洪 昆，楊亞新，羅齊彬，何輝龍，肖 昆，王帥帥，符志軍

（1.東華理工大學地球物理與測控技術(shù)學院， 南昌 330013；2.核資源與環(huán)境國家重點實驗室，南昌330013；3.湖北省核工業(yè)地質(zhì)局，湖北 孝感 432100）

二十世紀九十年代以來， 我國鈾礦勘查重點已由硬巖型鈾礦轉(zhuǎn)移到了低品位、 經(jīng)濟可采的地浸砂巖型鈾礦［1］。在可地浸砂巖型鈾礦鉆探勘查過程中， 鉆孔穿透礦層后， 礦層上下隔水層被破壞， 由于泥漿循環(huán)時壓力與地層壓力不同， 砂巖孔隙度較發(fā)育， 連通性較好， 導致溶解在地下水中的氡發(fā)生遷移，這一現(xiàn)象稱為 “壓氡現(xiàn)象”［2］。鉆進過程中由于壓氡現(xiàn)象的存在， 泥漿的配比， 井孔壁附著的泥漿餅等， 都會對伽馬射線產(chǎn)生吸收或屏蔽作用，影響鈾含量估算。

γ 測井測量的γ 射線特征能量為1.785 MeV，主要是214Bi 的貢獻， 而鈾系中主要的伽馬射線來自鐳組氡的子體214Bi 和214Pb［3］。為保證伽馬測井結(jié)果的準確性， 只有當鈾鐳氡處于平衡狀態(tài)時， 礦層鈾含量才能由測井結(jié)果反映出來。 鉆探過程中由于原地層被破壞， 氡會隨之遷移， 鐳氡平衡發(fā)生位移， 氡的遷移導致214Bi 特征能量變化， 不能與平衡鈾系的射線強度對應， 測井結(jié)果不準確。 因此， 伽馬測井時鐳氡放射性平衡顯得尤為重要［4］。

在實際伽馬測井中， 只有鈾鐳氡處于放射性平衡狀態(tài)時，F(xiàn)D-3019 伽馬測井儀才能準確地換算伽馬射線含量與強度的關系。 研究地層中鈾鐳氡平衡情況時， 獲得鈾鐳平衡系數(shù)和鐳氡平衡系數(shù)才能準確定鈾含量。 鈾鐳的半衰期分別為4.468×109a，1 600 a，鉆進時間一般較短， 可忽略鈾鐳的衰變量， 認為鈾鐳處于平衡狀態(tài)［5］，而此時，影響伽馬測井的主要因素則為鐳氡平衡系數(shù)。

砂巖型鈾礦勘查及開采過程中， 由于砂巖比較松散， 有效的巖心采取率一般不高，用傳統(tǒng)礦段分析結(jié)果與伽馬測井解釋結(jié)果對比確定Ra-Rn 平衡系數(shù)的方法［6］，其結(jié)果誤差較大， 筆者以某砂巖型鈾礦為研究對象，利用放射性地球物理測井長期觀測資料， 鉆孔巖心樣品數(shù)據(jù)等［7］，用數(shù)值模擬的方法綜合確定Ra-Rn 平衡系數(shù)。

1 氡的特性和數(shù)值模擬基礎

實際工作中， 一般采用物探參數(shù)孔來長期觀測鐳氡平衡的狀態(tài)， 將初始的總照射量率與最后一次趨于穩(wěn)定總照射量率比值作為鐳氡平衡修正系數(shù)。 礦層被揭穿后， 氡氣體會發(fā)生遷移， 一部分由于壓氡現(xiàn)象發(fā)生對流擴散， 另一部分隨循環(huán)液抽出到地表。 在壓力和濃度梯度下氡往鉆孔中遷移， 在時間尺度上表示為氡濃度逐漸上升并最后趨于穩(wěn)定，與實際用照射量率計算鐳氡平衡系數(shù)， 照射量率隨時間逐漸變大并逐漸趨于穩(wěn)定變化趨勢相同， 模擬氡自鉆孔被揭穿后的一系列運移過程獲得鐳氡平衡的信息， 可建立適當?shù)哪Ｐ瓦\用數(shù)值模擬的方法研究這一過程， 并確定其影響因素。

1.1 氡的衰變規(guī)律

母核與衰變子體連續(xù)進行的衰變過程，通常稱為連續(xù)（遞次）衰變，鈾衰變鏈中238U 經(jīng)過一系列衰變變成226Ra，鐳繼續(xù)衰變成222Rn，直至衰變成穩(wěn)定元素206Pb， 當母體核素的半衰期遠遠大于子體核素時， 能建立起長期平衡狀態(tài)，放射性核素衰變服從指數(shù)衰減規(guī)律，此時放射性衰變變化可表示為：

式中：i—第i 個核素，i ＝1，2，...；λ—衰變常數(shù)，s-1。

1.2 氡的遷移微分方程

氡氣（特指222Rn）是具有衰變特性的放射性氣體， 不同于氧氣氮氣等常規(guī)氣體， 在短距離多孔介質(zhì)中具有極強的遷移能力［8-10］均勻介質(zhì)中氡氣運移與分布的二維微分方程表示為：

式中：C—介質(zhì)中氡濃度，Bq/m3；A—在單位體積單位時間內(nèi)產(chǎn)生自由移動的氡的能力，Bq/（m3s）；λ—氡衰變常數(shù)，s-1；v—氡對流速度，m/s；n—介質(zhì)有效孔隙度，無量綱；D—氡氣的有效擴散系數(shù)，m2/s。

為得到任一微元體中氡運移的一般微分方程，用拉普拉斯算符Δ 和哈米爾頓算符▽簡化，為：

引入一個通用變量（特征變量）φ，可統(tǒng)一寫成通用變量方程：

式中φ 為化學反應， 衰變吸附等引起的源匯項， 給定其初始條件和邊界條件后可解出此偏微分方程，并獲得氡的瞬態(tài)分布情況。

2 鐳氡平衡系數(shù)的數(shù)值模擬

2.1 數(shù)值模擬控制方程和模擬邊界條件

模擬計算時， 假設模型的孔隙度均勻分布， 氡各向同性擴散， 擴散速度相同， 氡對流作用主要在礦層區(qū)域， 忽略熱量交換對氡遷移的影響， 邊界穩(wěn)定， 設置好初始條件和邊界條件， 對模型進行網(wǎng)格化， 選擇好時間和步長，開始計算。

數(shù)值模擬控制方程如下：

1）流體運移［11］考慮飽和多孔介質(zhì)中的運移，用達西定律表示為：

式中：Q—質(zhì)量流，kg·m-3·s-1；t—時間，s；ε—介質(zhì)孔隙度；v—達西流速，m·s-1。

2）物質(zhì)運移的控制方程由（4）變化為：

式中Ri表示源匯項，放射性物質(zhì)物化反應導致源匯變化主要來源于其本身放射性衰變及孔隙壁面與流體溶質(zhì)存在吸附作用。

3）Ra 的衰變方程：

將物探參數(shù)孔模型簡化成3 層二維模型（圖1）。 模擬物探參數(shù)孔將無限長層狀的地層劃分成一個二維模型，長為60.09 m，寬為20 m，在模型中心位置為鉆孔， 鉆孔的直徑為0.09 m，上層覆蓋層厚度6 m，中部為含礦砂巖，厚度為8 m，下層隔水底板底層，厚度為6 m。

圖1 數(shù)值模型示意圖Fig.1 Schematic diagram of numerical model

2.2 理想系統(tǒng)中鐳氡平衡的模擬

建立一個理想封閉模型，將（封閉模型）視為理想混合系統(tǒng)，模擬理想情況下鐳源的衰變情況，僅僅考慮鐳衰變后產(chǎn)生氡以及氡自身的衰變（表1），觀察理想封閉系統(tǒng)中鐳的衰變情況。

將鐳氡衰變系數(shù)代入到Ra 衰變方程，模擬封閉理想系統(tǒng)中鐳自然衰變的情況。

模擬結(jié)果如圖2 所示， 當氡全部由鐳源產(chǎn)生時， 鐳濃度變化很小， 可把鐳當做穩(wěn)定源，氡濃度在40 d 左右不變，鐳氡平衡建立。

表1 模擬參數(shù)Table 1 Simulation parameter

圖2 理想封閉系統(tǒng)中鐳氡平衡的模擬Fig.2 Simulation of radium-radon equilibrium in an ideal closed system

2.3 氡的遷移模擬

利用達西定律和物質(zhì)傳遞耦合模擬氡的遷移， 達西定律可用來模擬飽和流體的低速流動問題， 當多孔介質(zhì)滲透率小或孔隙度不大時［12-13］，流體在壓力驅(qū)動下運移，流體主要受粘滯力的影響。

稀物質(zhì)傳遞用來計算溶解在流體中的溶質(zhì)運移［14］，物質(zhì)傳遞滿足Fick 定律，并在擴散對流機制下向前推進， 能求解溶解在流體中的物質(zhì)的傳遞和反應， 獲得物質(zhì)在不同時間的分布狀態(tài)。 數(shù)值計算模型中所用參數(shù)見表2。

3 結(jié)果分析

3.1 計算結(jié)果分析

觀測氡從礦層產(chǎn)生， 在礦層中遷移到圍巖及鉆孔中的瞬態(tài)過程， 模擬得到氡遷移的時空間上的氡濃度分布， 分析研究氡的遷移對鐳氡平衡的影響（圖3）。

模擬剛開始時， 鐳衰變產(chǎn)生氡， 鐳衰變系數(shù)較小， 衰變產(chǎn)生氡較少， 氡不斷累積，累積到一定程度時， 由于濃度差異開始向前遷移， 氡呈扇形向外運移， 遷移過程連續(xù)，主要表現(xiàn)在水平方向上， 垂向上氡的遷移量很小， 覆蓋層氡濃度很低， 遷移的氡的數(shù)目與礦層相比小的多， 這與實際測量的照射量率數(shù)據(jù)相符合。 在濃度梯度和壓力梯度下，氡在鉆孔中累積， 鉆孔中氡濃度逐漸上升，并在40 d 左右時氡濃度變化量很小，這與實際測量相符。

表2 數(shù)值模擬所用參數(shù)［15-17］Table 2 Parameters for numerical simulation［15-17］

圖3 氡在礦層及圍巖中的遷移Fig.3 Migration of radon in ore bed and hosting rock

圖4 流線和壓力分布圖Fig.4 Streamline and pressure profile

圖4 中， 壓力表現(xiàn)為邊界上壓力高， 鉆孔中壓力低， 流線圖中， 氡遷移時礦層中遷移速度較大， 覆蓋層中遷移速度較小， 且水平的遷移速度比垂向遷移速度大得多， 鉆孔中流動速度加快， 流體在鉆孔出口位置速度較大，在礦層和覆蓋層中流動速度較小。

設置監(jiān)測點， 監(jiān)測鉆孔中氡濃度隨時間變化趨勢圖， 橫向上取不同間距的各點，（礦層中央位置）以5 m 每個點向前設置，觀察橫向上各點及鉆孔中平均氡濃度隨時間的變化趨勢（圖5）。

3.2 結(jié)果對比分析

圖5 橫向上監(jiān)測點的設置Fig.5 Setting of horizontal monitoring points

為了驗證利用氡濃度計算鐳氡平衡系數(shù)的數(shù)值模擬方法， 用物探參數(shù)孔法計算鐳氡平衡系數(shù)和礦心分析與γ 測井解釋結(jié)果計算鐳氡平衡系數(shù)對比分析。

1） 鐳氡平衡被破壞到再次達到鐳氡平衡，需經(jīng)過氡的10 個半衰期左右［18］。將觀測鈾礦段恢復前后的實際測量值的比值作為物探參數(shù)孔法鐳氡平衡系數(shù)修正值。

2）根據(jù)礦心鐳含量分析結(jié)果與γ 測井解釋鐳含量結(jié)果計算鐳氡平衡系數(shù)［19］。兩種方法計算得到鐳氡平衡系數(shù)見表3。

通過物探孔參數(shù)測量法和礦心分析與γ測井解釋結(jié)果計算的確定方法計算得出的鐳氡平衡系數(shù)。 物探孔參數(shù)測量法計算的鐳氡平衡系數(shù)PRn＝0.842，受客觀因素影響小，但成本較高，周期較長。γ 測井解釋結(jié)果計算的鐳氡平衡系數(shù)PRn＝0.956，在計算過程中采用對采取率修正的辦法， 但無論怎樣修正， 必然存在用高品位結(jié)果代替低品位或者用低品位代替高品位的情況， 對鐳氡平衡系數(shù)計算結(jié)果都會產(chǎn)生一定的誤差。

鉆孔中平均氡濃度隨時間變化如圖6，可通過氡的濃度與時間變化曲線觀察鐳氡是否平衡， 礦層中氡持續(xù)累積， 到鐳氡平衡重新建立后， 體現(xiàn)為礦層及鉆孔中氡濃度趨于穩(wěn)定， 鉆孔中氡濃度隨時間的變化量就很小并趨于礦層中氡濃度。 與實際照射量率相比兩者增長趨勢相似， 因此可通過氡的濃度與時間的變化曲線來判斷鐳氡之間是否達到平衡狀態(tài)并給出鐳氡平衡修正系數(shù)。 將氡累積并不會發(fā)生變化的濃度當作穩(wěn)定濃度，40 d 后重新達到鐳氡平衡的飽和氡濃度作為修正的分子， 用鐳氡平衡后穩(wěn)定的氡濃度和平衡被破壞前飽和的氡濃度作為鐳氡平衡系數(shù)修正值，砂巖中射氣系數(shù)取K＝0.31。

表3 物探參數(shù)孔觀測結(jié)果與礦段分析γ 解釋計算結(jié)果對比表Table 1 Comparison of borehole observation results by geophysical parameters and γ calculated interpretation results of analysis-ore segment

圖6 鉆孔中平均氡濃度隨時間變化趨勢圖Fig.6 Trend chart of average radon concentration in borehole with time

4 結(jié)論

通過數(shù)值模擬計算， 模擬氡在礦層及圍巖中的運移， 分析氡濃度在模型時間和空間上的分布，得到以下結(jié)論：

1）鐳衰變產(chǎn)生氡，氡逐漸積累，在濃度梯度和壓力梯度下， 氡開始向前遷移， 氡從邊界向鉆孔中遷移過程連續(xù)，遷移速度較慢，主要表現(xiàn)在水平方向上， 垂向上氡的遷移量很小， 上下兩層的遷移的數(shù)目與礦層的相比要小得多， 這與實際測量得到數(shù)據(jù)具有相同的特點。

2）氡濃度與時間的變化曲線與實際測量的伽馬照射量率與時間的關系曲線中， 兩者具有明顯的相似性， 將氡累積并不會發(fā)生變化的濃度當作穩(wěn)定濃度，40 d 后重新達到鐳氡平衡的飽和氡濃度作為修正的分子， 用鐳氡平衡后穩(wěn)定的氡濃度和平衡被破壞前飽和的氡濃度比值作為鐳氡平衡系數(shù)修正值， 計算得到鐳氡平衡系數(shù)系數(shù)PRn＝0.890。