閆紅葉,牛鵬斌

(山西大同大學(xué) 物理系,山西 大同 037009)

0 引言

自從Heersche等人在場效應(yīng)晶體管幾何結(jié)構(gòu)中放置了一個(gè)單分子磁體后,由于其潛在的應(yīng)用價(jià)值和科學(xué)研究價(jià)值,人們便開始了對(duì)單分子磁體輸運(yùn)特性的大量研究。磁性單分子晶體管的實(shí)現(xiàn)證實(shí)了分子與電子器件結(jié)合研究的可行性,并且自旋電子在單分子磁體量子輸運(yùn)的理論和實(shí)驗(yàn)研究中展現(xiàn)出了特有的輸運(yùn)特性,比如負(fù)微分電導(dǎo)[1-2],近藤(Kondo)效應(yīng)[3],幾何(Berry)位相導(dǎo)致的自旋阻塞和振蕩[4]等。但是,由于單分子磁體本身的很多參數(shù)是固定的,很難改變,所以天然的單分子磁體是有一些弊端的。

人工分子磁體[5-10],其載流子會(huì)與半導(dǎo)體量子點(diǎn)中摻雜的磁性雜質(zhì)-錳自旋相互作用,產(chǎn)生與分子磁體、與大自旋相關(guān)的類似的一些輸運(yùn)特性。它較天然的分子磁體有一些優(yōu)點(diǎn),例如由于人工合成,所以具有更強(qiáng)的可調(diào)控性,可用電學(xué)或磁學(xué)方法改變其大自旋所處勢(shì)阱等參數(shù)。本文主要討論受熱偏壓驅(qū)動(dòng)的人工分子磁體電流特性。在溫差驅(qū)動(dòng)下,不同輸運(yùn)通道會(huì)產(chǎn)生費(fèi)米面上方或下方的電流,進(jìn)而疊加或抵消,展現(xiàn)出不同的電流特性。研究發(fā)現(xiàn)各向同性人工分子磁體自旋S無論為多大,輸運(yùn)通道始終只有兩條,且通道都在費(fèi)米面一側(cè)時(shí),大溫差下的各單占據(jù)態(tài)概率趨于相等,對(duì)電流的貢獻(xiàn)也一樣大,通道分布費(fèi)米面兩側(cè)時(shí),大溫差下費(fèi)米面下方的反向電流幅度遠(yuǎn)大于上方的正向電流,電子輸運(yùn)中趨向處于低能態(tài)。這些結(jié)果對(duì)于理解基于單分子的熱電能量轉(zhuǎn)化現(xiàn)象、理解電子輸運(yùn)以及單分子熱電器件的設(shè)計(jì)和應(yīng)用都是非常有用的。

1 模型和理論方法

(1)

其中ε0表示分子軌道能級(jí),U表示軌道上最多能占據(jù)兩個(gè)電子時(shí)其庫倫排斥能。sz,±為輸運(yùn)電子自旋算符,Sz,±為大自旋算符,兩者之間的耦合是各向異性的,用γ描述。在這里我們只討論一種特殊情況,即γ=1(表示各向同性)且U→∞(即只允許電子單占據(jù))。相應(yīng)的本征態(tài)和本征能量如下:

空占據(jù)態(tài)時(shí)對(duì)應(yīng)的本征態(tài)和本征能量為:

HASMM|0,m〉=E0m|0,m〉,

E0m=0,m∈[-S,S],

S為大自旋角量子數(shù)。

單占據(jù)態(tài)中全極化態(tài)本征態(tài)和本征能量為:

|1,±(S+1/2)〉=

|α±,±S〉(α+=↑,α-=↓) ,

E1,±(S+1/2)=ε0+SJ/2。

單占據(jù)態(tài)中耦合態(tài)的本征態(tài)和本征能量為:

m∈[-S+1/2,S-1/2]。

為了處理大自旋,我們把(1)式用哈伯德(Hubbard)算符形式[11-13]表示出來。如下,

dσ=X0σ,sz=(X↑↑-X↓↓)/2,

此處Ymm=|Sm〉〈Sm|，相應(yīng)的HT和HASMM寫成

(2)

HASMM=ε0(X↑↑+X↓↓)+

(3)

其中,

同時(shí),為了計(jì)算電流[13],我們采用格林函數(shù)方法[13-15],相應(yīng)電流公式為

(4)

(5)

(6)

其中δσ=±1(σ=↑,↓),統(tǒng)計(jì)平均值P0m=和Pσm=的物理意義是態(tài)的占據(jù)概率。在單電子隧穿近似下,(5)和(6)式截?cái)酁?/p>

(7)

(8)

(9)

這里,

把(9)式帶入推遲格林函數(shù)中,即得到

(10)

把(10)式代入(4)式中,

并在弱耦合近似下,

電流公式可進(jìn)一步表示為

[fL(E+)-fR(E+)]+

[fL(E-)-fR(E-)]。

(11)

2 數(shù)值分析

我們首先討論鐵磁耦合[20]和反鐵磁耦合[21-24]兩種情況下的熱偏壓電流,在接下來的討論中,鐵磁耦合都取J=1,反鐵磁耦合都取J=-1,取右電極的參考溫度為TR=0.01 K,左電極TL=θ+TR,人工分子磁體自旋取S=1和S=3/2,能量單位取為毫電子伏。

圖1和圖2分別給出鐵磁耦合和反鐵磁耦合下,S=1時(shí)的人工分子磁體在不同能級(jí)下單占據(jù)本征態(tài)的占據(jù)概率及電流隨溫差θ的變化關(guān)系圖。當(dāng)S=1時(shí),人工分子磁體的單占據(jù)本征態(tài)為|1,1/2〉+(|1,-1/2〉+、|↑,1〉和|↓,-1〉與其簡并)和|1,±1/2〉-,輸運(yùn)通道為ε0+J/2和ε0-J。圖1(a)中,當(dāng)ε0=-1,兩條通道都在費(fèi)米面(E=0)下方,當(dāng)θ=0 K,即左右電極沒有溫差時(shí),單占據(jù)電子處于最低能態(tài),P|1,1/2〉-=P|1,-1/2〉-=0.5,P0m=P|00〉=P|01〉=P|0-1〉=0,P|1,1/2〉+=0,隨著溫差的不斷增大,左電極的激發(fā)電子會(huì)依次占據(jù)其他能態(tài),并且最終達(dá)到穩(wěn)定狀態(tài),而右電極電子則通過分子磁體移動(dòng)到左電極激發(fā)電子后留下的空穴,從而形成了費(fèi)米面下方的反向電流,從圖1(d)ε0=-1曲線中可觀察到。當(dāng)ε0=0時(shí),兩條通道分別位于費(fèi)米面上方和下方,θ=0 K時(shí),單占據(jù)電子依然占據(jù)低能態(tài),P|1,1/2〉-=P|1,-1/2〉-=0.5,P0m=P|00〉=P|01〉=P|0-1〉=0,P|1,1/2〉+=0。當(dāng)溫差增加時(shí),各單占據(jù)態(tài)概率發(fā)生變化,但低能態(tài)占據(jù)概率明顯高于高能態(tài),從圖1(b)中可以看出,因此費(fèi)米面下方的反向電流有一部分會(huì)抵消費(fèi)米面上方的正向電流,但最終表現(xiàn)為反向電流,從圖1(d)ε0=0曲線中可看出。當(dāng)ε0=2,兩條通道都在費(fèi)米面上方,θ=0 K時(shí),P0m=P|00〉=P|01〉=P|0-1〉=1/3,P|1,1/2〉-=P|1,-1/2〉-=0,P|1,1/2〉+=0,當(dāng)θ開始增大時(shí),從圖1(c)中可看到,占據(jù)態(tài)為|1,±1/2〉-的這條曲線明顯高于占據(jù)態(tài)為|1,1/2〉+的這一條,是因?yàn)檎紦?jù)態(tài)|1,±1/2〉-所處的通道低于占據(jù)態(tài)|1,1/2〉+所處的通道,激發(fā)電子優(yōu)先占據(jù)低能態(tài)。隨著θ的不斷增大,兩條通道上的各占據(jù)態(tài)概率趨于穩(wěn)定,并且激發(fā)電子也通過費(fèi)米面上方的輸運(yùn)通道產(chǎn)生了正向電流,從圖1(d)ε0=2曲線中可看出。在圖2中,J=-1,兩條輸運(yùn)通道的上下位置關(guān)系與圖1中的恰好相反,由于各能態(tài)下占據(jù)態(tài)的個(gè)數(shù)不同,導(dǎo)致在溫差θ=0 K時(shí),低能態(tài)占據(jù)概率也不相同,在圖2(a)和2(b)中,P|1,1/2〉+=1/4,P0m=P|00〉=P|01〉=P|0-1〉=0,P|1,1/2〉-=P|1,-1/2〉-=0。而且從圖1(d)和圖2(d)的對(duì)比中可以發(fā)現(xiàn)ε0=0和ε0=-1兩條曲線相對(duì)位置關(guān)系的不同,圖1(d)中ε0=-1時(shí)的電流明顯大于ε0=0時(shí)的電流,是因?yàn)棣?=-1時(shí),兩條通道隨著溫差的不斷增大最終對(duì)電流的貢獻(xiàn)一樣大。在圖2中,兩條電流曲線變化很接近,因?yàn)棣?=-1時(shí),只有一條通道在費(fèi)米面下方,因此只有一條通道貢獻(xiàn)反向電流。

圖1 鐵磁耦合下S=1時(shí)不同能級(jí)下的態(tài)占據(jù)概率(a)-(c)和電流(d)隨溫差θ的變化圖

圖2 反鐵磁耦合下S=1時(shí)不同能級(jí)下的態(tài)占據(jù)概率(a)-(c)和電流(d)隨溫差θ的變化圖

圖3和圖4為鐵磁耦合和反鐵磁耦合下,S=3/2時(shí)不同能級(jí)下的態(tài)占據(jù)概率和電流隨溫差θ的變化圖,當(dāng)S=3/2時(shí),人工分子磁體的單占據(jù)態(tài)為|1,1〉+(|1,-1〉+,|1,0〉+,|↑,3/2〉和|↓,-3/2〉與其簡并)和|1,±1〉-(簡并態(tài)|1,0〉-),通道為ε0+3J/4和ε0-5J/4。態(tài)占據(jù)概率和電流變化與圖1和圖2的情況比較類似,這里不再重復(fù)。從4幅圖的相似之處,我們可以推出一些結(jié)論,無論S取多大,輸運(yùn)通道始終只有兩條,所有通道不受外部條件影響,電子始終趨向處于低能態(tài),當(dāng)所有通道都在費(fèi)米面一側(cè),在溫差不斷增大時(shí),各單占據(jù)態(tài)概率最終趨于相等,且與空態(tài)占據(jù)概率之和等于1。當(dāng)通道分別位于費(fèi)米面兩側(cè)時(shí),隨著溫差不斷增大,反向電流和正向電流有一部分相互抵消,導(dǎo)致反向電流先增大后減小,只是這里ε0=0的溫差電流曲線減小部分并不明顯。

接下來,為了進(jìn)一步驗(yàn)證輸運(yùn)通道分別在費(fèi)米面兩側(cè)時(shí)正向電流和反向電流的競爭,我們?cè)趫D5(a)、(b)中討論ε0=1附近(S=1時(shí))和ε0=1.25附近(S=3/2時(shí))溫差電流的變化規(guī)律，并且觀察到在大溫差時(shí)電流的變化趨于穩(wěn)定,這時(shí)可以調(diào)節(jié)門電壓ε0討論溫差電流的臺(tái)階現(xiàn)象,如圖5(c)、(d)所示。在圖5(c)中,當(dāng)S=1,ε0<-0.5和ε0>1時(shí),兩條通道都在費(fèi)米面的一側(cè),取較大溫差θ=20 K,兩條通道對(duì)電流的貢獻(xiàn)一樣大且同負(fù)或同正。當(dāng)-0.5<ε0<1時(shí),兩條通道分別位于費(fèi)米面兩側(cè),特別是ε0=1附近可觀察到是電流正負(fù)變化的拐點(diǎn),從圖5(a)可觀察到在ε0=1附近,電流正負(fù)的明顯變化。同理,從圖5(c)中可觀察到ε0=1.25附近是電流正負(fù)變化的拐點(diǎn),并能從圖5(b)中得到對(duì)比驗(yàn)證。在圖5(d)中,當(dāng)S=3/2,我們預(yù)期和S=1的情況相似,輸運(yùn)通道有兩條,因此圖5(d)中也出現(xiàn)了兩個(gè)臺(tái)階。

圖5 (a)-(b)鐵磁耦合下S=1和S=3/2時(shí)不同ε0下電流隨溫差θ的變化關(guān)系圖

3 結(jié)論

本文利用電流和格林函數(shù)之間的聯(lián)系,討論熱偏壓驅(qū)動(dòng)的各向同性人工分子磁體的電流特性。在溫差驅(qū)動(dòng)下,不同輸運(yùn)通道產(chǎn)生費(fèi)米面上方或下方的電流,進(jìn)而疊加或抵消,展現(xiàn)出不同的電流特性。研究發(fā)現(xiàn)各向同性人工分子磁體自旋S無論為多大,輸運(yùn)通道始終只有兩條,且通道都在費(fèi)米面一側(cè)時(shí),大溫差下的各單占據(jù)態(tài)概率趨于相等,對(duì)電流的貢獻(xiàn)也一樣大,通道分布費(fèi)米面兩側(cè)時(shí),大溫差下費(fèi)米面下方的反向電流幅度遠(yuǎn)大于上方的溫差電流,說明電子輸運(yùn)中趨向處于低能態(tài)。