(福建福清核電有限公司，福建 福清 350318)

在核電站，集體劑量是衡量輻射防護水平的重要指標(biāo)。如何降低集體劑量是核電站輻射防護人員不斷探索的方向，其方法包括源項控制，提高設(shè)備可靠性，優(yōu)化輻射工作流程等，其中通過源項控制降低現(xiàn)場輻射水平是最有力的手段之一。沉積源項調(diào)查分析，可以了解現(xiàn)場放射性系統(tǒng)中沉積源項的核素種類、沉積量及沉積規(guī)律，為去除沉積源項，降低現(xiàn)場輻射水平提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。本文圍繞福清核電站沉積源項調(diào)查實踐，從沉積源項的調(diào)查方法、產(chǎn)生機理、降低措施等方面介紹核電站沉積源項的相關(guān)工作，給出降低沉積源項的建議。

1 福清核電站首個燃料循環(huán)一回路沉積源項調(diào)查實踐

1.1 調(diào)查方法

1.1.1 測量原理

對于運行核電站而言，難以通過傳統(tǒng)的取樣測量方法測量沉積在管道內(nèi)壁的放射性核素，但可以使用無損就地輻射源項測量方法來測量運行核電站一回路沉積源項。

通過就地?zé)o損測量可獲取特定測量條件下被測管道的就地γ譜、本底測量譜及管道表面劑量率；在獲得被測管道的幾何條件、材質(zhì)、探測器有關(guān)參數(shù)等后，通過γ譜分析、無源效率刻度、活度計算等過程，計算出管道內(nèi)表面的核素類型及其累積水平(表面活度或活度濃度)。在此基礎(chǔ)上，利用Sterm-MC軟件可計算沉積源項在管道外表面產(chǎn)生的劑量率及其貢獻。同時，將劑量率計算值與測量值進行對比，可以驗證測量的準(zhǔn)確性。

測量時將探頭置于管道外一定距離進行測量，通過多道分析器獲得就地γ譜，進而得到不同能量γ射線的全能峰凈計數(shù)率；在獲取探測器、準(zhǔn)直器幾何尺寸、管道尺寸、探頭到管道距離等測量條件后，結(jié)合γ全能峰探測效率，和核素γ射線分支比，進而可以依據(jù)管道內(nèi)的放射性核素類型計算出管道內(nèi)的表面活度。計算公式為：

(1)

式中，As—被測管道內(nèi)壁沉積核素的表面活度，單位為Bq/cm2;

nE—γ普中能量為E的全能峰凈計數(shù)率(現(xiàn)場測得);

εE—能量為E的光子能量峰探測效率(根據(jù)被測管道材質(zhì)、直徑、壁厚、與探測器相對位置、準(zhǔn)直器幾何尺寸，結(jié)合探測器固有效率，利用Sterm-MC軟件計算得到);

S—管道內(nèi)表面積(通過被測管道長度、直徑和壁厚計算得到)，單位為cm2;

ξE—分支比。[1]

1.1.2 測量位置

借鑒EDF 30年沉積源項測量經(jīng)驗，將測量位置選在一回路系統(tǒng)及其輔助系統(tǒng)主要管道及較易發(fā)生腐蝕產(chǎn)物沉積的位置，詳見表1。

表1 沉積源項調(diào)查測量點

1.2 測量設(shè)備

福清核電站就地沉積源項測量設(shè)備為：高純鍺就地γ輻射源項測量系統(tǒng)和碲鋅鎘就地γ輻射源項測量系統(tǒng)。

就地γ輻射源項測量系統(tǒng)由探測器、準(zhǔn)直器/屏蔽體、多道分析器、移動小車構(gòu)成。探測器選用P 型高純鍺探測器 GEM30P4和CPG 型碲鋅鎘探測器，其主要性能參數(shù)見表2。

表2 探測器主要性能參數(shù)表

1.3 結(jié)果分析

1.3.1 反應(yīng)堆冷卻劑系統(tǒng)(RCP)

選取RCP系統(tǒng)管道中9個測量點進行沉積源項調(diào)查，其管道內(nèi)壁沉積的放射性核素表面活度值見表3。從中可看出RCP系統(tǒng)中58Co為主要沉積核素，其他核素有60Co、54Mn、59Fe、51Cr、

95Zr、95Nb、65Zn等。

除穩(wěn)壓器波動管外，RCP系統(tǒng)其他管道內(nèi)壁沉積的58Co表面活度在105～106Bq/cm2量級范圍，60Co和54Mn的沉積量在103～104Bq/cm2量級。穩(wěn)壓器波動管中這三種核素的沉積量則各小1～2個量級左右。

表3 RCP系統(tǒng)管道內(nèi)壁主要沉積核素表面活度1)

1.3.2 余熱排出系統(tǒng)(RRA)

選取RRA系統(tǒng)管道中3個測量點進行沉積源項調(diào)查，其管道內(nèi)壁沉積的放射性核素表面活度值見表4。從中可看出RRA系統(tǒng)中沉積的主要核素有58Co、95Zr、95Nb、54Mn、59Fe、60Co等。

該系統(tǒng)中，58Co沉積的表面活度在104Bq/cm2左右，比RCP系統(tǒng)沉積活度小一個量級。58Co在余排連接管中沉積最多、余排泵上游管道中最少，60Co則正好相反。

表4 RRA系統(tǒng)管道內(nèi)壁主要沉積核素表面活度

1.3.3 化學(xué)和容積控制系統(tǒng)(RCV)

選取RCV系統(tǒng)管道中7個測量點進行沉積源項調(diào)查，其管道內(nèi)壁沉積的放射性核素表面活度值見表5。從中可看出，RCV系統(tǒng)管道內(nèi)壁沉積的主要核素是58Co。在樹脂床后管道、容控箱下游管道和上充泵出口管道中，59Fe的含量也較多，其他次要核素有60Co、51Cr、95Zr、95Nb、54Mn、65Zn等。此外在樹脂床后管道中測到了少量的124Sb。

表5 RCV系統(tǒng)各管道內(nèi)壁主要沉積核素表面活度

RCV系統(tǒng)各管道沉積58Co的表面活度比60Co大2個量級左右。通過比較RCV系統(tǒng)過濾器上游和下游管道各沉積核素的表面活度，可以發(fā)現(xiàn)由于過濾器的過濾作用，各沉積核素的表面活度有較大降低。

1.3.4 硼回收系統(tǒng)(TEP)

選取TEP系統(tǒng)前儲槽泵上游為測量點，其管道內(nèi)壁沉積的放射性核素表面活度值見表6。從中可看出，該管道內(nèi)壁沉積的主要核素是58Co、59Fe和51Cr，其他次要核素有60Co、95Zr、

95Nb等。

表6 TEP系統(tǒng)管道主要沉積核素表面活度

1.3.5 測量不確定度分析

已知管道核素表面活度的計算公式為：

(2)

管道內(nèi)壁表面積S和產(chǎn)額ξE的誤差較小，可忽略。按照測量不確定度評定與表示(JJF1059—1999)的規(guī)定，分析管道內(nèi)壁核素表面活度As的合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度uc(AS)為：

式中，u(nE)—全能峰計數(shù)的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差；

u(εE)—探測效率計算的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差。

在實驗室中,通過放射源模擬的方式測量計算得到高純鍺測量系統(tǒng)的管道γ源項測量不確定度uc(AS)約為15%，CZT測量系統(tǒng)約為25%；核電站現(xiàn)場測量條件下，考慮了探測器固有偏差、準(zhǔn)直器偏差、現(xiàn)場測量偏差(包括測量點高度、探頭到管道距離、管道尺寸、被測管道內(nèi)壁沉積源項的均勻性、現(xiàn)場其他管道的干擾等)后，利用Sterm-MC計算的到高純鍺測量系統(tǒng)的管道γ源項測量不確定度uc(AS)約為40%，CZT測量系統(tǒng)約為50%。

1.3.6 小結(jié)

根據(jù)各系統(tǒng)管道內(nèi)壁沉積核素的表面活度，福清核電首個燃料循環(huán)各系統(tǒng)管道中的58Co和51Cr的表面沉積活度較大；根據(jù)核素性質(zhì)，利用Sterm-MC軟件計算出各種核素對劑量率的貢獻，其中58Co是劑量率貢獻的主要核素，貢獻了大約80%左右。

2 沉積源項的形成原理

核電站一回路及其輔助系統(tǒng)管道中沉積的放射性核素絕大多數(shù)來自活化腐蝕產(chǎn)物[2]。反應(yīng)堆運行過程中，活化腐蝕產(chǎn)物的形成過程主要有兩種：一是堆芯設(shè)備被活化,金屬表面被冷卻劑沖刷、腐蝕，進入冷卻劑；二是堆芯外設(shè)備、管道內(nèi)表面金屬在冷卻劑的沖刷、腐蝕作用下，脫落形成腐蝕產(chǎn)物進入冷卻劑，并隨冷卻劑進入堆芯，被活化形成活化腐蝕產(chǎn)物。活化腐蝕產(chǎn)物在隨冷卻劑運動過程中會逐漸沉積在管道設(shè)備的內(nèi)表面，特別是死角、縫隙和低流速處，進而形成廠房中的輻射源項。

3 降低沉積源項的主要方法

3.1 材料控制

根據(jù)福清核電站首個燃料循環(huán)沉積源項調(diào)查結(jié)果，58Co對現(xiàn)場輻射水平貢獻最大，約占82%。60Co對現(xiàn)場輻射水平的貢獻雖然目前只約占4%，但根據(jù)運行核電站經(jīng)驗，隨著機組運行時間增長，60Co沉積會逐漸增多，且其能量高(1.17 MeV，1.33 MeV)，半衰期較長(5.3 a)，對現(xiàn)場輻射水平的貢獻將逐漸顯現(xiàn)并增加。

3.1.1 含鎳材料控制

58Co主要來自于含鎳材料，包括奧氏體不銹鋼和鎳基合金等，其形成反應(yīng)式為：58Ni(n，p)58Co。奧氏體不銹鋼和鎳基合金在核電站的應(yīng)用非常廣泛，壓力容器鋼覆面、主管道均為奧氏體不銹鋼，蒸汽發(fā)生器傳熱管材料(Inconel alloy 690型鎳基合金)則為典型鎳基合金。在反應(yīng)堆運行過程中，這些設(shè)備在冷卻劑的作用下，會逐漸腐蝕，腐蝕產(chǎn)物58Ni被冷卻劑帶入堆芯活化生成58Co，并隨冷卻劑運動，最終沉積在RCP系統(tǒng)及其輔助系統(tǒng)的管道、設(shè)備中，影響現(xiàn)場輻射水平。因此，在選擇核電站一回路材料時需重點控制含鎳材料的使用，在運行時亦需加強對58Co的監(jiān)測。

3.1.2 含鈷材料控制

60Co主要來源于含鈷材料，主要是司太立合金，其形成反應(yīng)式為：59Co(n，γ)60Co，司太立合金主要應(yīng)用于軸承元件、閥座、泵軸頸和耐磨部件表面硬化材料。在反應(yīng)堆運行時，這些設(shè)備部件磨蝕和腐蝕產(chǎn)生的59Co會隨冷卻劑進入堆芯，進而被中子活化生成60Co。60Co的半衰期長達5.3年,因此核電廠運行越久，60Co對輻射水平的貢獻比例越高。運行核電站經(jīng)驗表明，在反應(yīng)堆運行壽期中間段，60Co對個人劑量的貢獻占據(jù)主要位置。故含鈷材料的使用亦是核電站材料控制的重點工作。

3.2 冷卻劑pH控制

不銹鋼或鎳基合金在高溫水或蒸汽長期作用下，表面生成一層具有保護作用的尖晶石型氧化膜，而提高冷卻劑的pH值可以促進這層膜更加迅速地形成。另外，金屬表面對OH-離子有一定吸附作用，OH-離子濃度越高，吸附作用越大，當(dāng)pH值達到一定數(shù)值時，吸附的OH-離子可阻止其他物質(zhì)同金屬表面發(fā)生作用[3]，故提高pH值對結(jié)構(gòu)材料的腐蝕有較好的抑制作用。

在反應(yīng)堆正常運行過程中，通過向冷卻劑中添加氫氧化鋰將冷卻劑調(diào)整至弱堿性，但鋰濃度過高會增加燃料包殼堿腐蝕的風(fēng)險，因此一回路pH一般控制在6.9～7.4范圍內(nèi)，最佳pH在7.2～7.4，在保證堆芯安全的前提下，盡可能地減少了活化腐蝕產(chǎn)物的產(chǎn)生。

3.3 氧化運行

壓水堆核電站氧化運行即通過停堆期間向一回路系統(tǒng)引入氧化劑，促使腐蝕產(chǎn)物快速、集中釋放，實現(xiàn)集中處理。

機組停堆初期通過除鋰和硼化使冷卻劑進入酸性還原性環(huán)境，促使堆芯和一回路系統(tǒng)內(nèi)表面腐蝕產(chǎn)物沉積膜分解和溶解，生成二價鐵離子、金屬鎳和金屬鈷。機組停堆末期通過向主系統(tǒng)注入過氧化氫使冷卻劑進入酸性氧化性環(huán)境，強制將生成的金屬鎳和鈷等金屬氧化，形成金屬離子，集中釋放到冷卻劑中。氧化反應(yīng)完成后加大RCV系統(tǒng)下泄流量，通過凈化回路將金屬離子去除。從而降低現(xiàn)場輻射水平，減少大修集體劑量。

3.4 一回路及輔助系統(tǒng)沉積源項去除

隨著反應(yīng)堆運行時間的增長，長壽命的活化腐蝕產(chǎn)物在一回路內(nèi)表面的沉積，使設(shè)備周圍的輻射水平升高，去除沉積的放射性核素是源項控制的良好手段。主回路及輔助系統(tǒng)沉積源項去除主要依靠化學(xué)手段，即通過氧化、還原、絡(luò)合等化學(xué)作用使得設(shè)備表面的氧化沉積層溶解，再通過過濾、除鹽等凈化工藝，去除沉積在設(shè)備表面的放射性核素，降低現(xiàn)場輻射水平。

另外，增強凈化單元的凈化能力(如將RCV001FI過濾器芯子孔徑由0.45 μm修改為0.1 μm)也能降低冷卻劑中活化腐蝕產(chǎn)物的含量，減少沉積源項的產(chǎn)生。

4 結(jié) 論

根據(jù)福清核電站首個燃料循環(huán)沉積源項調(diào)查結(jié)果，M310機組首個燃料循環(huán)各系統(tǒng)管道中沉積的核素有：58Co、60Co、59Fe、54Mn、51Cr、95Nb、95Zr、65Zn和124Sb等。其中主要的沉積核素為58Co，其對管道表面劑量率的貢獻在80%左右。但一次調(diào)查僅能了解沉積源項的核素種類和沉積量，無法了解沉積規(guī)律，故結(jié)合國際上主要的沉積源項管理項目現(xiàn)狀，提出如下建議：

1)長期開展沉積源項監(jiān)測工作，累積沉積源項數(shù)據(jù)，為源項降低與劑量控制等輻射防護措施的實施提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)；

2)結(jié)合核電站水化學(xué)數(shù)據(jù)、日常輻射水平測量數(shù)據(jù)、個人劑量數(shù)據(jù)等，綜合分析、評價沉積源項的來源、沉積影響因素以及對職業(yè)照射劑量的影響；

3)關(guān)注材料科學(xué)發(fā)展，如有可替代鎳基合金、含鈷材料、含銀材料等的新型材料，可考慮部分設(shè)備換型，以減少活化腐蝕產(chǎn)物的產(chǎn)生；

4)關(guān)注、研究國內(nèi)外沉積源項控制方法，合理引進，以提高福清核電沉積源項控制水平，降低集體劑量；

5)與設(shè)計單位保持良好溝通，及時反饋沉積源項調(diào)查結(jié)果及建議，盡可能從設(shè)計層面減少沉積源項的產(chǎn)生。