馬輝強(qiáng),苑旭東,于 濤*,陳珍平,謝金森,吳菱艷

(1.南華大學(xué) 核科學(xué)技術(shù)學(xué)院,湖南 衡陽 421001;2.南華大學(xué) 湖南省數(shù)字化反應(yīng)堆工程技術(shù)研究中心,湖南 衡陽 421001;3.中國(guó)核動(dòng)力研究設(shè)計(jì)院 核反應(yīng)堆系統(tǒng)設(shè)計(jì)技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，四川 成都 610213)

0 引 言

反應(yīng)堆結(jié)構(gòu)件在反應(yīng)堆運(yùn)行過程中受中子照射而被活化成放射性核素，使得反應(yīng)堆構(gòu)件通常具有較高的放射性活度。核動(dòng)力系統(tǒng)的運(yùn)行維護(hù)和退役必須保證放射性物質(zhì)對(duì)人員的輻照劑量限制以及對(duì)環(huán)境的污染最小化[1-2]，所以需要準(zhǔn)確了解反應(yīng)堆的放射性水平和各種核素的特性。

測(cè)量是源項(xiàng)活度信息以及劑量分布最直接的方法，但實(shí)際上反應(yīng)堆的大部分構(gòu)件由于所處位置難以進(jìn)入或由于其輻射劑量率太大而使測(cè)量無法進(jìn)行[3-4]，因此為了彌補(bǔ)測(cè)量方法的不足而較快地得到退役反應(yīng)堆的源項(xiàng)以及劑量分布數(shù)據(jù)，對(duì)核動(dòng)力系統(tǒng)中進(jìn)行活化和劑量分布的計(jì)算評(píng)估非常有必要。本文將基于三維蒙特卡羅粒子輸運(yùn)程序MCNP5與點(diǎn)燃耗ORIGEN2.1，采用“嚴(yán)格兩步法”(R2S)[5]開發(fā)出用于反應(yīng)堆結(jié)構(gòu)材料輻照停堆劑量程序MOCA，并進(jìn)行初步驗(yàn)證。

1 方法基礎(chǔ)

1.1 R2S方法

R2S方法基于以下計(jì)算步驟：1)中子輸運(yùn)計(jì)算：確定裝置運(yùn)行時(shí)的中子注量率在空間上的分布。2)材料活化計(jì)算：通過輻照歷史條件及步驟1)的中子注量率分布，求出裝置停機(jī)后材料的活化情況及衰變光子源在空間上的分布。3)光子輸運(yùn)計(jì)算：利用步驟2)求出的衰變光子分布，計(jì)算中子輻照停止以后，不同地點(diǎn)劑量率分布。R2S方法以通用的MCNP程序做輸運(yùn)計(jì)算，采用ORIGEN2.1程序做活化計(jì)算，通過自動(dòng)接口處理程序自動(dòng)完成各個(gè)計(jì)算過程的數(shù)據(jù)傳遞與處理，實(shí)現(xiàn)MCNP5與ORIGEN2.1的輸運(yùn)計(jì)算與活化計(jì)算以及活化后的空間劑量率計(jì)算的自動(dòng)耦合。MCNP5和ORIGEN2.1程序構(gòu)成R2S方法計(jì)算過程的關(guān)鍵部分。

1.2 中子輸運(yùn)計(jì)算

MCNP5[6]具有對(duì)復(fù)雜幾何形狀區(qū)域的適應(yīng)性強(qiáng)等優(yōu)點(diǎn)，對(duì)于輻照停堆劑量計(jì)算，MCNP5可以模擬中子、光子輸運(yùn)，計(jì)算中子通量分布、各種中子核反應(yīng)率以及劑量率等物理參量。MCNP5及以下版本不能直接分析輻照停堆劑量的問題，需要耦合其他燃耗或者活化計(jì)算程序進(jìn)行計(jì)算。

中子輸運(yùn)過程主要通過F4和Fm4計(jì)數(shù)卡，計(jì)算各個(gè)活化柵元中的平均中子通量密度以及重要核素的各種中子核反應(yīng)率。F4輸出的中子通量密度是歸一化到每個(gè)中子源的通量密度，單位為：n/cm2，其計(jì)算方式為：

(1)

ORIGEN2.1要求替換的截面為微觀單群截面，MCNP5中不能夠直接輸出核素的反應(yīng)截面，而是計(jì)算每種核素在每裂變?cè)粗凶酉碌钠骄朔磻?yīng)率，即每秒每裂變中子源每單位體積內(nèi)的中子與介質(zhì)原子核發(fā)生反應(yīng)的總次數(shù)的統(tǒng)計(jì)平均值。MCNP5程序通過Fm4計(jì)數(shù)卡來獲得各個(gè)活化柵元中的平均核反應(yīng)率的，其計(jì)算方法為：

(2)

其中：i為所需求解的某一反應(yīng)；j為某種需替換截面的核素；R為平均核反應(yīng)率；σi,j(E)為核素裂變截面為指定能量下的反應(yīng)截面；φ(r,E,t)為在位置r，能量E的中子通量。

1.3 活化計(jì)算

ORIGEN2.1[7]是美國(guó)橡樹嶺實(shí)驗(yàn)室開發(fā)的點(diǎn)燃耗計(jì)算程序，采用單群截面，所需計(jì)算時(shí)間短，能夠模擬中子與核燃料中的核素發(fā)生各種中子核反應(yīng)過程，計(jì)算核反應(yīng)過程中放射性物質(zhì)的積累、衰變等過程，給出核素的組成、放射性活度、中子和18群光子產(chǎn)額等源項(xiàng)參數(shù)，適合于不同類型反應(yīng)堆的燃耗、活化和衰變過程的計(jì)算。ORIGEN2.1程序中的模型有幾個(gè)假設(shè)，一是假設(shè)中子通量和反應(yīng)截面不隨核素成分變化；二是假設(shè)所有核素具有相同的空間點(diǎn)，經(jīng)歷同等中子輻照，故無法處理一些與系統(tǒng)幾何外形相關(guān)的問題，如中子通量密度、劑量率的空間分布等，因此需要耦合輸運(yùn)程序?qū)崿F(xiàn)劑量率的空間分布計(jì)算。

ORIGEN2.1程序中采用非齊次一階常微分方程:

(3)

式中，Xi為核素i的核密度；N為核素的數(shù)量；lij為核素j的放射性衰變份額；N為核素的數(shù)量；λi為核素i的衰變常數(shù)；λj為核素j的衰變常數(shù)；φ為中子注量率；fik為核素k的中子吸收份額；δi為核素i的譜平均中子吸收截面；ri為核素i的連續(xù)移除率；Fi為核素i的連續(xù)供給率。

1.4 有效單群微觀截面與絕對(duì)反應(yīng)率

ORIGEN2.1中程序考慮了(n,γ)、(n,2n)、(n,3n)、(n,α)、(n,p)、(n,f)等中子核反應(yīng)，具有一套與堆型、燃耗深度相對(duì)應(yīng)的數(shù)據(jù)庫(kù)，該數(shù)據(jù)庫(kù)中中子反應(yīng)截面采用單群微觀截面(單位:cm2)。不同的反應(yīng)堆內(nèi)，中子能譜各有差異，同時(shí)反應(yīng)堆內(nèi)中子從堆芯輸運(yùn)到堆內(nèi)構(gòu)件、壓力容器和主屏蔽墻，與金屬、含硼水發(fā)生散射和各種核反應(yīng)，在不同的空間位置中子能譜發(fā)生了顯著變化。研究表明[8]：對(duì)距離堆芯較近處的構(gòu)件活化計(jì)算，不做截面修正或許是可行的；但是距離堆芯較遠(yuǎn)處，中子能譜發(fā)生了顯著變化，不進(jìn)行截面修正可能造成計(jì)算結(jié)果偏差較大，不能簡(jiǎn)單地使用ORIGEN2.1自帶的截面數(shù)據(jù)進(jìn)行活化源項(xiàng)的計(jì)算，需要對(duì)活化柵元中重要的核素及其反應(yīng)鏈上相關(guān)核素的反應(yīng)截面進(jìn)行修正。

(4)

ORIGEN2.1所需的截面號(hào)在MCNP5中分別為102(n,γ)、16(n,2n)、17(n,3n)/107(n,α)、-6(n,f)/103(n,p)，其中斜杠前代表錒系核素所需計(jì)算的截面，斜杠后代表裂變產(chǎn)物和活化產(chǎn)物所需計(jì)算的截面，而ORIGEN2.1的中子核反應(yīng)數(shù)據(jù)庫(kù)要求有六個(gè)截面，由于MCNP5輸運(yùn)計(jì)算過程中不考慮核素的激發(fā)態(tài)，對(duì)于中子核反應(yīng)數(shù)據(jù)庫(kù)后兩個(gè)截面設(shè)為0或者不進(jìn)行替換。

ORIGEN2.1計(jì)算時(shí)需要輸入的是絕對(duì)中子通量密度，需要做如下方式轉(zhuǎn)換處理：

φ絕對(duì)=F4×FMF

(5)

R絕對(duì)=Fm4×FMF×Ni

(6)

其中FMF為中子輸運(yùn)時(shí)的中子源強(qiáng)常數(shù)，由輻照功率歸一化得出或者直接給定，Ni為核素或元素i的原子密度，單位為:1024/cm3。

1.5 自動(dòng)耦合過程

根據(jù)配置文件中活化柵元的柵元號(hào)、中子輻照史以及需要進(jìn)行核素截面替換的核素ID生成MCNP5中子輸入文件進(jìn)行中子輸運(yùn)計(jì)算，然后從MCNP5輸出文件中獲取活化柵元中的中子通量密度、重要核素的中子核反應(yīng)率以及活化柵元中各個(gè)元素或核素的質(zhì)量，并計(jì)算各個(gè)活化柵元中需要進(jìn)行截面替換的核素的等效單群截面。然后再生成ORIGEN2.1的輸入文件tape5.inp和tape3.inp，完成各個(gè)柵元的活化計(jì)算得出各活化柵元中的核子密度、核子活度及衰變光的能群子分布，最后根據(jù)衰變光子分布生成MCNP5輸入文件進(jìn)行光子輸運(yùn)計(jì)算，得出光子劑量率的空間分布。程序耦合計(jì)算的流程圖如圖1所示。

2 程序驗(yàn)證

基于MCNP5和ORIGEN2.1程序以及“嚴(yán)格兩步法”，開發(fā)了反應(yīng)堆結(jié)構(gòu)材料輻照停堆劑量程序MOCA，為了驗(yàn)證MOCA程序的正確性，本文通過建立結(jié)構(gòu)材料中子輻照停堆劑量模型，采用SuperMC[9]程序?qū)OCA程序計(jì)算的核子數(shù)、多群衰變光子的產(chǎn)額以及活化源附近劑量率的空間分布結(jié)果進(jìn)行對(duì)比驗(yàn)證。SuperMC為中國(guó)科學(xué)院核能安全研究所自主研發(fā)的大型粒子輸運(yùn)軟件，具備輻照停堆劑量計(jì)算功能。

2.1 壓水堆燃料元件包殼驗(yàn)證算例

2.1.1 模型參數(shù)

壓水堆燃料包殼是反應(yīng)堆的重要結(jié)構(gòu)材料之一，其材料的活化水平直接影響到燃料包殼的壽命與堆芯安全設(shè)計(jì)。選取M5材料包殼作為活化對(duì)象，建立燃料元件柵格模型，如圖2所示，包殼的幾何尺寸、核素成分及輻照方案分別如表1、2、3所示。中子源為裂變中子源，MOCA中ORIGEN2.1活化計(jì)算采用熱中子庫(kù)201、202、203，計(jì)算輻照后關(guān)鍵核素的核子數(shù)、光子能群產(chǎn)額，以及徑向距離包殼5～50 cm、軸向-180～180 cm處的光子劑量率并與SuperMC計(jì)算的結(jié)果進(jìn)行對(duì)比驗(yàn)證。

表1 包殼柵格尺寸

表2 包殼材料成分表

表3 中子輻照方案

2.1.2 結(jié)果與分析

1)重要核素產(chǎn)額

通過分析SuperMC計(jì)算的結(jié)果中各種核素對(duì)衰變光子釋放率的貢獻(xiàn)，如表4所示，發(fā)現(xiàn)M5包殼經(jīng)過輻照后的衰變光子主要由59Ni、91Y、93Zr、94Nb產(chǎn)生，對(duì)比分析SuperMC與MOCA產(chǎn)生的這幾種關(guān)鍵核素的核子數(shù)，結(jié)果表明MOCA計(jì)算的核子數(shù)與SuperMC的結(jié)果吻合較好，最大相對(duì)誤差小于8%，對(duì)于輻照停堆劑量問題最大誤差限制要求小于30%[2]，MOCA計(jì)算的放射性核素核子數(shù)與SuperMC最大相對(duì)誤差小于8%是可以接受的。核素41094(94Nb)計(jì)算結(jié)果差異較大是由于MOCA在計(jì)算過程中，截面替換的核素種類考慮不夠充分。

表4 放射性核素產(chǎn)額

2)衰變光子產(chǎn)額

MOCA中ORIGEN2.1使用自帶的數(shù)據(jù)庫(kù)并將衰變光子分為18個(gè)能群，SuperMC直接使用ENDF數(shù)據(jù)庫(kù)并將衰變光子能群分為24群[10]。如圖3所示，由于ENDF數(shù)據(jù)庫(kù)中的衰變數(shù)據(jù)更為詳細(xì)，包含了較多低能光子的衰變產(chǎn)額，導(dǎo)致在低能群中SuperMC計(jì)算得到的光子產(chǎn)額將大于MOCA計(jì)算得到的產(chǎn)額，但是在高能區(qū)的光子產(chǎn)額MOCA與SuperMC計(jì)算的結(jié)果符合較好。

3)空間劑量率分布

MOCA將活化計(jì)算得出的各個(gè)柵元中光子產(chǎn)額以及光子能譜分布生成MCNP5的輸入文件進(jìn)行光子輸運(yùn)計(jì)算，計(jì)算光子的空間劑量率分布。MOCA和SuperMC通過探測(cè)器計(jì)算距離包殼50 cm內(nèi)，軸向-180 cm～180 cm范圍內(nèi)的光子劑量率。圖4中(a)、(b)、(c)分別為軸向-180 cm、0 cm、180 cm處徑向0～50 cm范圍內(nèi)的光子劑量率分布；圖5中(a)、(b)、(c)分別為徑向5 cm、25 cm、50 cm處軸向-180～180 cm范圍內(nèi)的光子劑量率分布?？梢园l(fā)現(xiàn)，MOCA與SuperMC計(jì)算的空間劑量率分布的趨勢(shì)和數(shù)值吻合較好。

2.2 不銹鋼輻照劑量驗(yàn)證算例

2.2.1 模型參數(shù)

鐵合金作為主要的反應(yīng)堆結(jié)構(gòu)材料之一，如吊籃、壓力容器等，經(jīng)過長(zhǎng)期的輻照之后，會(huì)產(chǎn)生大量的放射性核素，是反應(yīng)堆廠房中主要的放射性源項(xiàng)，也是源項(xiàng)調(diào)查的主要對(duì)象之一。本例題通過對(duì)不銹鋼的輻照活化、光子劑量率空間分布計(jì)算，然后與SuperMC程序計(jì)算的結(jié)果進(jìn)行對(duì)比，驗(yàn)證MOCA程序的正確性。不銹鋼材料模型結(jié)構(gòu)示意圖、幾何參數(shù)以及成分表如圖6、表5、表6所示，輻照方案如表7所示。

表5 不銹鋼輻照模型尺寸表

表6 不銹鋼材料成分表

表7 中子輻照方案

2.2.2 結(jié)果與分析

1)重要核素產(chǎn)額

根據(jù)SuperMC計(jì)算的結(jié)果中各種放射性核素對(duì)衰變光子釋放率的貢獻(xiàn)，發(fā)現(xiàn)不銹鋼經(jīng)過輻照后釋放的衰變光子主要由14C、32P、55Fe、58Co、59Ni等核素產(chǎn)生，對(duì)比SuperMC與MOCA計(jì)算結(jié)果中這幾種關(guān)鍵放射性核素的核子數(shù)量(如表8所示)，可以看出MOCA計(jì)算的放射性核素核子數(shù)與SuperMC的結(jié)果吻合較好。

2)衰變光子產(chǎn)額

MOCA與SuperMC計(jì)算不銹鋼經(jīng)過輻照和冷卻后的衰變光子產(chǎn)額如圖7所示，同樣由于SuperMC使用的ENDF數(shù)據(jù)庫(kù)中的衰變數(shù)據(jù)更為詳細(xì)，導(dǎo)致SuperMC計(jì)算的結(jié)果中低能量衰變光子的數(shù)目多于MOCA計(jì)算結(jié)果中低能量衰變光子的數(shù)目。由于對(duì)衰變光子釋放率的貢獻(xiàn)主要集中在幾種特定的核素，因此在特定的能量范圍內(nèi)MOCA計(jì)算的結(jié)果與SuperMC計(jì)算的結(jié)果的分布趨勢(shì)基本一致，但由于SuperMC和MOCA中ORIGEN2.1對(duì)衰變光子能群邊界的劃分不同，所以在各能群范圍內(nèi)的光子數(shù)量具有一定的差異。

表8 放射性核素產(chǎn)額

3)空間劑量率分布

MOCA將活化計(jì)算得出的各個(gè)柵元中衰變光子產(chǎn)額以及光子能譜分布生成MCNP5輸入文件進(jìn)行光子輸運(yùn)計(jì)算，計(jì)算光子的空間劑量率分布。MOCA與SuperMC計(jì)算距離不銹鋼表面40 cm范圍內(nèi)，軸向-60 cm～60 cm范圍內(nèi)的光子劑量率。圖8中(a)、(b)、(c)分別為軸向-60 cm、0 cm、60 cm處徑向5～40 cm范圍內(nèi)的光子劑量率分布；圖9中(a)、(b)、(c)分別為徑向5 cm、25 cm、50 cm處軸向-60～60 cm范圍內(nèi)的光子劑量率分布?？梢园l(fā)現(xiàn)，MOCA與SuperMC計(jì)算的空間劑量率分布吻合較好。

3 結(jié) 論

本工作基于通用蒙特卡羅輸運(yùn)程序MCNP5與點(diǎn)燃耗程序ORIGEN2.1，采用“嚴(yán)格兩步法”開發(fā)了三維停堆劑量計(jì)算程序MOCA，通過建立輻照停堆劑量模型進(jìn)行MOCA程序與SuperMC程序?qū)Ρ闰?yàn)證，得出以下結(jié)論:

1)由于ORIGEN2.1與SuperMC使用的數(shù)據(jù)庫(kù)以及對(duì)光子能群的劃分不同，在計(jì)算核子數(shù)、衰變光子數(shù)量及其能群分布存在細(xì)小的差異，但對(duì)衰變光子的空間劑量率影響不大。

2)經(jīng)驗(yàn)證MOCA程序在計(jì)算核子數(shù)、衰變光子數(shù)量及其能群分布和光子劑量率的空間分布計(jì)算的結(jié)果與SuperMC計(jì)算的結(jié)果總體吻合較好，可以用于反應(yīng)堆結(jié)構(gòu)材料輻照后停堆劑量的計(jì)算。