丁錫嘉，周 濤，張家磊，張博雅，陳 娟，朱亮宇

（1.華北電力大學(xué)核科學(xué)與工程學(xué)院，北京102206；2.華北電力大學(xué)核熱工安全與標(biāo)準(zhǔn)化研究所，北京102206；3.非能動(dòng)核能安全技術(shù)北京市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京102206；4.東南大學(xué)能源與環(huán)境學(xué)院，江蘇 南京211189）

0 引言

18F是一種會(huì)發(fā)生β+衰變的核素，它在核電廠一回路［1］冷卻劑中由核反應(yīng)產(chǎn)生。較13N等其他監(jiān)測(cè)核素，18F 半衰期為110 min，在一回路冷卻劑中的濃度亦較高，決定了18F 是一種監(jiān)測(cè)核電廠一回路壓力邊界［2-4］的泄漏率［5］的理想核素?？紤]到我國在運(yùn)核電廠均為沿海核電廠，一回路壓力邊界中的放射性核素一旦擴(kuò)散至海洋，將會(huì)造成嚴(yán)重的危害。迄今為止，國內(nèi)核電廠一回路壓力邊界泄漏率［2］仍主要通過監(jiān)測(cè)13N［6-8］，131I［9-11］等核素濃度，對(duì)18F的監(jiān)測(cè)［12］處于起步階段。本研究通過18F的探測(cè)效率［13］標(biāo)定實(shí)驗(yàn)，給出在一定區(qū)間內(nèi)18F探測(cè)效率經(jīng)驗(yàn)公式，將對(duì)海洋放射性核素監(jiān)測(cè)產(chǎn)生一定的促進(jìn)作用。

1 研究對(duì)象

1.1 實(shí)驗(yàn)裝置

18F 可以發(fā)生β+衰變［14］，同時(shí)其半衰期［15］也較短，僅有110 min。而18F的β+衰變中所產(chǎn)生的正電子與物質(zhì)發(fā)生正電子湮沒效應(yīng)［16-18］，取而代之產(chǎn)生了兩個(gè)方向相反、能量值相同且均等于0.511 MeV的光子，并且發(fā)生了γ躍遷［19］。

結(jié)合實(shí)驗(yàn)室設(shè)備裝置的實(shí)際情況，使用如圖1 所示的NaI（Tl）閃爍體［20-22］探測(cè)效率標(biāo)定實(shí)驗(yàn)裝置。

圖1 18F探測(cè)效率標(biāo)定實(shí)驗(yàn)裝置Fig.1 18F detection efficiency calibration experimental device

由圖1 可知，當(dāng)NaI（Tl）閃爍體探測(cè)到兩個(gè)方向相反、能量值相同且均等于0.511 MeV的光子時(shí)，多道脈沖幅度分析器［22］就會(huì)顯示出峰面積［23］，便可容易地得到放射性活度。再與標(biāo)準(zhǔn)源活度相比即可獲得探測(cè)效率，便可以計(jì)算出β+粒子湮滅γ 光子［3］探測(cè)效率ε。

1.2 幾何模型

利用MCNP（3B）軟件建立了對(duì)點(diǎn)狀放射源、面狀探測(cè)器的模型，也可采用國產(chǎn)開源蒙特卡羅軟件SuperMC代替。設(shè)定18F的半衰期為110 min，光子能量約0.4 MeV，活度1Ci，視為點(diǎn)狀放射源。采用面狀NaI（Tl）閃爍體探測(cè)器進(jìn)行計(jì)數(shù)，探測(cè)器為圓狀，半徑為2 cm。如圖2 所示，根據(jù)MCNP 程序模擬出探測(cè)器與放射源的幾何模型。

圖2 探測(cè)器與放射源的幾何模型Fig.2 Geometric model of detector and radiation source

2 研究方法

2.1 實(shí)驗(yàn)探測(cè)18F探測(cè)原理

18F是氟放射性同位素，并且是正電子［24］的重要來源之一，它的質(zhì)量為18.000 938 0 u，半衰期為109.771 min，衰變［25］都能產(chǎn)生穩(wěn)定的18O。

如核反應(yīng)式（1）所示，在核反應(yīng)堆內(nèi)核燃料進(jìn)行裂變反應(yīng)。裂變生成的中子同核電廠一回路冷卻劑水中的氫原子核發(fā)生彈性散射，彈性散射后產(chǎn)生反沖質(zhì)子。

原子核物理理論與探測(cè)實(shí)驗(yàn)均能證明，如核反應(yīng)式（2）和（3）所示，當(dāng)彈性散射中的質(zhì)子能量≥5.5 MeV時(shí)，質(zhì)子就會(huì)與水分子中的氧原子發(fā)生核反應(yīng)產(chǎn)生18F。18F 所產(chǎn)生的γ 射線［26］也隨蒸汽擴(kuò)散到反應(yīng)堆壓力容器外的大氣中，監(jiān)測(cè)核電廠反應(yīng)堆壓力容器外的大氣中的γ射線的強(qiáng)弱便可推算核電廠一回路壓力邊界的泄漏率。

由兩個(gè)核反應(yīng)式可知，18F生成的速率與中子通量密度呈正相關(guān)關(guān)系，而中子通量密度與核反應(yīng)堆功率也呈正相關(guān)關(guān)系。所以，使用探測(cè)器測(cè)出γ 射線的強(qiáng)弱就可以推算出核反應(yīng)堆在某功率水平運(yùn)行下的核電廠一回路壓力邊界［27］的泄漏率。

2.2 MCNP模擬方法

MCNP 全稱為Monte Carlo Neutron and photon transport code，是基于蒙特卡洛方法用于計(jì)算三維復(fù)雜幾何結(jié)構(gòu)中的中子、光子、電子或者耦合中子/光子/電子輸運(yùn)問題［28］的通用軟件包，也具有計(jì)算核臨界系統(tǒng)（包括次臨界和超臨界系統(tǒng)）本征值問題的能力。該軟件包通過FORTRAN 語言編程實(shí)現(xiàn)，MCNP一直都是解決實(shí)驗(yàn)核物理中粒子輸運(yùn)問題的實(shí)用軟件。

使用MCNP 軟件模擬探測(cè)效率實(shí)驗(yàn)，能較好地反映探測(cè)器與源的關(guān)系，但數(shù)值模擬方法在模擬分析過程中往往要對(duì)邊界條件和材料屬性進(jìn)行簡(jiǎn)化，或多或少對(duì)分析結(jié)果產(chǎn)生影響，而且結(jié)構(gòu)離散化的形式不同得到的結(jié)果和精度也不同，隨機(jī)性比較大，可信度降低。合理的數(shù)值模擬方法對(duì)實(shí)驗(yàn)研究和理論分析具有指導(dǎo)作用，可以彌補(bǔ)實(shí)驗(yàn)工作的不足。實(shí)驗(yàn)與數(shù)值模擬結(jié)果比較，用來判斷數(shù)值模擬方法的可行性。

3 研究結(jié)果及分析

3.1 實(shí)驗(yàn)結(jié)果

按照?qǐng)D1 連接各組成儀器，用示波器觀察其脈沖波形，調(diào)節(jié)固定光電倍增管的高壓。調(diào)節(jié)放大器的放大倍數(shù)，使標(biāo)準(zhǔn)18F源的全能峰合理地分布在單道分析器閾值范圍內(nèi)，測(cè)量其能譜，得到如圖3所示的探測(cè)效率變化趨勢(shì)。實(shí)驗(yàn)結(jié)束前，再次重復(fù)測(cè)量定標(biāo)源，以此來檢驗(yàn)NaI（Tl）單晶γ譜儀［29］的穩(wěn)定性。

圖3 等距離條件下探測(cè)器對(duì)18F源探測(cè)效率變化趨勢(shì)Fig.3 Detection efficiency trend of detector to 18F source at equal distance

由圖3可知，在放射源與探頭距離相同條件下，18F源探測(cè)效率在其第一個(gè)半衰期（9：30—11：20）內(nèi)，基本保持了30%左右的探測(cè)效率，數(shù)據(jù)值雖受探測(cè)器死時(shí)間有波動(dòng)震蕩，但大體維持在同一水平上，證明探測(cè)器在18F源活度較大時(shí)的測(cè)量數(shù)據(jù)并未失真。

使用一支于9：30 制成的含18F 的葡萄糖溶液，其初始放射性活度為1.065 mCi，18F 半衰期為110 min。重復(fù)上一個(gè)步驟的各項(xiàng)實(shí)驗(yàn)工作，不斷以0.5 cm 為最小單位改變探測(cè)器探頭對(duì)待測(cè)放射源的距離，測(cè)量其能譜，得到如表1及圖4所示的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。

由表1 可知，在放射源與探頭距離按單位距離變化下，在源距探頭距離4.5 cm左右時(shí)，死時(shí)間比例呈現(xiàn)出一個(gè)先在20%～21%浮動(dòng)，后增長速率越來越快的趨勢(shì)。根據(jù)表1的數(shù)據(jù)，得到如圖4所示的單位距離變化下探測(cè)器死時(shí)間所占比例變化趨勢(shì)。

圖4 單位距離變化下探測(cè)器死時(shí)間所占比例Fig.4 Dead time proportion of detector under unit distance change

由圖4 可知，在放射源與探頭距離變化條件下，18F 源探測(cè)效率自10.5～5.5 cm 處，18F 源探測(cè)效率與放射源與探頭間的距離平方的倒數(shù)呈負(fù)相關(guān)關(guān)系。4.5～0.5 cm 處因探測(cè)器裝置死時(shí)間過長，導(dǎo)致探測(cè)器計(jì)數(shù)疊加［30］，實(shí)際活度計(jì)數(shù)值與理論計(jì)算計(jì)數(shù)值之比已大于1，不符合探測(cè)效率定義，舍去。

表1 18F源探測(cè)效率標(biāo)定實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)Table 1 Experimental data of 18F source detection efficiency calibration

3.2 結(jié)果處理及建模

根據(jù)表1的數(shù)據(jù)，得到如圖5所示的探測(cè)效率與距離平方倒數(shù)間的關(guān)系。

由圖5 可知，18F 探測(cè)效率與源與探測(cè)器距離變化符合平方反比定律。

根據(jù)表1 的數(shù)據(jù)，擬合出如圖5 所示的18F 探測(cè)效率標(biāo)定函數(shù)如下：

式（4）中，r即為放射源與探頭距離之間的距離，在4.5～11.0 cm的閉區(qū)間內(nèi)。y為18F放射源探測(cè)效率，且0%≤y＜100%。

3.3 模擬結(jié)果及驗(yàn)證

圖5 18F探測(cè)效率與源與探測(cè)器距離平方的倒數(shù)間的擬合Fig.5 The fitting between 18F detection efficiency and the reciprocal of the square of distance between source and detector

利用MCNP 程序構(gòu)造的放射源與探頭模型如表2所示，可得空氣中NaI 探測(cè)器得到的脈沖計(jì)數(shù)與距離的關(guān)系。

由表2可知，MCNP模擬出源活度隨距離平方的倒數(shù)減小，計(jì)數(shù)減小。

使用表2的數(shù)據(jù)，得到如圖6所示的距離平方反比與放射性活度間的關(guān)系。

由圖6可知，其變化規(guī)律符合平方反比定律，與標(biāo)定實(shí)驗(yàn)結(jié)論保持一致。

4 結(jié)論

采用實(shí)驗(yàn)與MCNP 模擬兩種方法完成了18F 的探測(cè)效率標(biāo)定實(shí)驗(yàn)，最終給出18F探測(cè)效率標(biāo)定函數(shù)。

1）在相當(dāng)大的距離區(qū)間內(nèi)，隨著18F 源與探測(cè)器探頭間距離平方倒數(shù)的增加，NaI（Tl）探測(cè)器對(duì)18F 的探測(cè)效率逐漸增大。

2）NaI（Tl）探測(cè)器在18F源活度較大時(shí)的測(cè)量數(shù)據(jù)并未失真，仍能保持穩(wěn)定性。

3）計(jì)算出18F 探測(cè)效率標(biāo)定函數(shù)，并給出了符合區(qū)間。