王 躍

(空軍研究院， 北京 100085)

由于含有對水分子有吸引力的親水化合物，環(huán)氧樹脂膠層容易遭受潮濕空氣的侵害，膠層吸收的濕氣可以看作塑化劑、溶解/水解劑。對于環(huán)氧樹脂膠層，塑性和膨脹的影響是可逆的，而微裂紋、水解性能等影響是不可逆的，這些行為都造成了膠層熱性能、力學性能、化學和物理性能等的退化。Parker[1]以碳纖維/增強環(huán)氧樹脂復合材料膠接接頭為研究對象，在50 ℃、相對濕度為95%的條件下進行了3年的環(huán)境試驗，研究吸濕性對膠接接頭性能的影響發(fā)現(xiàn)，膠接接頭的破壞主要分布于復合材料膠接處或搭接膠層處，破壞主要取決于膠層。Megueni等[2]分析了碳纖維/環(huán)氧樹脂復合材料“濕-熱”老化對修補結(jié)構(gòu)裂紋尖端應力強度因子的影響發(fā)現(xiàn)，隨著溫度的升高，裂紋尖端的應力強度因子線性增加，并建議在補片設計時要考慮材料老化造成的復合材料強度損失。任三元等[3]針對復合材料膠補結(jié)構(gòu)編制環(huán)境加速譜進行相應的鹽霧老化試驗，利用小樣本試驗結(jié)果和更正系數(shù)計算了復合材料修補結(jié)構(gòu)經(jīng)歷鹽霧老化試驗后的疲勞裂紋擴展壽命。

高溫、高濕是沿海地區(qū)航空設備服役環(huán)境的顯著特點，對于復合材料膠補金屬裂損結(jié)構(gòu)、復合材料補片延緩疲勞裂紋擴展的效率以及提高結(jié)構(gòu)承載載荷的能力隨著暴露在“濕-熱”環(huán)境中時間的增加而不斷下降，因此對“濕-熱”環(huán)境條件下復合材料修復結(jié)構(gòu)發(fā)生的老化現(xiàn)象與該結(jié)構(gòu)修補效果、耐久性能之間進行的分析與研究，對保證此類結(jié)構(gòu)日常使用的安全性非常重要[3-4]。現(xiàn)階段，國內(nèi)對此方面的研究并不多見，因此本文通過試驗與有限元仿真相結(jié)合的方法，研究了吸濕性對復合材料膠補金屬裂損結(jié)構(gòu)的影響，通過“濕-熱”試驗確定復合材料修補結(jié)構(gòu)膠層的破壞模式以及膠層的彈塑性能變化，基于J積分理論和損傷區(qū)域理論評估了吸濕性對修補試驗件修補效果和耐久性的影響。

1 試驗及結(jié)果分析

1.1 復合材料膠補試驗件“濕-熱”老化試驗與結(jié)果分析

文獻[5-6]利用復合材料對損傷結(jié)構(gòu)進行修補，之后放置于40 ℃恒溫蒸餾水中，當浸水時間為40天時，修補結(jié)構(gòu)吸水飽和，整體質(zhì)量不再增加。因此，本文以文獻[5]和文獻[6]的試驗方法為參考，將含雙邊裂紋鋁合金板玻璃纖維單面膠補試驗件浸入蒸餾水中，并置于40 ℃的恒溫箱中保存40天，評估吸濕性對復合材料膠補結(jié)構(gòu)力學特性的影響，并確定膠補試驗件膠層的失效模式。本試驗共制備了14件復合材料膠接修補試驗件，復合材料膠補修補試驗件補片尺寸、膠補工藝等參照文獻[7-10]，將復合材料膠補試驗件分為兩組，每組試驗件的數(shù)量為7，一組進行“濕-熱”老化試驗，另一組干燥處理進行對比試驗?！皾?熱”老化試驗后分別進行試驗件的疲勞裂紋擴展試驗和單向靜拉伸試驗。由于試驗件數(shù)量的限制，含雙邊裂紋未修補試驗件只剩6件，將3件進行單向靜拉伸試驗，3件進行疲勞裂紋擴展試驗，用來對比“濕-熱”老化前后的修補效果。

圖1 未修補試驗件、未老化修補試驗件和老化修補試驗件的疲勞試驗結(jié)果Fig.1 Cycles of fatigue load for specimens without patches, specimens with patches and specimens with patches immersion in water

圖2 未修補試驗件、未老化修補試驗件和老化修補的載荷-位移曲線Fig.2 Curves of loading-displacement of specimens without patches, specimens with patches and specimens with patches immersion in water

圖1和圖2分別為含穿透雙邊裂紋未修補試驗件、含穿透雙邊裂紋修補試驗件和“濕-熱”老化試驗40天后含穿透雙邊裂紋修補試驗件的疲勞裂紋擴展試驗結(jié)果(裂紋長度隨疲勞載荷循環(huán)數(shù)變化的曲線，疲勞載荷加載波形為正弦波，最大載荷為含裂紋未修補試驗件極限載荷的50%，基準應力比為0.1，頻率為10 Hz)和單向靜拉伸試驗結(jié)果，單向靜拉伸試驗方法與文獻[10]方法一致。從圖1中可以看出，未老化含雙邊裂紋修補試驗件斷裂時的疲勞壽命裂紋擴展平均值提高了2.3倍，而老化含穿透雙邊裂紋修補試驗件的疲勞裂紋擴展壽命平均值提高了1.5倍，下降為老化試驗前的0.71倍，這說明經(jīng)復合材料修補后，含損傷飛機結(jié)構(gòu)的服役壽命顯著提高；復合材料修補金屬裂損結(jié)構(gòu)在吸濕后疲勞性能發(fā)生了很大變化，吸濕明顯縮短了復合材料修補金屬裂損結(jié)構(gòu)的疲勞裂紋擴展壽命，降低了膠接修補的效果。含穿透雙邊裂紋修補未老化試驗件與含穿透雙邊裂紋修補老化試驗件兩條邊的裂紋長度都發(fā)生了擴展，其中裂紋擴展長度增加較大的一條稱為主裂紋，擴展長度增加較短的一條稱為從裂紋。

從圖2中可以看出，經(jīng)復合材料補片修補后，含穿透雙邊裂紋鋁合金板的極限強度有較大的提高，修補后極限強度的平均值比未修補前提高了15.3%，這就是復合材料修補后疲勞裂紋擴展壽命明顯增加的原因。吸濕后的修補結(jié)構(gòu)補片與膠層之間產(chǎn)生了內(nèi)部應力，老化含穿透雙邊裂紋修補試驗件的極限強度要低于未老化修補試驗件，極限強度平均值下降為未老化前的90%，但高于未修補試驗件。

圖3(a)和圖3(b)分別為老化試驗前后復合材料修補金屬裂損結(jié)構(gòu)試驗件脫膠區(qū)域的局部放大圖。通過對比圖3(a)和圖3(b)可以發(fā)現(xiàn)，未老化修補試驗件膠層的破壞模式以內(nèi)聚破壞為主，說明采用的膠補工藝滿足試驗要求，而老化試驗后的修補試驗件膠層則以界面破壞為主。而復合材料補片完好，未發(fā)現(xiàn)損傷。由此可以推斷，在復合材料修復結(jié)構(gòu)吸濕過程中，膠黏劑不斷老化變性，使金屬修補區(qū)域與復合材料補片之間黏合力持續(xù)下降，最終造成了修補區(qū)域與復合材料補片的提前脫膠。因此可以認為，造成修補試驗件修補效果下降的主要原因是膠層的老化變性。

(a) 未老化含雙邊裂紋修補試驗件(a) Repaired specimens before immersion

(b) 老化含雙邊裂紋修補試驗件(b) Repaired specimens immersion in water for 40 days圖3 不同試驗件鋁合金板脫膠區(qū)域的局部放大圖(50×)Fig.3 Partial enlarged detail of de-bonded zone of different specimens(50×)

1.2 膠黏劑試驗件“濕-熱”老化試驗與結(jié)果分析

通過上一節(jié)分析，可以發(fā)現(xiàn)復合材料修補試驗件經(jīng)歷“濕-熱”老化試驗后，修補效果的下降很大程度上取決于膠層的老化程度，膠層的老化甚至導致了復合材料修補結(jié)構(gòu)膠層破壞模式的改變，因此，參照復合材料修補試驗件的“濕-熱”老化試驗方法以及ASTM D1183-70(1981)標準，進行膠黏劑試驗件的“濕-熱”老化試驗，研究吸濕性對膠黏劑性能的影響。

膠黏劑試驗件制作過程如圖4所示。共制作了28件膠黏劑試驗件，分別在40 ℃蒸餾水中進行浸水0天、1天、5天、10天、20天、30天、40天的7組環(huán)境試驗，每組試驗件的數(shù)量為4。對不同老化程度的28件E44膠黏劑試驗件進行了單向拉伸試驗，不同浸水時間下膠黏劑試驗件的真實應力-應變曲線如圖5所示。從圖5中可以看出，隨著吸濕時間的增加，膠層極限強度急劇下降，浸水時間對膠層力學性能的影響較大。在浸水10天后，膠黏劑的極限強度下降為未浸水時的51%，彈性模量也下降為原來的45%。在浸水時間超過20天后，彈性模量下降為未老化試驗件的40%，極限強度下降為未老化試驗件的43%。在浸水30天以及40天后，膠黏劑試驗件的力學性能變化不大，說明膠黏劑試驗件吸水飽和，其塑性應變超過了總應變的25%。

圖4 “濕-熱”老化試驗的膠黏劑試驗件制作過程Fig.4 Process of making adhesive specimens for hydrothermal aging test

對于含穿透雙邊裂紋鋁合金板復合材料修補結(jié)構(gòu)，復合材料補片延緩疲勞裂紋擴展的效率隨著暴露在“濕-熱”環(huán)境中時間的增加而不斷下降，濕氣造成膠層強度和剛度性能衰減，導致鋁合金板膠層界面的脫膠和補片的侵蝕。可以推斷，當復合材料膠接修補結(jié)構(gòu)受到較大拉伸載荷時，未老化試驗件的膠層處于彈性階段，而吸濕后的老化試驗件膠層卻發(fā)生較大塑性變形，當塑性變形達到一定值時，膠層將發(fā)生破壞，最終導致復合材料補片的脫落。因此，可以通過建立修補結(jié)構(gòu)的有限元模型，以膠層前后的材料性能變化為依據(jù)，通過膠層塑性區(qū)尺寸以及裂紋尖端J積分為損傷依據(jù)，分析吸濕對復合材料膠接修補結(jié)構(gòu)耐久性和修補效果的影響。

圖5 不同浸水時間下膠黏劑試驗件的真實應力-應變曲線Fig.5 Stress-strain curve of adhesive epoxy for different days of immersion in water

2 數(shù)值仿真分析

對含穿透雙邊裂紋修補試驗件進行三維數(shù)值建模使用的是商業(yè)有限元軟件ABAQUS。考慮金屬板的彈塑性能，采用C3D20R單元(20節(jié)點六面體二次減縮積分單元)進行仿真，裂紋使用Seam穿透型裂紋模擬，厚度方向設置為6層，裂紋尖端按照網(wǎng)格密度為0.1 mm進行細化；采用C3D8R單元(8節(jié)點六面體二次減縮積分單元)模擬膠層，膠層厚度為0.1 mm；采用SC8R單元(4節(jié)點連續(xù)殼單元)仿真復合材料補片。修補結(jié)構(gòu)三維模型的全局種子大小設置為3 mm，修補區(qū)域的金屬、膠層及補片種子大小設置為1 mm。膠層與金屬板修補區(qū)域、復合材料補片之間采用綁定約束，這種約束是將三者界面節(jié)點的自由度完全綁定，可以很好地模擬三者的協(xié)調(diào)變形關系。修補結(jié)構(gòu)的邊界條件為金屬基板一端固定，一端施加載荷?！皾?熱”老化試驗后修補試驗件的有限元模型建立如圖6所示，由于“濕-熱”老化的作用，膠層的性能參數(shù)發(fā)生了變化，膠層的彈塑性能參數(shù)由圖5獲得。

(a) 有限元模型的網(wǎng)格劃分和全局坐標系 (a) Meshing and global coordinates

(b) 邊界條件和局部坐標系(b) Boundary conditions and local coordinates圖6 含穿透裂紋修補試驗件有限元模型Fig.6 Finite element model of repaired specimens

2.1 損傷區(qū)域理論簡介

損傷區(qū)域理論假設修補結(jié)構(gòu)中膠層的破壞和鋁合金板的裂紋起始發(fā)生在損傷區(qū)域出現(xiàn)之后。采用合適的失效準則，通過判斷單元的失效參數(shù)是否達到了單元失效的臨界值來定義損傷區(qū)域[10-11]。有限元分析模型中膠層為強化塑性材料，其經(jīng)歷的是韌性斷裂破壞。因此，膠層破壞失效準則采用等效Von Mises應變準則[12-13]，即：

(1)

式中：εequiv為等效塑性應變，即為ABAQUS程序中的等效塑性應變參數(shù)[14-15]；εpi為不同主方向的塑性應變；ν為泊松比。當材料的最大主應變達到極限主應變時，失效準則有效，定義極限應變后，其失效對應的損傷區(qū)域尺寸隨之確定。修補試驗件中膠層的損傷破壞可以使用失效區(qū)域比例方法來預測[16]。損傷區(qū)域比例DR可以用下式來計算:

(2)

式中，Ai為膠層中有效塑性變形超過7.789×10-3的面積，ladhesive和wadhesive分別為膠層的長度和寬度。對未浸入水中的修補試驗件施加極限強度，有限元模型得到的損傷區(qū)域分布如圖7所示，此時膠層的損傷區(qū)域比例DR達到了0.247，為損傷區(qū)域比例的臨界值，即損傷區(qū)域比例達到此臨界值時，膠層完全失效。

圖7 未老化修補試驗件施加極限強度時膠層損傷區(qū)域分布Fig.7 Plastic zone of adhesive of repaired structure before immersion in water

2.2 “濕-熱”老化試驗后膠層損傷區(qū)域的有限元分析

利用損傷區(qū)域理論對“濕-熱”環(huán)境后復合材料修補結(jié)構(gòu)膠層的損傷區(qū)域進行了研究。首先計算100 MPa載荷條件下修補結(jié)構(gòu)膠層的損傷區(qū)域尺寸，圖8(a)和圖8(b)分別為未浸入水中和浸入水中40天后主裂紋長度amain=2 mm時的膠層損傷區(qū)域分布圖。從圖中可以發(fā)現(xiàn)，膠層局部損傷區(qū)域主要集中于裂紋尖端附近和膠接邊緣區(qū)域，且裂紋尖端附近區(qū)域更為嚴重，膠接邊緣區(qū)域的損傷區(qū)域相對較小，這主要是因為膠接邊緣區(qū)域的應力集中不足以產(chǎn)生較大的損傷區(qū)域。裂紋尖端附近區(qū)域的局部損傷區(qū)域會導致此區(qū)域膠層的提前破壞，但對邊緣區(qū)域膠層影響較小。而膠層大部分區(qū)域未產(chǎn)生損傷，裂紋板與補片之間傳遞力的路線仍然穩(wěn)定。通過本文模型分析，可以確定在裂紋位置區(qū)域的膠層損傷會沿著膠層進行擴展，最終導致基板與復合材料補片連接處的破壞。膠層的吸濕增加，提高了膠層的延展性能，但高延展性能造成了膠層的嚴重損傷。根據(jù)圖8的結(jié)果，相比于膠層膠接邊緣處的損傷區(qū)域，吸濕性對膠層裂紋尖端附近的損傷區(qū)域影響更大，此時未浸水與浸水40天后裂紋膠層附近的損傷區(qū)域都比較小。

(a) 老化時間為0天(a) Before immersion in water

(b) 老化時間為40天(b) Immersion in water for 40 days圖8 主裂紋長度為2 mm時不同老化時間下膠層損傷區(qū)域分布Fig.8 Plastic zone of adhesive when main crack length is 2 mm after immersion in water for different days

對于主裂紋長度amain=10 mm時，情況發(fā)生了變化，圖9(a)和圖9(b)為主裂紋長度amain=10 mm時，未浸水與浸水40天的膠層損傷區(qū)域分布圖。從圖中可以看出，無論是浸水40天還是未浸水，膠層邊緣區(qū)域和裂紋尖端附近的損傷區(qū)域尺寸都很明顯。對于裂紋長度較長的情況，吸濕性增加了膠層破壞的危險。這是由于隨著裂紋長度的增加，更高的應力從裂紋板傳遞到了膠層，導致膠層的塑性變形增大，使膠層在邊緣區(qū)域和裂紋尖端附近區(qū)域產(chǎn)生了更大面積的局部損傷。由于主裂紋與從裂紋之間的干涉效應，膠層的損傷區(qū)域位置發(fā)生了變化，主要集中于主裂紋的裂紋尖端附近及膠層邊緣。

(a) 老化時間為0天(a) Before immersion in water

(b) 老化時間為40天(b) Immersion in water for 40 days圖9 主裂紋長度為10 mm時不同老化時間下膠層損傷區(qū)域分布Fig.9 Plastic zone of adhesive when main crack length is 10 mm after immersion in water for different days

為更深入地理解吸濕性對復合材料修補結(jié)構(gòu)耐久性的影響，繪出了不同裂紋長度時損傷區(qū)域比例DR隨浸水時間變化的曲線圖，如圖10所示。當主裂紋長度amain=2 mm時，損傷區(qū)域比例DR隨浸水時間變化如圖10黑色曲線所示，隨著浸水時間的增加，損傷區(qū)域面積一直呈增加的趨勢，這說明當裂紋長度較短時，吸濕性對膠層損傷的影響也較大。與損傷區(qū)域比例臨界值(DR=0.247)相比，浸水10天以后的損傷面積不可忽略，因此即使裂紋長度較短時，“濕-熱”環(huán)境造成的膠層失效是不可忽略的。裂紋長度amain=6 mm時損傷區(qū)域比例DR隨浸水時間的變化如圖10 紅色曲線所示，由圖中可以看出，隨著裂紋長度的增加，吸濕性對膠層損傷的影響也成倍增加，浸水時間在10天以內(nèi)時，隨浸水時間的增加，損傷區(qū)域比例增加幅度較大，當浸水時間超過10天以后，損傷區(qū)域比例緩慢增加，損傷區(qū)域比例在浸水10天之后達到臨界值，此時吸濕性對修補結(jié)構(gòu)耐久性危害極大。圖10中綠色曲線為裂紋長度amain=10 mm時損傷區(qū)域比例DR隨浸水時間的變化情況，由圖中可以看出，即使浸水1天，其損傷區(qū)域比例也超過了臨界值，而且隨著浸水時間的增加，損傷區(qū)域比例逐漸增大，當浸水時間超過20天后，損傷區(qū)域比例基本為一常數(shù)。損傷區(qū)域比例與浸水時間呈漸近線的關系是由于吸水作用存在一個飽和的塑性應變，最終導致膠層的失穩(wěn)破壞。

圖10 不同主裂紋長度時損傷區(qū)域比例隨浸水時間變化的曲線Fig.10 Damage zone ratio versus time of immersion for different main crack length

2.3 “濕-熱”老化試驗后修補結(jié)構(gòu)J積分的有限元分析

以黏接補片面裂紋尖端的J積分為修補效果的指標，分析不同裂紋長度時，吸濕性對修補效果的影響，如圖11所示。圖11中黑色曲線為主裂紋長度amain=2 mm時J積分隨浸水時間變化的曲線，從圖中可以看出，當浸水時間在5天以內(nèi)時，裂紋尖端的J積分幅值變化較小，因此當裂紋長度較短時，浸水時間少于5天時對修補結(jié)構(gòu)的修復效果影響不大，這是由于浸水時間少于5天時，膠層的延展性一直較小，對裂紋尖端J積分的影響較小。浸水時間超過5天后，J積分值顯著增加，到浸水時間為40天時，其值由0.46 MPa·mm增加到了0.63 MPa·mm。此時，J積分的增加量對結(jié)構(gòu)疲勞裂紋擴展壽命的影響較小，這是因為此時的裂紋尺寸不足以加速疲勞裂紋的擴展，這一點與Benyahia[12]的結(jié)論是一致的。當浸水時間較短時，吸水性對裂紋尖端的J積分和應力強度因子的影響可以忽略；當浸水時間在10～30天變化時，隨著時間的增加，吸濕性對修補效果的影響明顯，在這段時間內(nèi)，J積分隨浸水時間的增加呈線性增加趨勢。

圖11 不同主裂紋長度時J積分隨浸泡時間變化的曲線Fig.11 J integral versus time of immersion for different main crack length

圖11中紅色曲線為裂紋長度amain=6 mm 時J積分隨浸水時間變化的曲線圖，從圖中可以看出，當浸水時間在10天以內(nèi)時，吸濕性對J積分的影響不明顯。浸水時間超過10天后，吸濕性的影響逐漸增加，到浸水40天時，裂紋尖端J積分值達到1.4 MPa·mm，此時會嚴重縮短修補結(jié)構(gòu)的疲勞裂紋擴展壽命，降低修補效果。其可能的原因是，隨著浸水時間的增加，膠層的強度下降，延展性能增加，削弱了膠層抗剪切的能力，最終削弱了膠接區(qū)域抵抗破壞的能力。

圖11中綠色曲線為裂紋長度amain=10 mm時J積分隨浸水時間變化的曲線圖，J積分隨著浸水時間的增加不斷增大。裂紋長度越長，吸濕性對于復合材料膠接修補效果的危害越明顯，到浸水40天時，J積分值達到了6.4 MPa·mm。

3 結(jié)論

本文通過試驗方法獲得了復合材料修補試驗件膠層失效模式以及膠黏劑在不同浸水時間時的彈塑性能，通過有限元數(shù)值方法定義膠層的損傷區(qū)域，研究了不同裂紋長度時吸濕性對修補結(jié)構(gòu)膠層損傷的影響，并利用J積分分析了吸濕對修補效果的影響，得到了以下結(jié)論：

1)吸濕削弱了復合材料修補結(jié)構(gòu)的極限強度和疲勞裂紋擴展壽命，吸濕后復合材料修補結(jié)構(gòu)的裂紋擴展壽命和極限載荷的平均值分別下降為吸濕前的71%和90%。

2)吸濕造成了復合材料修補金屬裂損結(jié)構(gòu)膠層失效模式的改變，由以內(nèi)聚破壞為主轉(zhuǎn)變?yōu)橐越缑嫫茐臑橹?，可以認為膠層老化是復合材料修補裂損結(jié)構(gòu)力學性能下降的主要因素。

3)吸濕使得膠層材料的塑性變形能力增強，但吸濕造成膠層強度和剛度性能衰減。浸水30天后，膠黏劑變?yōu)橥耆苄?，其塑性應變超過了總應變的25%，彈性模量下降為未老化前的40%。

4)膠層損傷的起始和擴展存在兩個區(qū)域：膠層邊緣以及裂紋尖端附近區(qū)域。損傷區(qū)域受吸濕性作用影響明顯，吸濕加速了膠層損傷，且裂紋長度越長，加速作用越明顯。

5)吸濕降低了修補的效果，當浸水時間超過10天后，吸濕對修補結(jié)構(gòu)的耐久性危害極大；吸濕使得裂紋尖端的J積分值急劇增大，嚴重縮短了修補結(jié)構(gòu)的疲勞裂紋擴展壽命。