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        三種廢水處理技術(shù)對(duì)偏二甲肼溶液的處理效果研究

        2020-08-14 04:26:20吳佳朋郭壯張?jiān)诰?/span>程永喜北京航天試驗(yàn)技術(shù)研究所北京100072
        化工管理 2020年22期
        關(guān)鍵詞:投加量臭氧羥基

        吳佳朋 郭壯 張?jiān)诰?程永喜(北京航天試驗(yàn)技術(shù)研究所,北京 100072)

        0 引言

        偏二甲肼(UDMH)作為一種液體推進(jìn)劑,在運(yùn)載火箭和導(dǎo)彈等領(lǐng)域應(yīng)用廣泛。然而偏二甲肼屬于劇毒物質(zhì),必須對(duì)其產(chǎn)生的廢水進(jìn)行有效處理。偏二甲肼廢水不但來(lái)源廣,在生產(chǎn)、運(yùn)輸和使用過(guò)程都會(huì)產(chǎn)生大量廢水,而且毒性強(qiáng)和成分復(fù)雜,自然分解過(guò)程會(huì)產(chǎn)生幾十種中間產(chǎn)物,如:四甲基四氮烯、亞硝基二甲胺、甲醛等,其中亞硝基二甲胺具有強(qiáng)致癌性[1-2]。因此,此類(lèi)廢水處理難度較大。

        目前,偏二甲肼廢水的處理方法主要有物理吸附法、生物法和高級(jí)氧化處理方法[3]。其中,臭氧氧化技術(shù)最具代表性,該技術(shù)具有操作簡(jiǎn)單、無(wú)二次污染等特點(diǎn),但實(shí)際應(yīng)用發(fā)現(xiàn),臭氧只能與偏二甲肼等物質(zhì)快速反應(yīng),而對(duì)一些臭氧難降解中間產(chǎn)物降解速率較慢。通過(guò)將臭氧轉(zhuǎn)化為活性更高、對(duì)有機(jī)物無(wú)選擇性的羥基自由基,可將這類(lèi)降解中間產(chǎn)物高效去除。目前,實(shí)現(xiàn)臭氧向活性氧自由基轉(zhuǎn)變的方式有紫外光(UV)、過(guò)氧化氫(H2O2)或催化劑等[4-7]。

        對(duì)于O3-UV技術(shù),羥基自由基生成路徑存在兩種不同的觀點(diǎn):一種為臭氧在特定波長(zhǎng)紫外光照射下生成氧原子,氧原子與水作用生成自由基;另一種為臭氧在紫外光下生成過(guò)氧化氫,之后分解產(chǎn)生羥基自由基。對(duì)于O3-H2O2技術(shù),該反應(yīng)又稱過(guò)臭氧化反應(yīng),式(1)所示,O3與H2O2反應(yīng)生成羥基自由基。

        O3-H2O2-UV技術(shù),在O3-UV和O3-H2O2基礎(chǔ)上引入H2O2-UV過(guò)程,該過(guò)程中,H2O2在紫外光作用下可直接分解為羥基自由基,式(2)。

        由于多種路徑生成羥基自由基,采用此類(lèi)技術(shù)理論上可提升偏二甲肼廢水的處理效率。

        本文采用O3-UV、O3-H2O2和O3-H2O2-UV三種臭氧聯(lián)用技術(shù)對(duì)偏二甲肼廢水進(jìn)行處理,以偏二甲肼降解率、COD去除率和氨氮去除率作為評(píng)價(jià)指標(biāo),探究各技術(shù)的廢水處理優(yōu)勢(shì),實(shí)現(xiàn)偏二甲肼廢水的高效處理。

        1 實(shí)驗(yàn)部分

        1.1 試劑與儀器

        偏二甲肼(無(wú)色透明液體,各組分的質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為:98.55%偏二甲肼,0.21%水,0.37%二甲胺,0.60%偏腙),27.8%過(guò)氧化氫溶液(工業(yè)級(jí)),實(shí)驗(yàn)用水均為去離子水。VUV燈管及鎮(zhèn)流器,高效液相色譜,COD測(cè)定儀,氨氮測(cè)定儀。

        1.2 偏二甲肼廢水處理效率評(píng)價(jià)

        配置濃度為200mg/L的偏二甲肼溶液,將1.5L溶液倒入反應(yīng)器中,根據(jù)實(shí)驗(yàn)條件將UV燈和適量H2O2加入反應(yīng)器中,接通電源,通入臭氧氣體后開(kāi)始計(jì)時(shí),取固定時(shí)間段的溶液分別進(jìn)行偏二甲肼濃度、COD濃度和氨氮濃度檢測(cè),評(píng)價(jià)不同處理技術(shù)的偏二甲肼廢水處理效率。

        2 結(jié)果與討論

        2.1 不同處理技術(shù)的偏二甲肼處理效率對(duì)比

        對(duì)不同時(shí)間段的偏二甲肼濃度進(jìn)行測(cè)試,結(jié)果如圖1所示。對(duì)于單獨(dú)臭氧處理技術(shù),15min內(nèi)偏二甲肼降解率達(dá)到80%,說(shuō)明臭氧易與偏二甲肼反應(yīng),可將其氧化分解。而對(duì)于O3-UV、O3-H2O2和O3-H2O2-UV技術(shù),偏二甲肼在5min內(nèi)被完全降解,降解效率進(jìn)一步提升,表明臭氧在UV或H2O2輔助作用下,實(shí)現(xiàn)向活性氧自由基的轉(zhuǎn)化,從而大幅提升偏二甲肼降解效率。然而,三種臭氧耦合技術(shù)的偏二甲肼降解率差別并不明顯,因此,通過(guò)COD含量變化進(jìn)一步評(píng)價(jià)。

        圖1 不同處理技術(shù)的偏二甲肼降解率對(duì)比圖

        2.2 不同處理技術(shù)的COD去除率對(duì)比

        如圖2所示,對(duì)于單獨(dú)臭氧氧化技術(shù),30分鐘COD去除率為54%,而此時(shí)刻偏二甲肼降解率高達(dá)93%,證明偏二甲肼降解過(guò)程產(chǎn)生大量的中間產(chǎn)物。此外,隨著處理時(shí)間延長(zhǎng),150分鐘COD去除率僅為69%,從而證實(shí)中間產(chǎn)物中存在臭氧難降解有機(jī)物,依靠臭氧很難將其完全去除。

        對(duì)于O3-UV技術(shù),150分鐘內(nèi)COD去除率為83%,較臭氧氧化技術(shù)效率提升明顯,說(shuō)明臭氧在紫外光激發(fā)下可轉(zhuǎn)化為羥基自由基,作用于中間產(chǎn)物的去除。對(duì)于O3-H2O2技術(shù),150分鐘內(nèi)COD去除率達(dá)到92%,處理效率提升顯著。這是由于O3與H2O2反應(yīng)實(shí)質(zhì)為O3與HO2-反應(yīng),堿性環(huán)境利于HO2-存在,而偏二甲肼廢水呈弱堿性,因此,該環(huán)境確保了O3與HO2-快速反應(yīng),即羥基自由基的順利生成,從而提升偏二甲肼COD去除效率。O3-H2O2-UV技術(shù)表現(xiàn)出最高的COD處理效率,150分鐘COD去除率達(dá)到100%,說(shuō)明該技術(shù)下O3與UV、O3與H2O2、H2O2與UV協(xié)同增強(qiáng)了羥基自由基的生成速率,進(jìn)一步提升了COD去除效率。因此,從COD去除率來(lái)看,O3-H2O2-UV>O3-H2O2>O3-UV。

        2.3 不同處理技術(shù)的氨氮去除率對(duì)比

        氨氮也是偏二甲肼廢水處理合格的重要評(píng)價(jià)指標(biāo)。圖3所示,150分鐘后單獨(dú)臭氧處理可將77%的氨氮去除,說(shuō)明臭氧依靠其強(qiáng)氧化性,可將氨氮氧化為硝酸鹽氮或亞硝酸鹽氮,從而實(shí)現(xiàn)氨氮去除。但由于在COD去除過(guò)程中,有機(jī)物中的有機(jī)氮會(huì)不斷轉(zhuǎn)化為氨氮,因此,氨氮的處理效率要結(jié)合COD去除率綜合評(píng)定。單獨(dú)臭氧氧化技術(shù)的COD處理率較低,說(shuō)明仍有大量有機(jī)氮未轉(zhuǎn)化,仍需進(jìn)一步處理。對(duì)于O3-UV技術(shù),雖然150分鐘后氨氮去除率為77%,但由于COD去除率的提升,氨氮實(shí)際去除量增多,氨氮去除能力得到增強(qiáng)。O3-H2O2技術(shù)氨氮去除率達(dá)到85%,在此技術(shù)上增加紫外光,可進(jìn)一步增加氨氮去除率,達(dá)到95%,說(shuō)明O3-H2O2-UV技術(shù)中在O3、H2O2和UV的協(xié)同作用下,可加速生成羥基自由基,從而提高氨氮去除效果。

        綜上所述,相比于O3-UV和O3-H2O2技術(shù),O3-H2O2-UV技術(shù)表現(xiàn)出最高的偏二甲肼廢水處理效率,這得益于O3、H2O2和UV三者之前較強(qiáng)的耦合作用,依靠O3與UV、O3與H2O2、H2O2與UV反應(yīng)協(xié)同增強(qiáng)羥基自由基的生成速率,從而顯著提升處理效率。

        2.4 H2O2濃度影響

        為了探究O3-H2O2-UV技術(shù)的最佳處理?xiàng)l件,對(duì)H2O2投加量進(jìn)行研究。根據(jù)偏二甲肼與H2O2質(zhì)量為1:2.5和1:5分別投加對(duì)應(yīng)量的H2O2。從COD處理結(jié)果得出(圖4所示),兩種投加量的H2O2都可使COD在150分鐘內(nèi)完全去除,但前30分鐘的COD去除速率區(qū)別明顯,1:5投加量的H2O2在30分鐘可將83%的COD去除,明顯高于1:2.5投加量的68%,結(jié)果表明H2O2投加量的增加,可強(qiáng)化H2O2與O3或UV的作用,有助于羥基自由基的生成,提升處理效率。然而,H2O2的投加量并不是越多越好,過(guò)量的H2O2會(huì)與羥基自由基反應(yīng),式(3),消耗羥基自由基,從而造成資源浪費(fèi)以及處理效率的下降。因此,O3-H2O2-UV技術(shù)中,以偏二甲肼和H2O2質(zhì)量比為1:5的量比投加,可實(shí)現(xiàn)偏二甲肼廢水的高效去除。

        圖2 不同處理技術(shù)的COD去除率對(duì)比圖

        圖3 不同處理技術(shù)的氨氮去除率對(duì)比圖

        圖4 不同H2O2濃度的COD去除率對(duì)比圖

        3 結(jié)語(yǔ)

        由于偏二甲肼分解過(guò)程會(huì)產(chǎn)生臭氧難降解中間產(chǎn)物,單純依靠臭氧氧化技術(shù)很難將偏二甲肼廢水完全去除。通過(guò)臭氧與UV或H2O2聯(lián)用,發(fā)現(xiàn)可不同程度提升處理效率,具體為O3-H2O2-UV技術(shù)>O3-H2O2技術(shù)>O3-UV技術(shù)。O3-H2O2-UV技術(shù)通過(guò)O3與UV、O3與H2O2、H2O2與UV三種反應(yīng)路徑,協(xié)同加速羥基自由基的生成,提升偏二甲肼、COD和氨氮的去除速率,從而實(shí)現(xiàn)偏二甲肼廢水的高效處理。此外,該技術(shù)中H2O2的投加量影響偏二甲肼廢水處理效率,最佳投加量為質(zhì)量比5:1(偏二甲肼)投加。

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