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        海洋環(huán)境中氚的測量及其應(yīng)用

        2020-07-13 03:26:22慧,林
        山東化工 2020年11期
        關(guān)鍵詞:生物體食物鏈活度

        廖 慧,林 峰

        (1.上海怡星機(jī)電設(shè)備有限公司,上海 200235;2.自然資源部第三海洋研究所,福建 廈門 361005)

        近來研究發(fā)現(xiàn),自然界中除了氣體氚、氚水等,氚進(jìn)入生物體后,可以形成自由水氚(Tissue Free Water Tritium,TFWT)和有機(jī)氚(Organically Bound Tritium,OBT),生物體能夠非??焖俚奈针八M(jìn)入其組織自由水(周轉(zhuǎn)時(shí)間從幾分鐘至幾小時(shí)),并迅速達(dá)到周圍環(huán)境中氚的濃度。氚要結(jié)合進(jìn)入細(xì)胞有機(jī)物質(zhì)內(nèi)(例如以有機(jī)結(jié)合氚形式)則比其進(jìn)入自由水中的速度要慢很多,隨著光合作用進(jìn)入初級生產(chǎn)者體內(nèi)與有機(jī)物結(jié)合,形成穩(wěn)定的有機(jī)氚,能夠在生物體內(nèi)滯留較長時(shí)間并通過食物鏈進(jìn)入更高營養(yǎng)級生物體內(nèi)。由于有機(jī)氚在生物體內(nèi)的代謝速率低,并最終隨著食物鏈營養(yǎng)急遷移而逐漸富集,對生物體產(chǎn)生持續(xù)的內(nèi)照射危害[1-4]。已經(jīng)研究證明結(jié)合在分子上氚的放射性危害高于外部環(huán)境中存在的氚[4]。生活在核電站附近居民食用這些生物獲取營養(yǎng)的同時(shí),可能會(huì)受到氚污染食品的潛在內(nèi)照射危害。從生物學(xué)上說,氚內(nèi)照射可能導(dǎo)致遺傳變異、致癌效應(yīng)等。目前氚在海洋生態(tài)環(huán)境中的行為以及歸宿問題,相關(guān)研究較為缺乏,為了正確評估氚排放對生物體造成的輻射影響,不僅需要了解環(huán)境水體中氚的活度,同時(shí)還必須了解生物體對氚的富集效應(yīng),以及生物體內(nèi)有機(jī)氚活度分布情況。

        2006年和2007年,英國環(huán)境與衛(wèi)生部門報(bào)告[5],在受到大量含氚有機(jī)物排放影響的卡迪夫海灣,發(fā)現(xiàn)多種海洋生物(比目魚、甲殼類、軟體類)體內(nèi)具有高濃度的有機(jī)氚。相似的現(xiàn)象也在數(shù)十年來受到來自塞拉菲爾德的后處理廠排放氚影響的愛爾蘭海發(fā)現(xiàn)。與此同時(shí),在地中海對濾食者的有機(jī)氚測量發(fā)現(xiàn),在遠(yuǎn)離核電廢水排放區(qū)域,這些生物體中有機(jī)氚變化0.3~1.4 Bq/L,也比環(huán)境中表層海水氚含量(大約0.1 Bq/L)高3~10倍,導(dǎo)致明顯的OBT/HTO不平衡[6]。此外,在對過去幾十年間懸浮顆粒物和沉積物中有機(jī)氚以及降雨中氚的活度分析,也發(fā)現(xiàn)了OBT/HTO不平衡。這些研究表明有機(jī)氚的形成來自于釋放進(jìn)入環(huán)境中的氚在有機(jī)物中的富集,這與目前評估氚對人類的生物影響所采取的方法相矛盾[7]。

        綜上所述,低放廢物等污染物隨溫排水進(jìn)入海洋,使得近海海洋環(huán)境低放射性污染壓力日益增大,氚的排放量逐年增加。此外,核電站數(shù)量的增加及其運(yùn)行時(shí)間的延長,亦會(huì)增加核事故發(fā)生的幾率,從而給海洋環(huán)境造成高放射性污染的壓力。面臨日益增大的壓力,核電站放射性核素排放對海洋生態(tài)環(huán)境系統(tǒng)影響基礎(chǔ)研究顯得迫在眉睫,亟待深入開展。而這其中更新氚對生物體影響評價(jià)的研究尤為顯得重要。

        本研究通過大亞灣核電站鄰近海域現(xiàn)場采集海水、生物等樣品,測量海水和各種形態(tài)有機(jī)氚的含量與分布。研究海洋中氚的遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律與機(jī)理,計(jì)算生物體對氚的富集效率,以及有機(jī)氚隨食物鏈營養(yǎng)級傳遞效應(yīng)。結(jié)合評估系統(tǒng),評估基于現(xiàn)有的核電廠關(guān)于氚排放量對鄰近海域海洋生態(tài)系統(tǒng)的影響。

        1 材料和方法

        1.1 儀器與試劑

        Quantulas 1220型超低本底液閃譜儀,美國Perkin Elmer公司。RS120/1000/11型氚碳氧化爐,德國Nabertherm公司。TC120-R2冷卻循環(huán)系統(tǒng),英國Grant公司。ECTW-1型水中氚電解濃集裝置,上海怡星公司。BT124S型電子天平,精度0.1 mg,德國SARTORIUS公司。47 mm濾頭過濾器,美國PALL公司。Unique-S15超純水機(jī),18 MΩ·cm,廈門銳思捷公司。加熱套、溫度計(jì)、蛇形冷凝管、錐形瓶、燒杯。

        高錳酸鉀(含量≥99.5%)、無水碳酸鈉,分析純,西隴化工股份有限公司。銅粉(200目),國藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司。氚溶液標(biāo)準(zhǔn)(Tritiated water in glass ampoule),(33.5±0.7) MBq/g,(2.0131±0.0017) g,德國PTB。0.45 μm濾膜,直徑47 mm,美國Whatman。閃爍液(OtpiPhase HiSafe 3和UItima Gold LLT),美國Perkin Elmer公司。

        1.2 樣品采集

        2017年8月在大亞灣海域附近采集海水和生物樣品,海水共采集13個(gè)站位的表層水,如圖1所示。生物樣品采用捕撈的方式采集,包括日本猛蝦菇、馬鮫魚、麒麟菜、金鯧魚、遠(yuǎn)海梭子蟹(圖2~6)。

        圖1 海水采樣站位分布

        圖2 日本猛蝦蛄(Harpiosquilla japonica)

        圖3 馬鮫魚(Scomberomorus niphonius)

        圖4 金鯧魚(Xenobrama)

        圖5 遠(yuǎn)海梭子蟹(Portunus pelagicus)

        圖6 麒麟菜(Eucheuma muricatum)

        1.3 實(shí)驗(yàn)方法

        1.3.1 海水

        將采集的海水用0.45 μm濾膜過濾,收集濾液存于棕色玻璃瓶中。取1000 mL濾液放入蒸餾瓶中,加入4 g無水碳酸鈉,高錳酸鉀和銅粉各2 g。蓋好磨口玻璃塞子,并裝好蛇形冷凝管,待用。加熱蒸餾,將開始蒸出的幾毫升蒸餾液棄去,然后將蒸餾液收集于磨口曬玻璃瓶中。密封保存。

        取700 mL收集液,放置氚電解濃集裝置中,電解48 h左右,收集電解液。量取8 mL電解液加入12閃爍液至于塑料閃爍瓶內(nèi),將所測量樣品搖晃混合均勻后,放置入超低本底液閃譜儀腔室內(nèi),避光24 h后,開始測量。

        1.3.2 生物

        將生物樣品用自來水洗干凈,烘干后研磨成粉,取70 g放置于氚碳氧化熔爐燃燒,冷凝后收集燃燒水。蒸餾后,取8 mL電解液加入12閃爍液至于塑料閃爍瓶內(nèi),將所測量樣品搖晃混合均勻后,放置入超低本底液閃譜儀腔室內(nèi),避光24 h后,開始測量。

        1.4 氚活度計(jì)算和方法檢測限

        儀器測量效率為:

        式(1)中:ε為儀器測量效率(cpm/dpm);cpmst為氚水標(biāo)準(zhǔn)的總計(jì)數(shù)率(cpm);cpmbk為本底試樣的計(jì)數(shù)率(cpm);dpmst為氚水標(biāo)準(zhǔn)活度(dpm)。

        海水中氚的濃度計(jì)算公式為:

        式(2)中:A為水中氚的放射性濃度(Bq/dm3);Vm為測量時(shí)所用水樣體積(cm3);cpms為待測試樣的總計(jì)數(shù)率(cpm);Ki為單位換算系數(shù),0.06(cpm·dm3/Bq)。

        最低檢測限(minimum detectable activity, MDA)通過以下公式計(jì)算:

        式(3)中:tbk和ts分別為本底試樣和待測樣品的測量時(shí)間(min)。

        2 結(jié)果與討論

        海水中3H的比活度范圍(0.08~0.82) Bq/L,平均值為(0.35±0.14) Bq/L,與中國近岸水平比較,處于同一水平,且總體上近岸高于遠(yuǎn)岸。日本猛蝦菇的活度為(5.85±0.68) Bq/L;馬鮫魚為(1.81±0.62) Bq/L;麒麟菜為(1.02±0.61) Bq/L;金鯧魚(0.92±0.61) Bq/L;遠(yuǎn)海梭子蟹為(7.58±0.71) Bq/L。從中可以大致看出隨著測量生物在營養(yǎng)級中的位置逐漸升高,生物體內(nèi)有機(jī)氚含量也逐步增加。

        取海水中3H平均值作為環(huán)境基準(zhǔn),則所測量海洋生物的3H富集效率變化2.63~21.66,其中最低的為金鯧魚,最高的為遠(yuǎn)海梭子蟹。這說明海洋生物體對3H存在著富集效應(yīng),隨著食物鏈的傳遞,3H會(huì)逐漸在生物體內(nèi)富集。在此后關(guān)于生物體受到輻射劑量的計(jì)算時(shí)候,需要特別重視有機(jī)氚對劑量的貢獻(xiàn)。在之后的研究中,可以考慮增加15N同位素,用于計(jì)算海洋生物在食物鏈中的等級,與有機(jī)氚富集效應(yīng)做一個(gè)回歸,更加準(zhǔn)確分析氚在生物體內(nèi)的傳遞效應(yīng)。

        3 結(jié)論

        調(diào)查海域海水中氚平均值為(0.35±0.14) Bq/L,海洋生物體中氚活度范圍(0.92~7.58) Bq/L,因此生物體內(nèi)對氚的富集因子為2.66~21.63。說明生物體對海洋環(huán)境中的氚具有較高的富集能力。在今后計(jì)算生物體所受劑量,不能忽略了氚的貢獻(xiàn)。

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