腔, 展示了THz QCL 中的無源梳齒模式運行和脈沖生成, 如圖11(a)所示. 15 層石墨烯樣品被轉(zhuǎn)移在硅透鏡上(GiSAM), 靠近QCL 的出射端, 形成化合物腔, 并且與Si 之間的交界面和空氣間隙形成了GTI 反射鏡, 用于補償激光增益介質(zhì)的色散. 插圖說明了THz 波的傳播方式. 在圖11(b)中, 很明顯具有石墨烯樣品的腔使得梳齒模式增加, 帶寬展寬并且雙光梳線寬變窄, 驗證了被動穩(wěn)頻鎖模成功. 高度穩(wěn)定的無源雙光梳技術(shù)可以作為用于THz 計量應用的強大工具, 可實現(xiàn)快速光譜分析, 產(chǎn)生的超短太赫茲脈沖可以研究各種材料(例如2D 材料和Ⅲ-Ⅴ半導體)的載流子動力學.

3 雙光梳

與傳統(tǒng)的傅里葉變換紅外光譜和時域光譜[83]相比, 雙光梳光譜[84]在快速數(shù)據(jù)采集和高光譜分辨率方面[85]都具有優(yōu)勢. 雙光梳光譜, 即利用兩個THz QCL 形成多外差光譜[86]. 與單光梳不同的是, 雙光梳是通過兩個光頻梳相鄰模式之間頻率相減的方式產(chǎn)生的. 從理論上而言, 不僅僅是相鄰最近的兩個模式拍頻, 還可能與之相隔較遠的模式拍頻來產(chǎn)生雙光梳信號. 但在實驗中發(fā)現(xiàn), 由于在環(huán)境中存在噪聲等因素, 與距離越遠的模式拍頻時,功率會越來越小, 模式不斷被抑制, 因此使得到的拍頻信號數(shù)目有限. 如果可以證明雙光梳光譜的每個模式之間是等間隔的, 那么意味著這兩個光頻梳也具有基本等間隔的頻梳線.

3.1 片上雙光梳

圖11 (a)石墨烯耦合QCL 結(jié)構(gòu)示意圖, 插圖為THz 波在復合腔中的傳播示意圖; (b)具有GiSAM 與不具有GiSAM 的雙光梳和線寬[82]Fig. 11. (a) Schematic of the graphene-coupled QCL. Inset: Illustration of the terahertz light propagation in the compound cavity.(b) Dual-comb and linewidth with and without GiSAM[82].

R?sch 等[87]在THz 頻率范圍內(nèi)直接集成了片上雙光梳源, 器件結(jié)構(gòu)見圖12(a), 其中一個QCL作為探測器, 另一個QCL 的光耦合進入探測器中,為了擴展光譜帶寬, 有源區(qū)都采用異質(zhì)型結(jié)構(gòu). 在自由運行模式下, 兩個QCL 產(chǎn)生多外差拍頻信號,得到圖12(b)的結(jié)果圖, 跨越了30 個模式, 對應于光譜的630 GHz 帶寬. 此外, Li 等[88]提出在片上雙光梳上進行雙射頻注入的技術(shù)(圖12(c)), 兩條微帶線置于兩個QCL 梳的正后方, 以不同頻率對QCL 進行雙注入. 這種結(jié)構(gòu)在當兩個光頻梳發(fā)射光譜高度重疊的情況下, 即使雙RF 注入信號功率微弱, 也能夠?qū)⒐忸l梳帶寬從自由運行模式下的86 GHz 展寬到166 GHz, 并且雙光梳梳齒線寬從自由運行模式下的1.14 MHz 降低到490 kHz(圖12(d)). 這種采用自檢測的方法不僅使得實驗裝置簡潔, 實際應用性更加廣泛, 而且使得更多的THz 模式參與雙光梳的產(chǎn)生, 展寬了發(fā)射光譜以及雙光梳光譜. 但在實驗中, 需要注意的是對兩個光頻梳(QCL)的選擇, 因為光耦合功率與激光器的光注入鎖定有關(guān). 測試表明, 如果兩個QCL 空間上的距離過小或者光耦合過強, 則會發(fā)生注入鎖定, 也就是兩個光頻梳之間的拍頻信號沒有差異,導致不會觀察到雙梳光譜, 因此應避免梳齒之間的強光耦合.

3.2 雙光梳光譜檢測

圖12 (a)片上雙光梳的實驗原理圖; (b)雙光梳光譜, 其中藍色曲線為光譜圖, 插圖為放大的兩相鄰梳齒的峰值, 紅色曲線為從本地振蕩梳中提取出的多外差光譜[87]; (c)雙RF 注入下的片上雙光梳結(jié)構(gòu)示意圖, 插圖為實際雙光梳裝置的光學照片; (d)自由運行模式和RF 注入模式下的下轉(zhuǎn)換雙光梳譜[88]Fig. 12. (a) Schematics of the dual-comb on chip. (b) Optical spectrum (blue curve). The inset shows that the modes consist of two peaks corresponding to the two combs. In red is the corresponding multi-heterodyne spectrum extracted from the current bias of the LO laser[87]. (c) Schematics of the on-chip dual-comb system under double injection. The inset shows an optical photo of the mounted dual-comb device. (d) The down-converted dual-comb spectra in free-running mode and under a microwave double injection[88].

圖13 (a)分離式雙光梳實驗裝置圖, 插圖顯示了銅支架上的兩個通過硅透鏡耦合的頻率梳; (b)在HEB 上得到的多外差信號光譜[89]; (c)緊湊型雙光梳實驗模擬圖, 插圖為實際實驗裝置[91]Fig. 13. (a) Experimental setup for separating dual-comb system. Inset shows real laser frequency combs on the copper mount, both of which are silicon lens-coupled. (b) Multiheterodyne signal obtained from the HEB[89]. (c) Experimental simulation diagram for compact dual-comb system. The illustration shows the actual experimental device[91].

片上雙光梳將兩個QCL 制作在同一襯底上.由于兩個QCL 處在真空環(huán)境, 并且通過襯底實現(xiàn)光耦合, 所以無法進行有效的樣品光譜檢測. 于是,要使得THz 雙光梳能夠進行光譜檢測, 需要采用新的方案. 2016 年, Hu 等[89]首次實現(xiàn)了基于兩個THz QCL 光頻梳的分離多外差光譜. 如圖13(a)所示, 這兩個QCL 被安裝在同一低溫冷卻器內(nèi),以最大限度減少了環(huán)境帶來的影響. 兩個光頻梳的相鄰梳齒之間進行“拍頻”操作, 拍頻信號的頻率降到微波量級, 在2.2 GHz 左右由熱電子輻射計(hot-electron bolometer, HEB)[90]測量得到雙光梳譜(圖13(b)).

圖14 (a)雙光梳高光譜成像系統(tǒng); (b)在光路中放入(紅色)或者不放入(藍色)硅片獲取的拍頻信號光譜; (c)根據(jù)(a)計算出的透射光譜; (d)在零水汽(藍色)和相對濕度為23% (紅色)下獲取的拍頻信號光譜; (e)根據(jù)(d)計算的透射光譜, 藍色曲線為從2016 HITRAN 數(shù)據(jù)庫獲得的參數(shù)[92]Fig. 14. (a) Dual-comb hyperspectral imaging system. (b) Beat note spectra acquired with (red) or without (blue) a silicon wafer inserted in the beam path. (c) Transmission spectra calculated from the beat note spectra in (b). (d) Beat note spectra acquired with zero gas (blue) and atmospheric water vapor at 23% relative humidity (red). (e) Transmission spectra calculated from (d); the blue curve is extracted from the HITRAN 2016 database[92].

在此基礎(chǔ)上, Li 等[91]提出了一種基于兩個QCL 的緊湊型THz 多外差光譜儀, 如圖13(c)所示. 兩個THz QCL“面對面”放置, Comb1 的光耦合進入Comb2 中, 與Comb2 中的模式進行拍頻下轉(zhuǎn)換產(chǎn)生雙光梳梳齒. 左下角插圖為實際實驗裝置的照片. 這種系統(tǒng)中沒有多余的移動部件, 只需要一個低溫恒溫器, 也沒有光學透鏡用于光學耦合和對準, 同時還利用了QCL 頻率梳的自檢測, 獲得了不同載波頻率下的多個雙光梳光譜(頻率下的多個雙光梳光譜圖13(c)為實驗模擬圖以及光梳梳齒的耦合方式). 采用這種分離式雙光梳, 可以形成便攜式系統(tǒng)在各種應用場景中實現(xiàn), 還能通過在兩個光頻梳之間放置樣品來進行物質(zhì)識別或者高光譜成像. Sterczewski 等[92]已經(jīng)實驗性地演示了使用雙芯片級半導體激光光頻梳的高光譜成像系統(tǒng),如圖14 所示, 兩個THz QCL 反向放置來發(fā)射反平行THz 光束, 這些光束由硅透鏡和離軸拋物面鏡進行準直, 其中一束光聚焦在樣品上, 經(jīng)過硅分束器再次準直后與本地振蕩器發(fā)出的THz 波合并,然后由HEB 收集. 此時若進行頻率下轉(zhuǎn)換到微波階段, 那么樣品信息則可以通過頻譜分析儀數(shù)字化后得到. 圖14(b)—(e)為不同條件下的測試結(jié)果.不僅如此, 其系統(tǒng)通過對a-D-GMH, a-D-LMH和LHHM 的固體壓制磁盤進行光柵掃描, 獲得了81 × 53 像素的高光譜圖像. 雙光梳光譜的高速采集數(shù)據(jù)速率和芯片級尺寸相結(jié)合, 對于生物醫(yī)學和制藥行業(yè)中的未來成像應用具有巨大吸引力.

4 總 結(jié)

光頻梳的出現(xiàn), 徹底改變了在中紅外及THz領(lǐng)域中, 光譜學、生物科學和天文學等的發(fā)展. 光頻梳技術(shù), 是基于激光的高精度光譜技術(shù), 即以極高的精度確定原子和分子的光線顏色. 它的成就,不僅僅只限于開發(fā)高精度的時鐘, 改進全球定位系統(tǒng), 還有化學探測器讓安檢人員更快識別有害物質(zhì), 讓醫(yī)生可以通過檢測病人呼出氣體的化學成分來診斷疾病; 以及長距離通信使單根光纖傳輸?shù)男畔⒘吭黾雍脦讉€數(shù)量級和激光雷達的靈敏度和探測范圍更高更廣等. 并且THz QCL 光頻梳的成譜系統(tǒng)可實現(xiàn)超高分辨率(kHz—MHz 量級)的THz成譜, 超越當前所有商用THz 光譜儀至少3 個數(shù)量級. 本文介紹了光頻梳在自由運行模式, 主動穩(wěn)頻和被動穩(wěn)頻下產(chǎn)生的基于半導體激光器的光頻梳, 還介紹了雙光梳的概念以及對光頻梳的進一步優(yōu)化—色散補償. 雖然THz QCL 光頻梳緊湊性強, 輸出功率高, 發(fā)射光譜寬等優(yōu)點為其發(fā)展奠定了基礎(chǔ), 但其不能室溫工作等因素使得它的發(fā)展緩慢, 目前有關(guān)THz 光頻梳的研究仍然需要進一步地探索和深入.

感謝中國科學院上海微系統(tǒng)與信息技術(shù)研究所的萬文堅博士、李子平博士、周康、管玟、趙逸然在本文準備過程中給予的支持.