繆明榕，吳 輝，朱 毅，楊曼菲，張 琪，袁 晶

(1.南通市氣象局,南通 226001；2.北京市門頭溝區(qū)氣象局,北京 102300；3.江蘇省氣象探測中心,南京 210008；4.新安縣氣象局,洛陽 471800)

隨著城市化進程的快速發(fā)展及工業(yè)規(guī)模的不斷擴大,大氣污染物對環(huán)境污染日趨突出[1],給人類的生產(chǎn)、生活帶來了不小的影響。近年來,已有不少學(xué)者對大氣污染物進行了研究。劉郁玨等[2]利用北京市房山區(qū)區(qū)域自動氣象站和環(huán)境監(jiān)測的觀測數(shù)據(jù),得出在不同的季節(jié)條件下,局地氣象要素與污染天氣發(fā)生概論有很大的相關(guān)性；高嵩等[3]發(fā)現(xiàn)長三角地區(qū)城市的PM2.5因地理特征、產(chǎn)業(yè)布局和污染源等的不同而存在區(qū)別；李飛等[4]通過對京津冀大氣污染環(huán)境監(jiān)測與地面氣象資料的誤差評估,發(fā)現(xiàn)近地面風(fēng)大小影響污染物的聚集。有研究表明[5-7],降水對大氣中污染顆粒物有很強的清除作用。這些研究多集中在中國一線城市、省會城市等其他城市,而對于南通市的大氣污染情況研究很少。南通市是長三角地區(qū)重要的城市,也是上海的北大門,系統(tǒng)地研究南通市大氣污染物濃度變化特征、可能來源及其與氣象因素之間的關(guān)系,可對南通市大氣污染物的防治和空氣質(zhì)量預(yù)報提供參考。利用江蘇省南通市18個環(huán)境監(jiān)測站2018年全年大氣污染物監(jiān)測數(shù)據(jù)和同期的氣象要素觀測資料,采用統(tǒng)計學(xué)方法定性分析南通市2018年大氣污染物分布特征及其與氣象因素之間的關(guān)系,并運用后向軌跡分析南通大氣污染物的主要來源。

1 資料與方法

1.1 數(shù)據(jù)來源

大氣污染物濃度數(shù)據(jù)來源于南通市環(huán)保局18個環(huán)境監(jiān)測站(南郊站、南苑中學(xué)、啟東站、虹橋站、通州站、三余中學(xué)、紫瑯學(xué)院、海安站、鳳凰花苑、如東站、育才中學(xué)、職校、如皋站、美能得、城中站、海門站、星湖花園、社會福利院)2018年1月1日—12月31日逐小時監(jiān)測值。

地面氣象6種常規(guī)要素數(shù)據(jù)來源于江蘇省南通市國家基本氣象觀測站2018年1月1日—12月31日的每日平均值。

后向軌跡分析氣象數(shù)據(jù)為美國環(huán)境預(yù)測中心(national centers for environmental prediction,NCEP)全球預(yù)報系統(tǒng)輸出的ARL(air resources laboratory)資料。

1.2 分析方法

對2018年南通市全年SO2、NO2、CO、O3、PM10、PM2.5濃度數(shù)據(jù),采用統(tǒng)計學(xué)方法進行逐時、日、月、季平均濃度變化特征分析。小時值為18個監(jiān)測站的小時平均濃度,日均值為18個監(jiān)測站的日平均值。

采用SPSS Pearson方法對SO2、NO2、O3、CO、PM2.5、PM10濃度與氣象要素進行相關(guān)性分析。

使用后向軌跡(HYSPLIT4模式)分析采樣2018年1月30—31日、11月27—29日兩次重污染過程的大氣氣團的潛在來源。

2 結(jié)果與分析

2.1 大氣污染物濃度變化特征

2.1.1 大氣污染物逐小時變化

SO2、NO2、O3、CO、PM2.5、PM10逐小時濃度變化情況如圖1所示。

圖1 2018年南通市大氣污染物逐小時濃度變化情況Fig.1 The hour concentration variation of atmospheric pollutants in Nantong, 2018

SO2逐小時濃度基本維持在4.5 μg·m-3左右,其濃度相對較高的時段為8:00—15:00,而15:00—次日7:00濃度相對較低。可能原因是8:00—15:00 人們進入上班活躍時期,機動車尾氣排放量增加(機動車排放的尾氣主要是SO2、NO2)；而15:00—次日7:00人類活動逐漸減少,SO2濃度基本維持在一個較低的水平。

NO2濃度逐小時變化曲線出現(xiàn)兩次波峰,分別為7:00—10:00和20:00—21:00。上午峰值跟SO2濃度變化相似,此時段人們進入上班高峰期、人類活動頻繁,機動車尾氣量排放增加[8]。夜間的峰值可能是汽車尾氣在下墊面溫度下降的情況下形成堆積所致,以及與O3跟NO進行光解反應(yīng)轉(zhuǎn)化為NO2和O2有關(guān)。NO2濃度谷值出現(xiàn)在中午14:00前后,可能原因是NO2發(fā)生光解作用轉(zhuǎn)化為NO[9]。

CO濃度逐小時變化曲線呈多峰谷狀態(tài)。高濃度出現(xiàn)在白天,而夜間濃度較低。這可能跟白天人類活動頻繁,夜間人類活動減少有關(guān)。

PM10小時平均濃度維持在74.5 μg·m-3左右,PM2.5小時平均濃度維持在38.6 μg·m-3左右。PM10和PM2.5濃度日變化趨勢非常相似,9:00—10:00和20:00—21:00是一天當(dāng)中濃度最大的時段。已有研究表明[11-12],顆粒物的日濃度變化不僅與人類的活動有關(guān),還跟降水、溫濕度等氣象要素有關(guān),從而造成一天中不同時間段顆粒物濃度的差異。

圖2 2018年南通市大氣污染物逐日變化情況Fig.2 The daily variation of atmospheric pollutants in Nantong, 2018

2.1.2 大氣污染物逐日變化

圖2給出了南通市2018年全年6種大氣污染物逐日變化情況。SO2的年平均濃度為16.5 μg·m-3,日均值范圍8～34 μg·m-3,日均濃度達(dá)標(biāo)率為100%。從2018年全年的SO2逐日濃度變化看,7—10月處于相對較低濃度。NO2的年平均濃度為35.4 μg·m-3,日均值范圍6～114 μg·m-3,日濃度小于國家新一級標(biāo)準(zhǔn)限值80 μg·m-3天然為348 d,達(dá)標(biāo)率為95.3%。從2018年全年的NO2逐日情況看,7—8月濃度最低。CO的年平均濃度為0.689 mg·m-3,日均值范圍0.276～1.802 mg·m-3,日濃度達(dá)標(biāo)率為100%,說明全年CO排放都處于一個較低的水平。O3的年平均濃度為103.8 μg·m-3,日最大8 h平均值范圍14～264 μg·m-3,O3，8 max濃度小于國家一級標(biāo)準(zhǔn)限值100 μg·m-3天然為194 d,達(dá)標(biāo)率僅為53%。從O3逐日變化情況看,5—9月O3的日排放濃度較高,這說明O3跟氣溫存在一定的關(guān)系。PM10的年平均濃度為61.9 μg·m-3,日均值范圍12～212 μg·m-3, 日濃度小于國家新二級標(biāo)準(zhǔn)限值150 μg·m-3的天數(shù)為354 d,達(dá)標(biāo)率為97%,日濃度小于國家新一級標(biāo)準(zhǔn)限值50 μg·m-3的天數(shù)為170 d,達(dá)標(biāo)率為62%。PM2.5的年平均濃度為40.6 μg·m-3,日均值范圍7.8～203.3 μg·m-3,日濃度小于國家新二級標(biāo)準(zhǔn)限值75 μg·m-3的天數(shù)為329 d,達(dá)標(biāo)率為90%。從PM10和PM2.5全年達(dá)標(biāo)率看,說明污染顆粒物PM2.5比PM10污染程度大。

2.1.3 大氣污染物月、季變化

2018年南通市SO2、NO2、CO、O3、PM10、PM2.5逐月濃度變化見圖3,季節(jié)濃度變化見表1。

圖3 2018年南通大氣污染物逐月變化情況Fig.3 The monthly variation of atmospheric pollutants in Nantong, 2018

表1 2018年南通市大氣污染物季節(jié)濃度值及標(biāo)準(zhǔn)差

從圖3和表1來看,NO2、CO、O3、PM2.5、PM10濃度季節(jié)變化明顯。其中,SO2、NO2、CO、PM10、PM2.5月濃度變化曲線基本都呈“U”形,夏季相對較低,其次是秋季,春、冬季濃度最高。這主要跟夏季雨水充沛且氣溫較高,有利于沖刷大氣中SO2、NO2、CO,并通過一系列化學(xué)反應(yīng)分別轉(zhuǎn)化的硫酸根離子、硝酸根離子和碳酸根離子等,從而降低大氣中的SO2、NO2、CO含量[13]。同時,夏季充沛的雨水也是降低大氣中PM10和PM2.5的重要原因。春、夏季O3濃度高于秋、冬季。有學(xué)者指出[14],大氣中的O3濃度跟地面的最高氣溫密切相關(guān),因夏季氣溫高、紫外線強，有利于大氣中的NO2轉(zhuǎn)為為NO和O,O2轉(zhuǎn)化為O3。

由表1可見,SO2、NO2年平均濃度分別為(16.6±1.4) μg·m-3、(35.5±9.7) μg·m-3,均小于國家新一級標(biāo)準(zhǔn)(SO2、NO2分別為20 μg·m-3、40 μg·m-3)。CO、O3年平均濃度分別為(0.69±0.19) mg·m-3、(103.9±23.8) μg·m-3。CO、O3無平均濃度標(biāo)準(zhǔn),與趙清楊等[15]在彭州市的CO、O3年平均濃度變化特征進行比較,發(fā)現(xiàn)CO年平均濃度小于2017年彭州(0.84±0.2) mg·m-3,而O3年平均濃度高于2017年彭州(68±26) μg·m-3。另外統(tǒng)計發(fā)現(xiàn),PM10、PM2.5的年平均濃度分別為(61.9±12.6) μg·m-3、(40.7±13.4) μg·m-3與對應(yīng)的國家二級標(biāo)準(zhǔn)限值比較,均處于限值范圍之內(nèi)。結(jié)合大氣污染物逐日的分析,結(jié)果表明2018年南通市SO2、NO2、CO年平均污染濃度較低。

2.2 空氣質(zhì)量及首要污染物影響

中華人民共和國環(huán)保部頒布環(huán)保標(biāo)準(zhǔn)HJ 663—2012,經(jīng)統(tǒng)計發(fā)現(xiàn),2018年全年,南通市空氣質(zhì)量污染的天數(shù)有73 d。其首要污染物影響污染天數(shù),如表2所示。

表2 2018年南通市污染天數(shù)及首要污染物

2.3 氣象因素對大氣污染物的影響

2.3.1 污染天氣的氣象因素影響分析

2018年環(huán)境空氣指數(shù)(AQI)大于100,達(dá)到輕度污染及以上的污染天氣有73 d。其中首要污染物為O3、PM2.5、NO2、PM10。對2018年發(fā)生73 d污染天氣的4種首要污染物與當(dāng)日氣象要素進行統(tǒng)計。從表3可以看出,O3污染最高的天氣,一般氣壓較低,能見度較好且天氣晴好,而風(fēng)速對其影響較小。氣象因素對O3的影響顯著,在氣溫高且濕度高的氣象條件下,近地層跟有利于O3的聚集形成。這是因為氣溫高時太陽輻射強,促進O2進行光化學(xué)反應(yīng)轉(zhuǎn)化為O3。NO2在低溫高濕,氣壓高且風(fēng)速較小的氣象條件下更容易堆積,這跟O3在氣溫和氣壓上呈現(xiàn)不同的情況。這是因為氣溫較高時太陽輻射強,并且在相對濕度高,氣壓較高的條件下,增加了NO2的光解作用。結(jié)合圖2,可以看出,氣溫較高的天氣,O3濃度較高,而NO2濃度較低,呈明顯相反的情況。統(tǒng)計發(fā)現(xiàn)PM2.5污染最高的天氣,多出現(xiàn)在氣溫較低、濕度高、氣壓高、日降水量較小、能見度低且風(fēng)速較小的氣象條件下。這主要是在低溫高濕、高氣壓的靜穩(wěn)天氣條件下,PM2.5顆粒物更容易堆積。PM2.5的濃度除了跟人類的活動有關(guān),還跟降水、溫濕度等氣象要素存在顯著的影響,跟一些學(xué)者研究一致[16-17]。由于作為首要污染物PM10的樣本量少,不具有代表性,故不對其進行分析。

表3 2018年73 d污染天氣的平均氣象要素情況

2.3.2 大氣污染物濃度與氣象要素的相關(guān)性分析

大氣污染物濃度高低除了與人類的活動影響外,氣象要素的影響也十分顯著。采用SPSS Pearson 方法對南通市2018年全年SO2、NO2、O3、CO、PM2.5、PM10濃度與同期氣象要素進行相關(guān)分析。由表4分析發(fā)現(xiàn),氣溫、氣壓、風(fēng)速與6種大氣污染物濃度存在顯著相關(guān)性,說明大氣中不同的氣溫、氣壓影響著大氣污染物的化學(xué)反應(yīng),而風(fēng)速的大小直接影響著擴散。這跟表3首要污染物天氣情況結(jié)果一致。對比其他5種污染物濃度與氣溫、風(fēng)速、氣壓的情況,正好與O3呈相反的關(guān)系。這說明,大氣中O3濃度較高時,其他污染物可能會較低,反之也成立,這跟圖1、圖2實際統(tǒng)計的結(jié)果一致。在濕度方面,6種污染物中除了PM10,均與濕度存在相關(guān)性,其中SO2和O3、濕度極顯著負(fù)相關(guān),CO和PM2.5、濕度極顯著正相關(guān)。說明,濕度的大小影響著污染物在大氣中的擴散、聚合以及化學(xué)催化作用。在能見度方面,6種污染物中除了SO2,均與能見度存在極顯著相關(guān)關(guān)系。根據(jù)相關(guān)性比較結(jié)果,發(fā)現(xiàn)O3與能見度呈極顯著正相關(guān),而其他污染物成相反的情況,說明能見度越好的時候,反而O3的濃度可能越大。在雨量方面,NO2、CO、O3與雨量顯著相關(guān)性,其中NO2、CO與雨量存在極顯著正相關(guān),O3與雨量存在顯著負(fù)相關(guān)。

表4 2018年全年大氣污染物與氣象要素日均值的相關(guān)性

2.4 后向軌跡分析

2018年1月24—31日和11月23—30日南通市出現(xiàn)兩次重污染天氣過程,對人體健康不利。使用HYSPLIT4模式模擬兩次重污染天氣過程期間氣團的輸送情況,分析污染物的潛在來源。HYSPLIT4模式已被廣泛應(yīng)用于大氣污染物的輸送研究[18-20]。從圖4(a)可以看出,1月24—31日軌跡可分為5組,來源較為單一,氣團基本來自西北、偏北方向。除第1組外,其他組總占比91%,軌跡相對較長,移速較快,第3、4組氣團有垂直方向上的位移,說明這些氣團從源地上升,并快速輸送到下游南通市上空,從而進入南通大氣邊界層內(nèi),導(dǎo)致大氣污染物濃度較高,遠(yuǎn)距離輸送作用較明顯。這與謝真珍等[21]關(guān)于沙塵遠(yuǎn)距離輸送的研究結(jié)論,以及尹曉惠等[22]研究的結(jié)果一致。從圖4(b)可以看出,11月23—30日軌跡可分為6組,來源廣泛,主要來自偏西和南邊方向,第4、5、6組總占比84%,軌跡較短,移速較慢,72 h基本保持在2 km以下,垂直方向上的位移不明顯,說明這些氣團運動緩慢,不利于大氣污染物擴散,區(qū)域性源地影響較明顯。因此可以認(rèn)為,南通市大氣污染物來源既有西北和偏北氣流的長距離輸送,也有偏西和南邊氣流的區(qū)域性源。

圖4 兩次污染過程各組平均后向軌跡分布Fig.4 Average back trajectory distribution of each group during two contamination processes

3 結(jié)論

利用南通市2018年全年大氣污染物資料和同期氣象觀測要素資料,以及美國國家海洋和大氣管理局運行NCEP 模式輸出的ARL資料進行分析,得出如下主要結(jié)論。

(1)統(tǒng)計南通市2018年全年各大氣污染物發(fā)現(xiàn),SO2、NO、CO、O3～8max日平均濃度,與國家新一級標(biāo)準(zhǔn)限值比較,達(dá)標(biāo)率分別為100%、95.3%、100%、53%。PM10、PM2.5日平均濃度,與國家新二級標(biāo)準(zhǔn)限值比較,達(dá)標(biāo)率分別為97%、90%。

(2)SO2、NO2、CO、PM10和PM2.5逐小時濃度變化規(guī)律與人類活動存在密切關(guān)系。同時,一天當(dāng)中不同時間段,不同的氣象因素會造成污染物的濃度不同。O3與NO2濃度變化顯著負(fù)相關(guān)。

(3)南通市大氣污染物逐月和季節(jié)變化情況顯著。SO2、NO2、CO、PM10和PM2.5濃度均呈現(xiàn)夏季最低,其次是秋季,春、冬季濃度最高,全年月濃度變化基本都呈“U”形。O3呈春、夏季高于秋、冬季的情況。

(4)對2018年發(fā)生73 d污染天氣的4種首要污染物與當(dāng)日氣象要素進行統(tǒng)計。O3污染最高的天氣,一般氣壓較低,能見度較好且天氣晴好,而風(fēng)速對其影響較小。PM2.5污染最高的天氣,多出現(xiàn)在氣溫較低、濕度高、氣壓高、日降水量較小、能見度低且風(fēng)速較小的氣象條件下。NO2在低溫高濕,氣壓高且風(fēng)速較小的氣象條件下更容易堆積。

(5)SO2、NO2、CO、O3、PM10、PM2.5污染物濃度與6種常規(guī)氣象要素中的氣溫、氣壓、風(fēng)速呈顯著相關(guān)性。NO2、CO、O3與6種常規(guī)氣象要素均存在顯著相關(guān)性。O3跟氣象要素之間相關(guān)性關(guān)系正好與其他5種污染物相反(濕度除外)。

(6)南通市大氣污染物來源既有西北和偏北方向的長距離輸送,也有偏西和南邊氣流的區(qū)域性源。